V_2O_5/ACF低温选择性催化还原烟气中NO的研究

文章对V2O5/ACF(活性炭纤维)进行低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究。实验表明:ACF用硝酸处理形成ACFN,然后采用等体积浸渍法制备V2O5/ACFN催化剂,NO脱除率明显增加。同时研究了V2O5负载量、反应温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响,发现V2O5/ACFN在180℃低温时,在NH3/NO为1.1、NO初始体积分数1000×10-6和O2体积分数5%时NO脱除效率较高。     

脉冲电晕放电去除NO的反应途径研究

对脉冲放电等离子体条件下去除NO的宏观反应机理进行研究结果表明,不同氧含量的氮气流中NO的脱除均同时存在氧化、分解与还原三条途径。气流中氧含量不同,起主导的反应也不相同。还考察了NH₃气、H₂O蒸气等调质剂对反应途径的影响。NH₃的加入有利于NO通过还原途径脱除,但同时导致生成N2O反应的加剧,而产生二次污染,由此说明NH3加入位置的重要性。水蒸气在等离子体作用下产生氧化性物种,有利于NO的氧化脱除。本实验条件下加入气流量1％的水气即能使NO氧化脱除率增加20％左右。实验还考察了电参数（峰值电压、脉冲重复频率等）对NO脱除反应的影响。最后对本实验条件下的反应机理进行推断,所得结果对脉冲电晕等离子体烟气脱NO工艺研究具有一定的指导意义。     

一般性问题

X701 9801563脉冲电晕放电去除NO的反应途径研究/宫为民…(大连理工大学化工学院等离子体化学实验室)//中国环境科学/中国环境科学学会一1997,17(4)一367~372环信X一58 对脉冲放电等离子体条件下去除NO的宏观反应机理进行研究结果表明,不同氧含量的氮气流中NO的脱除均同时存在氧化、分解与还原三条途径。气流中氧含量不同,起主导的反应也不相同.还考察了NH3气、H20蒸气等调质剂对反应途径的影响。NH3的加入有利于NO通过还原途径脱除,但同时导致生成NZO反应的加剧,而产生二次污染,由此说明NH3加入位置的重要性。水蒸气在等离子体作用…     

络合-氧化-还原耦合方法脱除烟气中NOx的研究

NO与Fe2+反应生成络合物[Fe(NO)]2+易被O2氧化解络形成NO2-和NO3-离子,进而被尿素溶液还原生成N2.基于上述反应原理,本文提出脱除烟气中NOx的新方法,即以FeSO4为吸收液、O2为氧化剂、尿素为还原剂的络合-氧化-还原耦合法.考察了尿素初始浓度、吸收液pH值、NOx初始浓度、烟气流量等因素对NOx脱除率的影响.结果表明,尿素初始浓度越高、吸收液pH值越低、NOx初始浓度越大、烟气流量越小时,NOx脱除率越高;当尿素初始浓度为1.19mol/L,吸收液pH值为3.2,NOx初始浓度为1493mg/m3以及烟气流量为800mL/min时,反应初期(0~6min)NOx脱除率可达92%以上,且反应1h后脱除率仍可保持在69%左右.     

六氨合钴溶液治理NO废气污染研究

将可溶性钴盐溶解在氨水溶液中生成六氨合钴离子([Co(NH₃)₆]²⁺),利用[Co(NH₃)₆]²⁺能络合NO和活化氧分子的特性,实现NO的吸收和氧化同时进行,从而将NO从废气中脱除掉并转化为硝酸根和亚硝酸根.用活性炭作催化剂实现[Co(NH₃)₆]²⁺离子的再生,保持[Co(NH₃)₆]²⁺溶液能长时间高效率地脱除废气中的NO.研究结果表明:用活性炭催化还原[Co(NH₃)₆]³⁺的转化率随着温度的升高而增大;在固定床催化反应器中,活性炭颗粒的大小对催化效果的影响不大;[Co(NH₃)₆]²⁺溶液能有效地脱除废气中的NO,废气中的氧有利于NO的脱除,采用活性炭催化再生[Co(NH₃)₆]²⁺后,0.02mol/L[Co(NH₃)₆]²⁺溶液脱除NO的效率能长期保持在80%以上.该法是一种经济、高效、简便的NO污染治理方法.     

V_2O_5/TiO_2催化剂用于烟气同时脱硫脱硝的研究

研究了用V2O5/TiO2催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO,考察了H2还原温度及其它反应条件对SO2和NO脱除率的影响。结果表明,经H2还原后所制得的V2O5/TiO2催化剂可以提高脱硫脱硝活性,最佳还原温度为700℃;在450～500℃的烟气温度范围内,该催化剂有较佳的脱硫脱硝活性;在相同反应温度下,空速越大,SO2和NO的脱除率越低;烟气中的氧气可大大提高V2O5/TiO2的脱硫脱硝活性,且氧气体积含量在5%～10%范围内变化时,对SO2和NO脱除率的影响较小。     

废茶活性炭脱硫脱硝性能的应用研究

为探讨废茶活性炭对于SO2和NO脱除作用的制约因素,分别考察了材料孔径结构、石墨化程度及表面结构对其脱硫脱硝性能的影响,同时研究了其吸附机制及动力学过程.结果表明,较高的石墨化程度是影响材料脱硫性能的主要因素,微孔径较小且含氮碱性基团较高时有利于SO2的脱除;发达的中孔结构是制约NO脱除效率的关键因素,含氮碱性基团对NO的脱除具有一定的促进作用;烟气中SO2和NO共存时,材料的脱硫脱硝性能均有所降低,氧气和水蒸气的加入能够改善其脱硫脱硝效率;废茶活性炭在无水环境下对于SO2和NO的吸附作用均以物理吸附为主,水蒸气的存在促进了材料对SO2的化学吸附;通过动力学模型的拟合发现,Bangham吸附模型能够很好地描述材料脱硫脱硝的动力学过程,其R2均高于0.989,材料对于SO2和NO的吸附速率常数均随氧气和水蒸气的加入而减小.     

SO2对CoH-ZSM-5催化CH4还原NO催化性能的影响

研究了富氧条件下SO2对CoH-ZSM-5上CH4选择还原NO(CH4-SCR)的影响,应用SO2-TPSR,NO (O2)-TPD等方法研究了产生中毒的原因并定量研究了被毒化的活性位.反应在773 K进行时,加入体积分数78×10-6SO2,NO的转化率由72%逐渐降低并稳定在58%,提高反应温度至823 K,NO稳定转化率上升至62%.同时加入2.5%H2O和78×10-6SO2,反应温度为773 K时NO的转化率进一步下降至51%,但对反应在873 K进行时NO的转化率影响不大.SO2-TPSR曲线在690K,810 K和910 K形成3个SO2脱附中心,即使在970 K,吸附的含硫化合物仍未被完全脱附,表明中毒反应过程中,在CoH-ZSM-5表面形成了稳定的含硫化合物.NO (O2)-TPD结果显示,被SO2毒化后的催化剂吸附NO和活性中间产物-NOy的容量明显下降,表明部分活性位被含硫化合物覆盖,活性中心减少导致CH4-SCR反应活性降低.SO2抑制了CH4转化,且含硫化合物高温脱附释放出部分活性位,使NO最佳转化率温度提高到823 K.     

V2O5-WO3/TiO2催化剂与活性炭混合降解气相二噁英

基于二噁英稳定发生装置,研究在低温条件下(160℃)V2O5-WO3/Ti O2催化剂与2种活性炭(煤基活性炭及椰基活性炭)的物理混合物对气相二噁英(毒性当量质量浓度为9.80 ng·m-3)催化降解作用.结果表明,在加入活性炭后,二噁英的脱除效率及降解效率都有一定提高(20%左右).与椰基混合物相比,虽然煤基混合物对二噁英的脱除效果较弱,但其降解效果更好.调整混合物的比例会造成二噁英脱除效率及降解效率的改变,总的来说,在提高催化剂的比例后,二噁英脱除效率略有下降,但降解效率会有较为明显的提升.当反应气氛中的氧体积分数为0%时,将严重影响催化剂活性,导致绝大部分二噁英被吸附在混合物中而无法被催化氧化,随着氧体积分数的提高,二噁英的降解效率将大幅提高.为了提高二噁英的降解效率,向反应系统引入200 mg·m-3的臭氧,实验结果表明在一定条件下臭氧可以提高二噁英的催化氧化效果,但同时会与混合物中的活性炭发生反应,影响混合物的使用寿命.引入臭氧后,当煤基混合物配比为1∶1,反应温度为200℃时,二噁英的脱除及降解效率达到最高,分别达到98.0%和94.8%,尾气中的二噁英的毒性当量质量浓度仅为0.51 ng·m-3.     

烟气中SO_2和NO_2相互作用的研究

由于SO2和NO2都是具有氧化还原能力的气体,通过热力学计算得出SO2和NO2有相互作用的可能,通过实际测量已知浓度的SO2和NO2混合气体,结果表明SO2和NO2在气相中较短时间内发生氧化还原反应可忽略不计,在湿法同时脱硫脱硝工艺中它们之间的一系列反应是在液相中进行的。可以用碘量法和盐酸萘乙二胺分光光度法分别测量混合烟气中的SO2和NO2。实验结论将为湿法同时脱硫脱硝工艺提供一定的理论基础。     

生物质基活性炭负载金属催化还原NOx

为研究生物质材料的脱硝性能,利用木质素与纤维素2种生物质基活性炭作为还原剂,用碱金属与过渡金属作为催化活性相,制备了一系列生物质基活性炭负载金属催化剂用于富氧环境中催化还原NO_x,考察了生物质原料种类、炭化温度以及催化剂组分对脱硝效率的影响.结果表明:①当反应温度低于250℃时,炭表面主要是NO_x的吸附过程;而当反应温度高于250℃时,炭还原NO_x行为占主导,并伴随N₂、CO₂与CO的生成.炭化温度对炭反应活性的影响主要依赖于炭化温度对炭材料表面含氧官能团、比表面积以及炭表面金属还原性的影响.②研究中考察的金属（K、Cu、Fe、Ni）均对还原NO_x与O₂有催化作用,其中,K对C-NO_x反应具有明显促进作用,但对C-O₂反应并无明显促进作用,所有样品中SAC-K的选择性因子为0.56,对还原NO_x的选择性最高,且恒温反应过程NO_x还原量（以C计）达到了1 293 μmol/g.③与传统煤基活性炭催化剂相比,木屑基活性炭负载钾催化剂表现出了优良的NO_x还原选择性;X-射线光电子表征结果显示,木屑基活性炭负载钾催化剂优良的性能与其表面钾活性相的高度分散有关.研究显示,相比于煤基炭材料,生物质基炭材料具有更加优异的选择性还原NO_x性能.      

液相氧化-吸收脱除模拟烟气中NOx的研究

分别采用Na Cl O2和Na2SO3溶液作为氧化液和吸收液,在自行设计的鼓泡塔反应系统进行了液相氧化-吸收脱除模拟烟气NOx的研究,考察了气相SO2浓度、Na Cl O2和Na2SO3投加量以及p H值等因素对NO氧化和NOx脱除的影响.结果表明,SO2会优先于NO与氧化剂反应,从而增大氧化剂消耗量.偏酸性条件有利于NO氧化,但酸性太强会导致Na Cl O2分解为Cl O2逸出.碱性吸收液对NO几乎不具吸收脱除效果,但共存NO2能促进NO的吸收脱除.SO2对NO2吸收脱除具有促进作用.     

有无隔膜槽中成对电解脱色活性艳蓝性能比较

分别采用有/无隔膜电解槽,以活性炭纤维(ACF)为阳极和阴极,研究了不同电流密度下蒽醌染料活性艳蓝KN-R的电化学脱色。在染料脱除量、电耗、脱除当量等方面比较了两种电解槽的脱色性能。结果表明,1.0～1.5 mA/cm2时,两种电解槽中均发生阳极电氧化和阴极电还原同时进行的成对电解脱色,无隔膜槽脱色性能优于隔膜槽。     

NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究

研究了常温下NO在疏水型高硅分子筛ZSM-5上的氧化反应. 结果发现,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2.相比于活性炭,高硅分子筛ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气下降低6%.在排除内、外扩散影响的条件下,于等温积分反应器中研究了稳定阶段NO氧化的本征动力学,根据不同温度下X~W/FA0及NO分压数据,计算了反应速率,建立简化的动力学模型并获得了反应速率方程,结果表明其拟合复相关系数较高.     

中高温区水合肼SNCR脱硝反应机制和特性研究

研究了水合肼选择性非催化还原法(SNCR)还原烟气中NOx的反应机制并加以实验验证,同时利用敏感性分析找出主导肼SNCR反应进程的基元反应,并分析了各相关因素对水合肼SNCR反应的影响,机制分析显示肼的脱硝反应温度呈双峰特性,峰值温度分别为650℃和975℃,低温段窗口为597～747℃.实验结果表明水合肼的SNCR双峰温度分别为653℃和968℃,低温段温度窗口为587～707℃,模拟和实验结果中的脱硝效率均呈现显著的双峰值特性.通过模拟计算与实验验证,发现本研究归纳的反应机制能较好地模拟肼的SNCR脱硝过程;通过敏感性分析确定,在肼的脱硝温度窗口内,最有助于NO脱除的基元反应是N2H4的分解反应,最有助于NO脱除的是NH2基元;氧气体积分数降低会导致肼的SNCR反应温度窗口向高温侧偏移,这一现象与氨水相反;n(N2H4)/n(NO)的增加会在摩尔比低于2.0时拓宽反应温度窗口并提升脱硝效率.研究表明水合肼拥有比传统脱硝剂更低的温度窗口,在SNCR脱硝工艺中具有良好的应用前景.     

活性炭低温催化还原NOx影响因素及反应机理分析

以活性炭为催化剂,NH₃为还原剂考察了温度,氧含量,SO₂和H₂O等因素对NO_x去除率的影响;同时采用暂态响应技术研究了活性炭低温氨选择性催化还原(SCR)NO_x的反应机理.结果表明:在实验条件下,NO_x去除率随温度的增加逐渐降低,随氧含量的升高逐渐升高,但当φ(O₂)大于2.5%时去除率增加缓慢,说明活性炭具有良好的低温SCR活性,氧的加入促进了NO_x的催化还原,在活性炭低温氨选择性催化还原NO_x的反应中,将NO预氧化为NO₂可提高NO_x的还原率;在短时间内SO₂的通入对其SCR反应影响较小;H₂O的加入大大降低了活性炭的SCR活性,使活性炭催化剂毒化.该SCR反应按Eley-Rideal机理进行,NH₃的吸附过程为该催化过程的控制性步骤.      

铁矿石对脱除烧结废气中NO_x的催化效应

向混合料中加添加剂能够在烧结过程中脱除烧结废气中的NO。实验研究了铁矿石对NO脱除反应的催化效应。在900℃下,分别以5种不同铁矿石作为填料层,用2种标准气体和压缩空气配制的混合气体模拟烧结废气。试验结果表明,铁矿石种类对铁矿石的催化能力有重要影响。D型铁矿的催化能力最强而且不会发生弱化,NO转化率接近100%;其它几种铁矿石的催化能力较差,随着反应时间的延长有明显的弱化现象,但很快即基本趋于稳定状态,NO转化率达到了60%~70%。     

湿法烟气脱硫系统中氧化态汞的还原和影响机制综述

利用湿法脱硫系统协同脱除二价汞是当前燃煤烟气脱汞的重要方法。然而脱硫系统是一个还原系统,吸收进入脱硫浆液中的二价汞会发生再次还原,显著降低汞的脱除效率。就脱硫浆液中二价汞的还原问题,详细阐述了当前研究者在液相二价汞的还原机制、液相离子、气相条件和操作条件等对二价汞还原的影响方面的研究进展。     

介质阻挡放电中添加乙炔对NO脱除的影响

利用介质阻挡放电(DBD)进行模拟烟气脱除NO实验,通过改变乙炔体积分数和烟气水蒸汽含量研究添加乙炔对NO脱除效率的影响.结果表明:烟气中添加乙炔强化了NO氧化作用,随着乙炔体积分数的提高,NO脱除率逐渐增加.在NO/N2/O2/C2H2/H2O体系中,水的电负性和离解反应消耗大量高能电子,降低了活性自由基的生成,NO脱除速率随之减慢;能量密度低于400 J·L-1时,相对湿度(RH)为0的情况下脱出效果最好.但随着能量密度的增加,H2O不会影响最终的NO脱除率;H2O的添加可以产生更多的·OH自由基,促进NO2向HNO3转化,使出口NO2浓度大幅度降低.     

V_20_5/Ti0_2催化剂脱除NO的研究

采用了等体积浸渍法制备二氧化钛负载钒氧化物催化剂(V205/Ti02),研究了V205负载量、反应温度、烟气流量、氨氮比以及运行时间各因素对NH3选择性催化还原NO反应(SCR)效率的影响。研究结果表明:经过500℃温度下煅烧,烟气流量为200ml/min,负载量为7wt%的V205/Ti02催化剂,在400℃温度下反应,NO脱除率可达70.5%。