长江中游城市群城市化对PM2.5浓度的多尺度驱动机制

探究城市化对PM_2.5浓度的非线性影响及其驱动机制,对城市的大气污染治理具有重要意义.基于2002~2020年长江中游城市群的遥感数据和统计数据,采用空间自相关、系统动态面板回归模型和时空地理加权回归模型等方法,揭示长江中游城市群PM_2.5浓度的时空演变,并探究不同空间尺度下城市化对PM_2.5浓度的驱动机制.结果表明：①2002~2020年长江中游城市群PM_2.5浓度整体呈下降趋势,在空间上大致呈“北高南低”的分布格局.②热点城市有向长江中游城市群西部扩张的趋势,冷点城市空间相关程度有所增强.③PM_2.5浓度与经济城市化、土地城市化和人口城市化之间分别存在“N”型、倒“U”型和“U”型曲线关系.第二产业和能源消耗对PM_2.5浓度变化呈显著促进作用,降水和植被能够有效地削弱PM_2.5污染.④各城市化因子在局部的整体驱动效应均发生了转化,其主要影响区域集中在长江中游城市群的东南、西北和西南等边缘地带城市.结合长江中游城市群的城市发展现状和区域特征,推进产业绿色转型,合理规划城市空间布局和人口分布,增强基础设施建设将有助于实现城市发展和环境保护之间的协调发展.     

2017~2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3时空变化特征及影响因素

苏皖鲁豫交界区域是长三角和京津冀及周边两大大气污染治理重点区域的连接带,揭示该区域PM_2.5和O₃污染特征对推动区域大气污染联防联控有着重要意义.基于2017~2021年苏皖鲁豫交界区域22个地市的国家空气环境监测网络观测数据,探讨了该区域PM_2.5和O₃浓度的时空变化特征及气象影响.结果表明：①2017~2021年区域PM_2.5浓度呈现逐年下降趋势,PM_2.5浓度月均值呈现“U型”分布,冬季PM_2.5浓度仍维持高位.O₃-8h-90%浓度呈现波动下降趋势,O₃-8h-90%浓度月均值变化呈“M型”分布,夏秋季O₃污染程度未有好转.②与2017年相比,2021年PM_2.5-O₃复合污染天数减少了52 d,但PM_2.5污染仍占主导地位.③PM_2.5和O₃污染区域主要集中在区域中部和北部城市,且中部城市PM_2.5和O₃污染程度均改善显著.④采用Moran''s I指数和LISA指数分析了区域PM_2.5和O₃-8h-90%浓度的全局和局部空间自相关性,PM_2.5和O₃-8h-90%浓度均具有空间相关性,PM_2.5浓度主要表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象,且高值-高值聚集有从中部向西部转移的现象,2020年和2021年O₃-8h-90%浓度表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象.⑤结合气象要素数据,利用KZ滤波方法量化排放源与气象条件对区域PM_2.5和O₃-8h浓度的贡献,两者主要受到污染物排放影响,贡献率分别为101.0%和99.3%,表明污染物减排是驱动区域空气质量改善的主要因素.此外,气象条件对PM_2.5浓度的贡献在一、四季度为正值,二、三季度为负值,而对O₃-8h浓度的影响则反之,且气象条件对不同城市PM_2.5和O₃-8h浓度的影响程度存在较大差异.     

关中平原城市群PM2.5时空演变格局及其影响因素

PM_2.5作为大气污染的主要来源,其时空演变格局和影响因素对于大气环境质量调控具有重要意义.基于2000~2020年PM_2.5遥感反演数据,采用空间自相关和数理统计方法分析关中平原城市群PM_2.5时空演变特征,以海拔、年均气温和人均GDP等10种因子为自变量,结合地理探测器和多尺度地理加权回归（MGWR）模型对PM_2.5污染影响因素进行空间分异探究.结果表明：①2000~2020年,关中平原城市群PM_2.5浓度总体呈下降趋势.浓度高值区集中在研究区中东部,低值区集中在研究区西部.热点区域集中在临汾市和运城市,冷点区则集中在天水市和宝鸡市.②自然因子在关中平原城市群PM_2.5污染中占主导地位,2020年PM_2.5浓度主控影响因子按解释力大小排序依次为：海拔>年均气温>地形起伏度>年均相对湿度>年降水量>人均GDP>植被覆盖度>能源消耗指数.③主控影响因子按照作用尺度大小排序依次为：植被覆盖度>年均气温>能源消耗指数>年降水量>地形起伏度>海拔>人均GDP>年均相对湿度.其中人均GDP、地形起伏度、能源消耗指数和年均气温主要为正向作用,植被覆盖度、年降水量、海拔和年均相对湿度主要为负向作用.研究得出了关中平原城市群PM_2.5时空演变格局和影响因素,可为相关部门制定大气污染防治政策提供决策依据,同时丰富实证研究.     

陕西省PM2.5时空分布及影响因素区域差异研究

为了解陕西省PM_2.5分布特征及影响因素区域差异,基于陕西省2019年PM_2.5浓度数据,采用空间数据统计方法、空间自相关分析法和地理探测器法对PM_2.5时空分异特征及驱动因素进行探究,以期为陕西省PM_2.5研究与治理提供可靠的科学依据。结果表明：陕西省PM_2.5污染呈“冬高夏低”、“中部高、南北低”的特点。陕西省PM_2.5浓度空间分布表现为极显著的空间正相关性,陕南部分县域为低低聚集区,关中地区渭南、西安、咸阳部分县域为高高聚集区。对陕西省PM_2.5浓度影响最大的是社会经济因子（0.328—0.548）,陕北地区为GDP（0.932）,关中地区为人口密度（0.936）,陕南地区为相对湿度（0.710）。交互探测结果表明：陕西省主导交互因子为人口密度∩GDP,各种复杂的自然因素和人为活动因素耦合会大大加强对PM_2.5浓度的解释力。     

四川盆地PM2.5浓度时空变化特征遥感监测与影响因子分析

四川盆地因其独特的地形地貌、静风和高湿等气象条件,导致盆地内部大气污染物扩散难度大,随着城市化与工业化进程加快,区内PM_2.5污染日益加重,四川盆地已成为国家大气污染防治的重点地区之一.基于PM_2.5浓度遥感反演产品,采用空间自相关分析与灰色关联分析方法,研究了四川盆地PM_2.5浓度的时空分布特征及其影响因素.结果表明,四川盆地PM_2.5浓度具有显著的空间聚集性,高-高聚集类型分布集中,低-低聚集类型分布较为分散;针叶林对PM_2.5的吸收抑制作用明显高于灌丛和草地等其他植被类型.研究认为,影响四川盆地PM_2.5浓度的主要气象因子是风速和气温,人口密度与经济规模则是影响四川盆地PM_2.5浓度的主要人类活动因子,产业结构及其规模变化对四川盆地PM_2.5浓度也产生一定影响.     

京津冀内陆平原区PM2.5浓度时空变化定量模拟

近年来我国京津冀地区霾污染日趋严重,为揭示该地区PM_2.5时空变化特征,以京津冀内陆平原为研究区,以MODIS AOD数据作为主要预测因子,采用混合效应模型建立研究区2013~2014年AOD-PM_2.5逐日变化的关系模型.利用十折交叉验证法对模型拟合进行验证.结果表明,采用混合效应模型对AOD-PM_2.5进行时间上的校准能够提高二者间的相关性,模型拟合的PM_2.5质量浓度与地面实测值间的R²为0.78,经过交叉验证后R²为0.70,RMSE、RPE分别为20.80 μg·m^-3、28.76%.针对研究区冬季AOD有效值非随机性缺失带来的采样偏差,用校正因子对模型预测的2013~2014年间PM_2.5平均浓度进行校正,结果表明研究区内PM_2.5平均浓度均高于75 μg·m^-3,南部和西部地区的PM_2.5浓度相对较高,北部和东部地区PM_2.5浓度相对较低,呈现出"南高北低、西高东低"的分布趋势.研究结果表明混合效应模型能够适用于近地面PM_2.5监测,也为该区域大气颗粒物污染治理提供了科学依据.     

基于2015～2018年实时监测数据对关中平原城市群PM2.5时空变化规律的研究

为了解关中平原城市群PM_2.5时空变化规律，利用2015～2018年国家空气质量检测平台发布的PM_2.5实时监测数据，并用地统计学和探索性空间数据分析等方法，对关中平原城市群PM_2.5污染的时空变化规律进行分析。结果表明，关中平原城市群PM_2.5污染总体呈向好趋势，PM_2.5年均超标城市由11个减少到8个，年均浓度超标率显著下降。PM_2.5污染主要出现在冬季，春秋季过渡，夏季PM_2.5浓度季度均值、月均值都最低，PM_2.5日均值曲线与月均值曲线大致趋势一致，呈单峰"脉冲型"变化；PM_2.5污染在空间上具有明显的分异性和集聚性特征，表现出"临汾-咸阳"为轴的高污染区面积逐渐缩小，而以平凉、天水为中心的低污染区面积逐渐扩大的空间变化规律。     

中国城市PM2.5时空动态变化特征分析:2015-2017年

近年来我国雾霾事件频发.采用2015-2017年全国329个地级及以上城市PM_2.5浓度每小时监测数据,利用全域空间自相关法、自然正交函数和空间描述统计分析的方法,从时空视角来揭示PM_2.5浓度的时间动态变化规律以及空间分布特征.研究发现：①从全国范围内来看,PM_2.5浓度均值逐年降低,降幅最高为夏季,最低为冬季,PM_2.5浓度位于40~60 μg·m^-3之间的城市降幅较大.PM_2.5浓度年内表现为"冬高夏低,春秋居中"的时间动态变化规律,且各年PM_2.5浓度达优良率不断提高.②细颗粒物污染改善程度最大的为德州,京津冀城市群和长三角城市群改善程度居中.全国PM_2.5污染范围逐年缩小,但新疆西部和冀鲁豫仍为高污染区,西南和东南沿海地区为低污染区.各区域污染的空间集聚逐年缩小.优良达标率在空间分布特征上无显著变化.③"大气十条"部分指标已完成,未来细颗粒物污染治理重点区域仍以京津冀地区为核心.在防治空气污染方面,必须加强区域联防联控机制.     

长三角城市群PM2.5时空变化和影响因素分析

为协调经济发展与环境污染之间的矛盾,实现经济社会的可持续发展.以长三角城市群为研究区,基于PM_2.5浓度和气象数据,分析PM_2.5浓度的时空变化规律,并利用小波相干（WTC）、偏小波相干（PWC）和多小波相干（MWC）,评估PM_2.5与气象因子在时频域中的多尺度耦合振荡.结果表明：①②③④⑥⑤⑦⑧⑨⑩长三角城市群PM_2.5浓度年均值由西北向东南梯度递减,高值区域空间范围逐年缩小.PM_2.5浓度季节均值与年均值的空间分布特征相似,并且具有冬季最高,夏季最低,春秋过渡的特点.② PM_2.5浓度从2015~2021年逐年下降,达标率逐年上升.PM_2.5浓度差异逐年缩小,具有动态收敛性特征.PM_2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季.PM_2.5浓度日均值具有U型振荡特征,整个研究期间PM_2.5浓度等级为优和良的天数占比分别为49.72%和41.45%.③ PM_2.5与气象因子的相干性在不同时频域上存在差异.时频尺度不同,影响PM_2.5的主控因子也不尽相同.在所有时频尺度上,WTC结果表明风速可作为解释PM_2.5变化的最佳变量,PWC结果表明温度可作为解释PM_2.5变化的最佳变量.④时频尺度越大,多变量组合解释PM_2.5变化的相互作用越强,而温度和风速的协同作用可以更好地解释PM_2.5变化.结果可为长三角城市群空气污染防治提供参考.     

中国三大城市群PM2.5浓度非线性变化分析

以三大城市群为研究区,基于PM_2.5浓度数据,利用ITA和Beast方法定量分析PM_2.5时间序列的非线性变化过程.结果表明：①三大城市群PM_2.5污染程度下降明显,高浓度区域明显缩小;PM_2.5浓度空间极化程度降低,空间差异缩小.大多数地区的PM_2.5浓度都具有下降的趋势,但变化程度并不相同.京津冀PM_2.5浓度相较于长三角和珠三角,仍处于较高水平.②三大城市群PM_2.5浓度具有冬春季高、夏秋季低的季节变化特征.冬季与夏季PM_2.5浓度差异明显, PM_2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季.PM_2.5浓度高的区域下降趋势明显,但珠三角的PM_2.5浓度下降趋势相较于长三角和京津冀不明显.③三大城市群PM_2.5浓度时间序列均具有显著下降趋势,且京津冀>长三角>珠三角;PM_2.5浓度在冬季下降趋势最大.PM_2.5污染等级越高,下降趋势越明显.④京津冀PM_2.5浓度时间序列趋势分量具有两个突变点,季节分量中具有一个突变点;长三角PM_2.5浓度时间序列的趋势分量和季节分量均无突变点;珠三角PM_2.5浓度时间序列的季节分量无突变点,趋势分量具有一个突变点.结果可为区域空气污染治理相关工作的开展提供科学的参考.     

工业碳减排绩效及其影响因素动态分解

进入21 世纪以来,中国工业碳排放总量仍在波动中增长。为了考查近10 a 来中国工业碳减排绩效,并定量分析影响工业碳减排的主要因素对碳减排的贡献变化情况,论文通过构建中国工业碳排放数据库并运用“精确”的Laspeyres 分解方法,对中国2001-2010 年36 个工业行业CO₂减排的影响因素进行了动态分解,研究结果表明：①虽然中国工业CO₂排放总量在不断增加,但CO₂排放增长率和工业碳排放强度双双降低,在考察周期内,CO₂排放总量从2001 年 2.89×10⁹ t 增长到2010 年7.16×10⁹ t,工业碳排放量增长率则从2003 年最高值18.86%持续下降至2009 年的5.77%,工业整体碳排放强度由2001 年的29.14 t/104元下降到2010 年的18.12 t/10⁴ 元;②工业经济规模不断增加是工业CO₂排放增加的主导因素,技术进步和结构调整则有效抑制了CO₂的增加,10 a 间规模效应对CO₂排放总量增加的贡献度年均达到191.81%,但是由于受到技术进步效应和结构调整效应的共同作用,10 a 来总效应值年均只有109.15%;③较之技术进步效应,结构调整效应对工业CO₂减排的贡献度更大,结构调整效应累计促进碳减排达2.07× 10⁹ t,而技术进步效应促进减排的总量只有1.14×10⁹ t。论文认为,着力中长期减排政策的制定,以保证技术进步在碳减排中持续发挥作用,同时充分挖掘结构调整对减排作用潜力是中国实现工业碳减排的务实选择。     

Potential application of high pressure carbon dioxide in treated wastewater and water disinfection: Recent overview and further trends

Recently emerging disadvantages in conventional disinfection have heightened the need for finding a new solution. Developments in the use of high pressure carbon dioxide for food preservation and sterilization have led to a renewed interest in its applicability in wastewater treatment and water disinfection. Pressurized CO₂ is one of the most investigated methods of antibacterial treatment and has been used extensively for decades to inhibit pathogens in dried food and liquid products. This study reviews the literature concerning the utility of CO₂ as a disinfecting agent, and the pathogen inactivation mechanism of CO₂ treatment is evaluated based on all available research. In this paper, it will be argued that the successful application and high effectiveness of CO₂ treatment in liquid foods open a potential opportunity for its use in wastewater treatment and water disinfection. The findings from models with different operating conditions (pressure, temperature, microorganism, water content, media …) suggest that most microorganisms are successfully inhibited under CO₂ treatment. It will also be shown that the bacterial deaths under CO₂ treatment can be explained by many different mechanisms. Moreover, the findings in this study can help to address the recently emerging problems in water disinfection, such as disinfection by-products (resulting from chlorination or ozone treatment).     

北京市石景山区PM2.5中典型水溶性离子分布特征及其致敏效应研究

为了考察大气细颗粒物水溶性成分与过敏性疾病的相关性,对北京市石景山区PM_2.5中水溶性离子分布特征进行分析,对文献中报道的有机酸浓度进行总结,选取其中9种典型水溶性无机盐（硝酸铵、硫酸铵、氯化铵、硝酸钠、无水硫酸钠、硝酸钾、硫酸钾、硝酸钙、硫酸钙）及3种水溶性有机酸（丙二酸、丁二酸、乙二酸）进行肥大细胞激活实验,观察上述成分经IgE及非IgE途径对肥大细胞β-Hex释放率的影响.结果表明：铵离子、硝酸离子和硫酸离子是研究区PM_2.5中占比最大的3种离子,丙二酸、丁二酸、乙二酸是北京市PM_2.5中3种浓度较高的水溶性有机酸.非IgE途径下,100μg·mL^-1的9种水溶性无机盐和80μg·mL⁽-1(的3种水溶性有机酸均无法提高肥大细胞β-Hex释放率.IgE途径下,仅观察到80μg·mL^-1丙二酸能使肥大细胞β-Hex释放率提高约3%,其增敏作用还需进一步研究证实.本研究将为进一步研究PM_2.5水溶性成分诱发或加重过敏性疾病的潜在机制...     

Ag改性石墨相氮化碳(g-C3N4)可见光辅助活化过一硫酸盐降解罗丹明B

采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C₃N₄催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐（PMS）降解罗丹明B（RhB）废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C₃N₄/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl^-会对反应产生轻微的抑制作用,而H₂PO₄^-和HCO₃^-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系中存在·O₂^-、h⁺、¹O₂、SO₄^-·和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.     

g-C3N4-P25/光合细菌复合材料降解偶氮染料废水的机理

采用海藻酸钙将g-C3N4-P25和光合细菌进行共固定,合成了光催化-微生物复合材料,并进行了降解模拟偶氮染料废水的研究.结果表明,光催化-微生物复合材料的染料(活性艳红X-3B)脱色率和COD去除率分别为94%和84.7%,远远大于固定光催化剂与固定光合细菌.利用UV-Vis、FT-IR及GC-MS对反应残留物进行表征,根据结果可推测:由光催化产生的自由基和光合细菌共同破坏X-3B的偶氮结构,生成的苯胺类化合物经过一系列的水解、氧化还原作用生成多种具有苯环结构的化合物,然后自由基破坏苯环结构产生长链烷烃,减少芳香烃化合物的累积对光合细菌活性的影响.光合细菌及时利用光催化生成的长链烷烃,产生分子量较小的物质,最后矿化为CO2和H2O.     

太原市冬季不同污染程度下PM2.5的化学组成、消光特征及氧化潜势

为深入探究重污染地区气溶胶的消光特征和健康风险,于2019年冬季开展了太原市PM_2.5主要化学成分和氧化潜势的分析.采样期间ρ(PM_2.5)为（89.9±33.6）μg·m^-3,其中水溶性离子和碳质气溶胶分别占到43.3%和33.8%,浓度较高的组分依次为：OC>SO₄^2->NO^-₃>EC>NH⁺₄>Cl^->Ca²⁺.随着污染程度的增加,PM_2.5中有机物（OM）和矿物尘的占比下降了5.8%和11.2%,而SNA(NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄)的质量分数由33.9%显著增加到56.0%.基于IMPROVE公式估算,太原市冬季大气颗粒物的平均消光系数为（453...     

Effect of water vapor on NH3-NO/NO2 SCR performance of fresh and aged MnOx-NbOx-CeO2 catalysts

A MnOx–NbOx–CeO2 catalyst for low temperature selective catalytic reduction(SCR) of NOx with NH3 was prepared by a sol–gel method, and characterized by NH3–NO/NO2 SCR catalytic activity, NO/NH3 oxidation activity, NOx/NH3 TPD, XRD, BET, H2-TPR and in-situ Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy(DRIFTS). The results indicate that the Mn Ox–Nb Ox–CeO2 catalyst shows excellent low temperature NH3-SCR activity in the temperature range of 150–300℃. Water vapor inhibits the low temperature activity of the catalyst in standard SCR due to the inhibition of NOx adsorption. As the NO2 content increases in the feed, water vapor does not affect the activity in NO2 SCR. Meanwhile, water vapor significantly enhances the N2 selectivity of the fresh and the aged catalysts due to its inhibition of the decomposition of NH4NO3 into N2O.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

南京北郊大气臭氧周末效应特征分析

本研究根据2013-12-01~2014-11-30南京北郊臭氧(O_3)及其前体物(NO_x、CO、VOCs)的观测资料,分析了工作日与周末O_3、NO_x、CO和VOCs质量浓度变化的差异及成因.结果表明,南京北郊O_3具有明显的"周末效应":即工作日O_3质量浓度高于周末,前体物质量浓度的变化与之相反;O_3平均质量浓度分别为19.84μg·m~(-3)(冬季)、53.45μg·m~(-3)(春季)、57.17μg·m~(-3)(夏季)和40.43μg·m~(-3)(秋季),春季的周末效应较其它季节更为明显.NO_2/NO工作日与周末分别为3.63和3.46,工作日比周末高4.81%.工作日O_3累积时间更长,O_3累积速率更快,大气氧化性更强,是工作日O_3质量浓度高于周末的原因.VOCs、NO_x、NO和NO_2与O_3质量浓度的相关性均呈现出工作日大于周末的特点.     

生物炭对农田土壤CO2排放的影响研究进展

生物炭是生物质在缺氧或者限氧条件下经热解后产生的富碳产物。目前,生物炭被广泛应用于农业生产领域,可改善土壤质量,提高农田土壤碳汇。生物炭还田后,使土壤物理、化学和生物学等性质发生变化进而影响土壤CO₂的排放。本文从生物炭理化特性、土壤性质以及生物炭稳定性等角度综述生物炭对土壤CO₂排放的影响。主要内容包括不同炭化温度和生物质来源的生物炭特性(pH、比表面积、孔径、挥发分和灰分等)及其对土壤CO₂排放的影响;生物炭还田土壤特性变化及其对土壤CO₂排放的影响;生物炭稳定性及其对土壤CO₂排放的影响。本文基于以上三个方面综述了生物炭对农田土壤CO₂排放的影响,并在此基础上对生物炭的固碳减排效应进行展望,以期为生物炭的合理施用、农田固碳减排等提供基础和参考。