河流氧化亚氮的产生和消耗途径及影响因素分析

氧化亚氮(N₂O)是主要的温室气体之一,其在大气中的浓度不断增加,其中,河流是大气N₂O的重要排放源.N₂O的排放是其产生和消耗过程综合作用的结果,其产生过程受到多种自然和人为因素的调控,深入了解河流N₂O产生和消耗途径及其影响因素是制定有效减缓河流N₂O排放措施的基础.本文概述了河流N₂O产生和消耗的硝化、反硝化、硝化细菌反硝化、硝酸盐异化还原成铵等微生物过程和化学反硝化过程,梳理了抑制法、同位素标记法、同位素自然丰度法等在N₂O产生途径识别及其来源贡献分析中的应用,着重阐述了N₂O同位素异位体法(N₂O分子内¹⁵N的位点特异性同位素值)在N₂O产生途径解析中的应用以及影响其解析结果准确性的因素,最后分析了主要水环境因子及流域特征对河流N₂O产生和排放的影响,并对未来研究进行了展望.     

海洋氨氧化古菌与氨氧化细菌在N2O生成机制中贡献研究

氧化亚氮（N₂O）是一种重要的痕量温室气体,而且在光照条件下平流层的N₂O会与O₃发生光化学反应,破坏臭氧层。海洋是大气中N₂O的主要来源之一,海洋中N₂O主要通过硝化和反硝化作用产生,而氨氧化作用是硝化作用的关键（限速）步骤,氨氧化古菌可能是氨氧化过程的主要执行者。本文先概述海洋中N₂O分布以及影响氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）和氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）的amoA（ammonia monooxygenase）丰度与活性的因素以及N₂O生成机制研究现状,进而总结AOA和AOB在海洋N₂O生成机制中起到的关键作用,最后结合全球气候变化、海洋酸化以及大洋OMZ区域扩大等前沿科学问题,对AOA、AOB以及N₂O的生成机制研究进行了展望。     

九龙江口水体中N2O的产生、释放和输出

本研究分别于2020年7月和2020年12月采集九龙江口表层水体,测定了溶解氧化亚氮(N₂O)浓度及其相关的理化参数,同时进行培养实验,测定硝化速率和N₂O产生速率,分析九龙江口N₂O的空间分布特征和季节变化规律,探讨了影响N₂O分布的主要过程及关键因素,并利用LOICZ箱式模型计算了九龙江口N₂O的河流输入、水—气交换、生物生产和河口输出通量。结果表明,九龙江口N₂O浓度和饱和度存在显著的空间差异,其浓度范围为15.3～50.2 nmol/L,饱和度范围为214.6%～699.1%。冬季航次N₂O的水—气通量为5.02×10³ mol/d,夏季航次为4.09×10³ mol/d,说明九龙江口是大气N₂O的重要排放源。硝化作用是九龙江口水体N₂O产生的主要途径,是调控水体N₂O分布的主要过程,溶解无机氮是影响硝化作用的关键因素...     

深圳再生水补水河流溶解N2O空间分布和产生机制

为了探究在再生水回补城市河流的条件下河流N₂O的微生物产生过程及其空间变化特征,以深圳市西乡河为研究对象,分析了河水中c（溶解性N₂O）、c（NH₄+-N）、c（NO₃--N）、δ15Nbulk-N₂O、δ18O-N₂O、同位素异位体位嗜值（site preference,SP）及其他环境因子,并基于端元混合模型和同位素分馏模型定量计算硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献百分比.结果表明:①随着流速降低,西乡河河水从上游的好氧环境逐渐发育成中下游的厌氧环境.②再生水进入西乡河后河水c（溶解性N₂O）从1.36 μmol/L沿程降至0.19 μmol/L;相关性分析表明,影响c（溶解性N₂O）的主要因素为ρ（DO）（R2=0.800,P < 0.01）和c（CH₄）（R2=-0.736,P < 0.01）.③硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献率分别为14.36%~80.53%和19.47%~85.64%;N₂O的来源在好氧河段中以硝化作用为主,在厌氧河段则以反硝化作用为主;N₂O还原成N₂的比例与ρ（DO）具有显著负相关关系（R2=-0.782,P < 0.01）.研究显示,再生水回补城市河流引入了较高质量浓度的N₂O和NO₃--N,而河道的厌氧环境促进河水中N₂O还原成N₂,下游河流成为N₂O的汇.      

废水生物脱氮过程中N2O排放数学模型研究进展

氧化亚氮(N₂O)的温室效应比CO₂强265倍,可从废水生物脱氮过程中产生并直接排放,如果不对其加以控制,会显著增加污水处理厂的碳足迹。N₂O排放的数学建模对于深入解析N₂O产生机制、量化N₂O排放、优化生物脱氮工艺和制定N₂O减排策略具有重要意义。结合当前国内外研究现状,阐述了废水生物脱氮过程中N₂O产生机制;归纳了基于不同机制建立的N₂O数学模型,包括氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria,AOB)经过羟胺氧化途径和AOB反硝化途径产生N₂O模型、异养反硝化途径产生N₂O模型以及耦合AOB和异养反硝化细菌产生N₂O模型;总结了新型生物脱氮系统N₂O模型,实际工程应用情况及校准N₂O数学模型中存在的问题;并对今后N₂O数学模型的研究方向进行了展望。     

污水处理过程N2O排放：过程机制与控制策略

污水处理生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)作为直接碳排放源,其大气升温效应较CO₂高出265倍.因此,国际上对N₂O排放机制与控制策略的研究层出不穷.N₂O产生源于硝化与反硝化过程,主要涉及亚硝化(AOB)及其同步反硝化、常规异养反硝化(HDN)、同步异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)和全程氨氧化(COMAMMOX)等生物途径,以及硝化过程中间产物NH₂OH与NOH之非生物化学途径.常规硝化与反硝化(AOB+HDN)途径在正常运行工况下N₂O排放量并不是很大,约只占进水TN负荷的1.3%;即使是HN-AD与COMAMMOX代谢过程,两者N₂O产生量也不足TN负荷的0.5%.不可忽视的是AOB亚硝化及其同步反硝化,它们已被确认为是污水处理生物脱氮过程中N₂O排放的首要途径;AOB过程中间产物(NH₂OH与NOH)非生物化学过程以及AOB反硝化生物过程(主途径)共同导致的N₂...     

高强度农业种植区不同景观池塘氧化亚氮排放特征

农业流域水体氮循环过程与农业活动有着十分紧密联系,会随着农业活动的持续进行而成为大气N₂O的重要排放源.小型池塘具有灌溉、蓄水和纳污等多种功能,是农业种植区和农村景观的重要组成部分.以巢湖北岸典型农业流域烔炀河流域为研究对象,选取3种不同类型(村塘、农塘和水塘),共计6个池塘,于2020年9月至2021年9月连续采样观测,探究了农业流域不同景观池塘N₂O排放特征及其影响因素.结果表明,用于生活污水承纳的村塘N₂O排放最高,其次为用于农业灌溉的农塘,其N₂O排放通量分别为流域自然水塘排放量[(1.33±2.50)μmol·(m²·d)^-1]的8倍和4倍.连续观测表明不同景观池塘N₂O排放表现出明显的时间变化特征,但其N₂O排放时间变化的调控因子有所不同.其中,村塘与农塘N₂O排放主要受氮负荷和降雨影响,而远离村庄农田的水塘N₂O排放变化主要受水温驱动.烔炀河流域池塘是大气...     

污水处理系统中N2O的生产利用及数据驱动模拟研究进展

氧化亚氮(N₂O)是一种温室气体,同时也是具有能源回收潜力的强氧化性物质。综述了促进N₂O产生的新兴污水脱氮过程及提高N₂O产生的方法,比较了不同方法的运行条件及N₂O转化率,并指出了各种方法的不足之处。从识别N₂O产生的关键影响因素和预测N₂O产量2个方面综述了污水处理过程中N₂O数据驱动模型的研究进展。目前N₂O的增产方法主要包括耦合好氧-缺氧氮分解过程、单反应器生产过程及基因工程菌和半导体修饰菌增产过程。收集污水处理厂中的大数据可以建立N₂O数据驱动模型,但是现有的数据驱动模型仅仅关注N₂O减排。开发N₂O的新型增产过程,优化控制增产过程的功能菌种,建立N₂O数据驱动模型与N₂O增产方法之间的关联性是未来N₂O生产利用技术的发展方向。     

土壤盐分变化对N2O排放影响：基于Meta分析

N₂O是导致臭氧层空洞和全球变暖的主要大气污染物,农业生产活动是其主要来源,而土壤盐分则是影响N₂O排放的关键因素.基于21篇同行评议文献中528对实验组及对照组形成的数据集,运用R语言Metafor软件包进行Meta分析,进而评估土壤盐分对土壤N₂O排放的影响.结果表明,土壤盐分累积对N₂O排放量有显著正效应,中度和高度盐渍土N₂O排放量比非盐渍土高75.57%和28.85%.室内培养实验测定结果表明,林地和农田的土壤盐渍化导致N₂O排放量增加124.79%和131.64%,而野外定位监测试验结果表明,草地、裸地和农田中,土壤盐分对N₂O排放的影响均不显著.盐分对N₂O排放的影响趋势则因土壤(NH₄⁺∶NO₃^-)、p H、土壤砂粒含量和粉粒含量的差异而发生改变,影响程度依次是：(NH₄⁺     

不同SBR系统N2O排放及微生物群落比较

为了解污水脱氮中微生物群落对N₂O排放的影响,在相同的工艺条件下,研究了制药厂(A)和啤酒厂(B)2种不同来源污泥在SBR系统中的N₂O排放特性.结果发现:①A和B 2个系统总氮去除率在97.5%和98.6%的情况下,脱氮中N₂O态氮所占比例分别为6.35%和2.84%,相差2倍以上.②A系统的N₂O排放时期主要集中在好氧硝化段,而B系统则主要集中在缺氧反硝化段.③在1个脱氮周期内,A系统只有1个N₂O排放高峰,出现在好氧硝化段(第3小时);而B系统有2个N₂O排放高峰,分别出现在好氧硝化段(第3小时)和缺氧反硝化段(第6小时).采用PCR-DGGE技术分析微生物群落特征发现,A系统和B系统的微生物群落有明显差异,表明污水脱氮中微生物群落是影响N₂O排放的重要因素.通过优化微生物群落结构,可有效控制污水脱氮中N₂O排放.      

崇明东滩芦苇湿地温室气体排放通量及其影响因素

通过静态箱-气相色谱法对崇明东滩芦苇群落在生长周期内的3种温室气体——CH₄、N₂O和CO₂的排放、吸收特征进行研究. 结果表明:芦苇群落湿地CH₄排放通量受温度影响较大,夏季排放通量明显高于其他季节,年均排放通量为74.46μg/(m2·h);N₂O年均排放通量为2.22μg/(m2·h),冬季排放通量最大;CO₂的吸收率季节变化明显,年均排放通量为-101.93mg/(m2·h). 温度、芦苇植株光合作用及呼吸作用是影响CH₄产生和排放的主要因素;而沉积物氮素不足和限制,则是促使芦苇群落表现出对N₂O吸收的原因;芦苇的光合作用及土壤呼吸作用随温度和季节的变化是控制芦苇湿地CO₂的排放和吸收的主要因素. 芦苇植株发达的通气组织是CH₄和N₂O由大气向沉积物扩散的通道,同时分子扩散过程也是沉积物产生的CH₄、N₂O和CO₂扩散到大气中的途径和方式.      

上海城市河流温室气体排放特征及其影响因素

为研究城区和郊区河流3种温室气体(N₂O、CH₄和CO₂)排放通量的差异,分别于春季(2013年4月)、夏季(2013年7月)、秋季(2013年10月)和冬季(2014年1月),利用浮箱法和扩散模型法对上海市城区河流(苏州河)和郊区河流(淀浦河)的温室气体排放通量进行了观测;并探讨了人类活动干扰下环境因子对温室气体排放的影响. 结果表明:研究区内2条河流是温室气体的排放源,城区河流N₂O和CH₄的扩散排放通量和浮箱排放通量年均值均比郊区河流大1~2个量级, CO₂两种排放通量在城郊区2条河流的年均值相当. 苏州河N₂O、CO₂和CH₄扩散排放通量年均值分别为15.88、6 748.27和84.98 μmol/(m2·h);淀浦河分别为0.61、2 978.98和9.61 μmol/(m2·h). 苏州河N₂O、CO₂和CH₄浮箱排放通量年均值为15.77、4 041.61和6 721.08 μmol/(m2·h);淀浦河为0.60、1 214.77和59.58 μmol/(m2·h). 城市河流呈现出高氮负荷及缺氧的特征,是影响中心城区河流N₂O、CO₂和CH₄扩散排放通量偏高的重要因素. CH₄浮箱排放通量和扩散排放通量的差异显示,城市河流中的富碳氮缺氧环境条件有利于随机气泡排放的发生,增强了温室气体的排放.      

不同肥源条件下Zn对农田土壤N2O排放的影响及其机制

为探究锌（Zn）污染对农田土壤氧化亚氮（N₂O）排放的影响,分别以猪粪和尿素为肥源进行室内培养实验,对比分析不同含量Zn （0、50、500、1500和5000mg/kg）对N₂O排放的影响及其机制,并在培养第52d向所有处理再次添加尿素以探究其长期效应,共培养80d.结果表明：第1次添加肥料阶段,在尿素为肥源处理中不同含量Zn均表现为显著抑制作用（P<0.05）,而猪粪为肥源处理中除50mg/kg无显著影响外（P>0.05）,其它含量处理均显著促进N₂O排放（P<0.05）.第2次添加肥料阶段,不同肥源条件下Zn的作用规律一致,即50mg/kg无显著影响（P>0.05）,500和1500mg/kg显著提高N₂O排放而5000mg/kg处理与之相反（P<0.05）.此阶段500、1500和5000mg/kg处理以猪粪和尿素为肥源时其N₂O累积排放量与同肥源对照的比值分别为3.49、3.13、0.01和2.53、2.74、0.04,可见同等含量Zn在猪粪为肥源条件下作用更强,500和1500mg/kg Zn的促进机制为Zn提高了土壤中NH₄⁺-N、NO₃^--N含量以及控制反硝化过程N₂O产生和还原功能基因相对丰度的比值（nirS/nosZ）,而5000mg/kg Zn抑制了土壤中NH₄⁺-N进一步转化为NO₃^--N,从而降低了N₂O排放.     

外源硝态氮对典型耕作土壤冻结过程N2O排放的影响

为明确外源硝态氮添加对典型耕作土壤冻结过程N₂O排放的影响,应用室内冰柜模拟土壤冻结过程,研究在室温-冻结过程中硝态氮添加(0、80、200和500 mg/kg)对3种典型耕作土壤(黑土、潮土和黄土)N₂O排放影响的特征. 结果表明:外源硝态氮的添加促进了黑土和潮土的N₂O排放,在200 mg/kg硝态氮添加处理下,黑土和潮土的N₂O排放通量比CK(对照)分别增加了849%和676%;但在添加高浓度(500 mg/kg)硝态氮时,黑土和潮土的N₂O排放通量分别比200 mg/kg处理降低39.3%和21.2%,表现为显著抑制. 随冻结过程的进行,黑土和潮土的N₂O排放通量均逐渐降低并接近零排放. 黄土N₂O排放通量在室温-冻结过程中变化范围很小,甚至出现负排放. 多因素方差分析结果表明,土壤类型显著影响N₂O累计排放量,而土壤pH和C/N是其中重要的影响因子. 根据室内培养试验结果,为减排N₂O,建议在深秋整地施肥时期尽量避免在潮土和黑土中施用硝态氮肥. 黄土的N₂O排放似乎对外源硝态氮的添加反应不明显,这有待在大田气候-植物-土壤综合条件下进一步验证.      

进水碳氮比对脱氮污泥羟胺氧化酶活性及N_2O产生的影响

在以A/O方式运行的SBR工艺中,研究了3种不同进水碳氮比下硝化与反硝化过程中污泥羟胺氧化酶(HAO)活性变化、N2O的产生/释放规律及两者之间的关联性.结果表明,当C/N=3.5与C/N=9.5时,HAO平均酶活性分别为(283.77±19.64),(348.87±17.94)U/g MLSS,而C/N=6.5条件下的平均酶活性仅为(246.45±23.30)U/g MLSS,总体上3个条件下缺氧阶段HAO活性均较好氧阶段高;反应过程中HAO的活性变化趋势基本与气态N_2O释放速率、溶解态N_2O及亚硝氮的浓度变化趋势成正相关,在C/N=9.5下好氧段HAO活性与后三者呈现完全一致的变化规律.N_2O主要产生于好氧阶段进行的硝化过程,尤其是羟胺氧化是N_2O产生的主要环节;碳源相对不充分的条件下(如C/N=3.5),缺氧段N_2O的释放与HAO活性关系密切;碳源相对较充分的条件下,缺氧段N_2O的产生与HAO酶活性无明显关联.推测可能是因为缺乏电子受体NO_2~-而导致HAO酶未参与反应;在N_2O产生较多的条件下,HAO活性相对也较高.     

不同灌溉方式旱田土壤N2O排放和氮素淋溶特征

通过野外原位监测试验,利用静态箱-气相色谱法、土壤溶液提取器分别对旱田土壤N₂O排放及氮素淋溶进行2018和2019年连续两年观测.试验设计为DCK （滴灌无肥）、DD （滴灌+N 500kg/hm²）、DG （滴灌+N 1000kg/hm²）、FCK （沟灌无肥）、FD （沟灌+N 500kg/hm²）、FG （沟灌+N 1000kg/hm²）.结果表明,不同施氮量、不同灌溉方式对N₂O排放和氮素淋溶量影响具有极显著差异（P<0.01）.N₂O排放量随施氮量的增加而增加,滴灌与沟灌相比可有效降低N₂O排放,2018和2019年FCK、FD、FG的N₂O累积排放量分别为2,23.79,45.73kg/hm²和2.08,6.23,13.93kg/hm²,而DCK、DD、DG分别降低了35%、80.9%、75.6%和26.7%、66.4%、21.5%.2018和2019年旱田土壤氮素淋溶量均表现为：滴灌<沟灌,80cm深度土壤溶液氮素淋溶量<40cm.2018和2019年相同施氮量下滴灌与沟灌相比,在40cm和80cm分别能减少氮素淋溶量36.95%~63.10%和54.93%~87.92%.主成分分析结果表明,影响N₂O排放的主要环境因子为土壤NO₃^--N含量和降水频率,相关系数分别为0.689、0.596;影响氮素淋溶量的主要环境因子为降水频率和灌水频率,相关系数分别为0.697和-0.729.滴灌可有效减少N₂O排放和氮素淋溶量,在提高肥料利用率的同时可减轻环境污染.     

曝气灌溉条件下土壤N2O排放特征及影响因子分析

为了明确曝气灌溉下土壤N₂O排放特征及主要影响因子,实验设置了2个灌水量（70%和90%田间持水量）和2个增氧水平（5,40mg/L）,采用静态箱法和qPCR技术对土壤N₂O通量及土壤关键功能基因进行测定,研究不同灌水量和增氧水平对土壤充水孔隙度、溶解氧、氧化还原电位（Eh）、矿质氮及氨氧化古菌（AOA）、氨氧化细菌（AOB）和反硝化基因（narG和nosZ）的影响.结果表明：培养过程中,各处理N₂O排放通量均呈现先增加后降低的趋势,于灌溉后1d达到峰值;曝气量和灌水量的增加可显著增加土壤N₂O的排放通量和排放峰值.灌溉造成土壤含水量增加的同时,降低了土壤溶解氧和Eh;曝气可提高土壤溶解氧和Eh,改善土壤通气性（P<0.05）,而对土壤充水孔隙度无显著影响.土壤充水孔隙度、Eh、NO₃^--N含量是曝气灌溉下驱动土壤N₂O排放的主要理化因子.曝气显著增加了AOA的基因拷贝数,且N₂O排放与AOA的基因拷贝数呈显著正相关关系（P<0.05）.研究结果为进一步明确曝气灌溉对土壤N₂O排放的影响机制和曝气灌溉模式下农田N₂O排放管理提供支撑.