贵金属(Pt、Pd和Ru)基催化剂在含氯挥发性有机物催化降解中的研究进展

含氯挥发性有机物(Chlorine-containing volatile organic compounds, CVOCs)由于存在来源广泛、生物/环境毒性高、易使催化剂Cl中毒失活等问题，是当前VOCs控制领域的研究重点和难点。催化降解技术具有能耗低、效率高、二次副产物少等显著优点被认为是最有效的CVOCs排放控制技术之一。高性能催化剂是该技术的核心。目前，CVOCs降解催化剂主要以Al₂O₃、TiO₂、MgO、CeO₂等单一或复合金属氧化物为载体，以Pt、Pd、Ru等为反应活性中心。在CVOCs氧化反应中，贵金属在低温下易与Cl作用，覆盖/惰化活性位，导致催化剂低温活性下降。常用的提升负载型贵金属催化剂CVOCs催化性能的策略有金属助剂掺杂、活性中心状态优化、载体性质调控、反应条件调节等。本文综述了贵金属(Pt、Pd和Ru)基催化剂在CVOCs催化氧化中的研究进展，主要集中于过渡金属引入、载体本征性质调变、反应条件调节等在CVOCs转化效率及催化剂性能改善中的作用。此外，对CVOCs催化净化催...     

硫化氢资源化合成乙硫醇研究进展

作为重要的有机化工中间体,乙硫醇广泛应用于医药、工业、农业等领域。针对乙烯-硫化氢催化加成合成乙硫醇的固体酸催化剂,探讨了性质、改性方式及其乙烯硫化反应机制。分析认为:酸性位点是乙烯硫化合成乙硫醇的活性中心,强酸位和弱酸位浓度的平衡则决定着固体酸催化剂的稳定性;对于改性氧化铝和金属硫化物催化剂,改性金属与载体间的相互作用是影响反应活性的重要因素。     

催化法去除电厂烟道气中NO_x

据美国新罕布夏大学A.Someshwart称,用金催化剂可能去除电厂烟道气中NO_x。金可催化分解NO_x分子,促使它成为元素态(两个原子)的氮和氧。尚存在的一个问题是氧可使金催化剂中毒失效。Someshwart说,这问题可以解决,用一个强大的电场为产生元素氧提供电子,使氧不从金捕取电子。该     

单原子环境催化研究进展

单原子催化剂不仅实现了对金属原子最大化利用,而且具有较高催化活性和选择性,还是理想的催化理论研究位点,近年来引起了广泛关注。环境催化在环境保护和污染修复中扮演着重要的角色。单原子催化剂在环境催化领域越来越受关注并有望应用于解决环境问题。单原子催化剂研究的重点和难点集中在单原子催化剂可控合成和催化位点分析表征。为推进单原子催化剂在环境催化领域中的应用,本文综述了单原子的主要制备方法和常规表征手段以及单原子催化剂在环境催化中应用的典型案例,并对单原子催化剂在环境催化中的应用将面临的挑战进行了展望。     

复合氧化物催化剂用于汽车尾气净化的硫中毒及抗硫中毒机理研究

用ＩＲ方法研究了复合氧化物催化剂用于汽车尾气净化ＳＯ２中毒机理。研究表明，催化剂中毒失活首先是ＳＯ２在催化剂活性中心上的化学吸附，然后进一步作用与活性组分生成相应硫酸盐，从而使催化剂失活。ＳＯ２在活性中心上可有两种吸附方式。     

碱活化载铜碳纤维的制备及其对CH3SH的高效催化水解去除研究

为了克服催化分解甲硫醇(CH₃SH)技术操作温度高(>400℃)和副产物浓度高的缺点，本研究通过静电纺丝技术自行制备碳纤维(C-PAN)作为载体合成载铜催化剂(Cu10%/P-CAN)，并通过碱(KOH)活化来提升催化剂的活性.研究结果表明Cu10%/P-CAN催化剂在250℃时对CH₃SH的转化率仅有90%.经过碱活化的载铜碳纤维催化剂(Cu10%-KOH10%/P-CAN)在250℃时对CH₃SH的转化率高于98%，产物中H₂S、COS及CH₃SCH₃等产物的浓度低于0.0004%.进一步分析表明碱活化处理可以改善活性组分Cu O在C-PAN载体表面的分散度，同时提升催化剂表面的碱性位点数量、氧空穴丰度以及活性氧浓度，这是碱活化提升催化剂活性的主要原因.此外，在催化水解CH₃SH的过程中，Cu10%-KOH10%/P-CAN把CH₃SH中的大部分S元素转化成SO₄^2-     

中低温NH3-SCR催化剂抗中毒研究进展

目前,中低温氨选择性催化氮氧化物还原(NH_3-SCR)技术瓶颈在于确保催化剂高活性、高选择性前提下兼有抗硫耐水和抗碱土金属中毒等能力。该文综述了近年来适于中低温环境下SCR催化剂的研究进展,包括催化活性提高和抗中毒能力改进,阐述了影响中低温SCR反应的4大影响因素:表面酸性、活性位点、形貌结构、氧化还原性。并提出从源头设计出发,利用对影响催化剂性能的4大因素,设计出高效的目标催化剂。     

催化分解N_2O催化剂的研究新进展

直接催化分解N2O技术已成为当前国内外工业脱除N2O应用研究的主流和发展方向,催化剂是技术核心。综述了贵金属、金属氧化物、沸石以及其他用于分解N2O的新型固体催化剂的最新研究现状。对催化剂的研究方法、思路进行了评述,总结了现存的问题,并展望了直接催化分解N2O催化剂未来的发展方向。其中,沸石类催化剂由于高活性和结构稳定性,有望成为理想的商用催化剂。     

UV185+254nm辐照下MnOx-TiO2分解甲醛与臭氧的机理

为提高185nm真空紫外光下甲醛与副产物臭氧的分解效率,以MnOx-TiO2复合催化剂取代TiO2光催化剂,发现甲醛与臭氧的转化率分别从44.7%和38.7%提高到77.5%和96.8%.研究比较了真空紫外光下和暗态下(加臭氧)甲醛与臭氧在MnOx-TiO2催化剂上的分解性能,及UV254nm下光催化分解甲醛的效率.结果表明,真空紫外光下气相活性氧物种的氧化与MnOx表面的臭氧催化氧化过程是甲醛分解的主要途径,而MnOx-TiO2上光催化氧化甲醛效率很低;副产物臭氧主要于MnOx表面活性位上由热催化分解.用真空紫外光辐照MnOx-TiO2催化剂,可提高MnOx催化分解臭氧的稳定性.     

老化对钴铈基催化剂催化氧化丙烷的影响

采用柠檬酸络合法合成Co-CeO_x多活性中心催化剂,在不同温度进行加速老化处理,测试新鲜和老化后催化剂对丙烷的催化氧化性能,同时对其结构和性质进行表征.结果表明,当加速老化温度低于650℃时,丙烷转化率达50%的温度变化幅度小于10℃;加速老化温度高于750℃时,催化剂氧化丙烷的性能快速下降.表征结果显示,Co-CeO_x催化剂主要表现为尖晶石结构,老化后晶粒尺寸显著增大,Co³⁺的含量减少,氢还原峰温度升高.加速老化处理对Co-CeO_x催化剂物理结构的影响进而抑制了其化学特性及催化活性.测试Co-CeO_x催化剂对丙酮和甲苯的催化氧化性能,分别在179和244℃达到90%的脱除效率.因此,Co-CeO_x多活性中心催化剂具有良好的氧化性能,且表现出一定的稳定性.     

应用催化燃烧技术净化有机废气

叙述了有机废气催化燃烧技术的实质、特点、应用范围、工艺流程,分析了催化剂组成、中毒原因、防中毒机制和预处理目的,结合实际应用中的工艺条件探讨催化燃烧技术存在的问题和今后的研发方向。     

不同硅铝比Fe-ZSM-5催化剂对氧化亚氮催化分解性能的研究

以不同硅铝比的H-ZSM-5分子筛为载体,采用离子交换法和化学气相沉积法制备Fe-ZSM-5催化剂,并用XRD、BET、TEM、UV-vis和NH3-TPD等表征手段对催化剂进行分析,研究催化剂中铁的存在状态.结果表明,分子筛的硅铝比影响铁在分子筛中的分布形态,化学气相沉积法和热离子交换法制得硅铝比为25的Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂上均匀地分布着粒径为8 nm左右的纳米氧化铁颗粒,并且Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂比Fe-ZSM-5-300更容易形成Fe3+x O y团簇.制得的Fe-ZSM-5分子筛催化剂催化分解氧化亚氮(N2O),结果表明,相同的制备方法,硅铝比小的Fe-ZSM-5-25催化剂对N2O分解活性更好;相同硅铝比的Fe-ZSM-5催化剂,采用化学气相沉积法制得的对N2O分解活性最好.另外,O2的存在对Fe-ZSM-5上N2O催化分解活性有抑制作用,而NO对N2O催化分解活性展示了一定的正效应.最后,经过100 h的连续反应,Fe-ZSM-5催化剂依然能够保持催化活性.     

催化臭氧氧化法处理煤化工高盐废水

采用自制催化剂催化臭氧氧化处理煤化工高盐废水,考察了催化剂性能、催化臭氧氧化影响因素,并进行了催化臭氧氧化机理研究。实验结果表明:自制催化剂抗压强度为1 685 N,45 d磨损率为1.67%;在p H=8.1,催化剂投加量为7 g/L,臭氧投加量为13 mg/min的条件下,COD去除率为45%,色度去除率为85%。由傅里叶红外光谱分析可知,催化剂表面存在羟基基团,催化臭氧分解速率比单独臭氧分解速率快,在相同时间内催化剂可促进臭氧分解产生更多·OH,由此表明催化臭氧氧化机理遵循羟基自由基反应机理。     

化学工业三废处理与综合利用

X780.1 9600476胧氨酸行业的酸雾污染及治理/李必平…(四川大学化学系)//环境保护/国家环保局一1995.(5)一14环信X一7X780.1 9600477催化氧化法处理甲硫醇废气/蒋晓原“·(杭州大学催化研究所)//中国环境科学/中国环境科学学会一1995,15(3)一222~224环信X一58 用催化氧化法处理含硫有机废气,燃烧催化剂是主要活性组分为V20。、过渡金属氧化物(MO、)和微量贵金属,负载在经特殊方法处理的天然沸石上。som“/h中试装置的甲硫醇废气的载线试验和1500n13/h工业装置的运转结果表明,催化剂反应后的温升明显,净化率)外%,氧化产物(sox)经稀碱吸收,…     

负载型金属氧化物催化剂分解臭氧的研究

用浸渍法制备了活性炭、γ-氧化铝和分子筛负载的MnO2,CuO,Fe2O3催化剂,并考察了它们对臭氧分解的催化性能。结果表明,MnO2催化剂优于CuO,Fe2O3,催化剂,活性炭为载体的催化剂优于γ-氧化铝和分子筛为载体的催化剂。温度对臭氧催化分解影响很大,在90℃时,MnO2／AC催化剂对臭氧的去除率可达80％以上。当存在一定浓度的水蒸气时,湿度越大,催化性能越差。当臭氧初始质量浓度低于50mg／L时,随着臭氧初始浓度的增加,催化性能有一定的下降。     

钒钛基SCR催化剂中毒及再生研究进展

在烟气脱硝系统中,选择性催化还原催化剂的中毒和再生是广泛关注的问题。文章介绍了钒钛基催化剂的碱金属中毒、碱土金属中毒、砷中毒和二氧化硫中毒,探讨其成因,并对中毒机理进行了分析,同时研究了避免催化剂中毒的措施以及中毒催化剂的再生技术。对碱金属中毒和碱土金属中毒催化剂的水洗再生和硫酸酸洗再生方法进行了实验评价。文章对溶胶凝胶法制备的以陶瓷颗粒为骨架的纳米负载型催化剂V2O5-WO3/TiO2(C)进行研究。实验结果表明,硫酸酸洗再生对碱金属和碱土金属中毒催化剂具有较好的再生效果。在380～410℃温度范围内可使中毒催化剂的NO去除率恢复至90%以上。水洗再生对碱金属中毒催化剂无明显效果,而在380～410℃温度范围内可使碱土金属中毒催化剂的NO去除率达到80%以上。对V2O5-WO3/TiO2(C)抗SO2性能研究表明,以锐钛TiO2为载体的V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂具有较好的抗SO2效果。     

1000MW燃煤电厂商业SCR脱硝催化剂的失活

以浙江某燃煤电厂1000MW商业SCR脱硝催化剂为研究对象,通过催化表征和活性评价综合分析该电厂1000MW商业SCR脱硝催化剂的失活原因.研究表明,催化剂的失活是多种因素共同作用的结果,（1） Fe,S,K和As元素中毒,其元素含量较新鲜催化剂分别增加了318.0%,233.3%,199.3%和99.8%;（2）催化剂表面孔道的飞灰堵塞,硫酸盐类沉积以及长时间高温反应造成催化剂的烧结和颗粒物的团聚,导致失活SCR脱硝催化剂比表面积较新鲜催化剂下降了20.3%;（3）活性组分V的价态变化造成V⁴⁺/V⁵⁺的比值由6.46下降至1.35,以及Lewis酸位点减少了34.2%,从而导致催化剂的失活.     

利用XPS研究复合氧化物催化剂在汽车尾气净化中硫中毒及抗硫中毒机理

运用ＸＰＳ分析方法研究一系列复合氧化物催化剂中毒前后硫在其表面的各种形态及催化剂活性组分中毒前后的组成，价态，化学机理及其变化。结果表明，ＳＯ２在催化剂活性中心进行化学吸附，然后一部分ＳＯ２与活性组分生成相应的亚硫酸盐和硫酸盐，从而使催化剂失活。     

SCR催化剂碱(土)金属中毒及其改性再生研究进展

选择性催化还原(SCR)技术因其脱硝效率高、运行成本低、不产生二次污染等优点而被广泛应用于燃煤电厂等企业的烟气脱硝。催化剂是SCR技术的核心,SCR催化剂的中毒失活导致废SCR催化剂的产生量越发增多,而碱(土)金属是引起SCR催化剂中毒失活的主要因素。详细总结了碱金属(K、Na)和碱土金属(Ca、Mg)导致SCR催化剂中毒的机理及其各相应化合物对催化剂性能的影响,初步探讨了提高新鲜催化剂抗碱(土)金属中毒的措施和碱金属中毒催化剂的改性再生,为延长SCR催化剂的使用寿命进而减少废SCR催化剂的产生量提供参考。     

助剂添加对CuO/TiO2催化剂NH3-SCO性能的影响研究

采用浸渍法制备了一系列CuO-MO_x/TiO₂ (M=W,Zr,La)催化剂用于NH3选择性催化氧化(NH₃-SCO),同时探究了SO₂中毒对NH₃氧化性能的影响.结果表明,过渡金属氧化物的添加使Cu/TiO₂催化剂NH₃转化率降低,但显著提高N₂选择性.其中,W0₃具有最好的促进效果,在300℃下催化剂N₂选择性提高了36%.通过H₂-TPR和NH₃-TPD表征发现,WO₃的添加增加了Cu/TiO₂催化剂表面酸性位点的数量,促进NH3的吸附,但降低催化剂氧化还原性能,抑制NH₃氧化为NO_x.经SO₂中毒处理后,CuO-MO_x/TiO₂催化剂N₂选择性进...