MW-Fe0/H2O2体系预处理垃圾渗滤液浓缩液有机物

为探究MW-Fe⁰/H₂O₂类芬顿反应对渗滤液浓缩液的效能与机理,探讨了废水初始pH值、Fe⁰投加量、H₂O₂投加量、MW功率和反应时间等影响因素对有机物去除效果,通过类比实验对MW-Fe⁰/H₂O₂体系处理渗滤液浓缩液中MW辐射的反应机理进行研究,并采用了SEM和XRD技术对反应前后的Fe⁰物相变化及催化机理进行了探究.结果表明,在初始pH值为3.0,Fe⁰投加量0.5g/L,H₂O₂投加量20mL/L,MW功率400W,反应时间14min时,其COD、UV₂₅₄以及色度（CN）的去除率分别为58.70%、85.69%和88.30%.类芬顿类比实验说明MW-Fe⁰/H₂O₂体系处理后具有较高的有机物去除率和可生化性;紫外-可见光谱表明,Fenton和MW-Fe⁰/H₂O₂类芬顿反应均能使废水中有机物的芳香性程度、分子量和缩合度大幅度降低,但MW-Fe⁰/H₂O₂类芬顿反应优于其他反应过程;三维荧光光谱显示,MW-Fe⁰/H₂O₂类芬顿反应能使渗滤液浓缩液中荧光峰峰位蓝移,说明废水的腐殖质缩合度减小,且分子量大幅降低.与此同时,Fe⁰在反应过程中,表面由光滑变得粗糙且被腐蚀为Fe₃O₄和FeOOH等物质.MW-Fe⁰/H₂O₂类芬顿反应的主要机理为芬顿反应及铁氧化物-H₂O₂非均相芬顿反应的高级氧化作用、铁基胶体对有机物的吸附沉淀,而MW的热效应和非热效应加速了以上作用的进行,从而能对渗滤液浓缩液中有机污染物进行快速去除.     

US/UV-Fenton体系处理高浓度罗丹明B特性研究

以罗丹明B为目标污染物,探索US/UV-Fenton体系对高浓度染料的降解规律.首先对比了Fenton、US-Fenton、UV-Fenton以及US/UV-Fenton体系降解RB的效果,通过建立反应动力学方程,发现各体系反应均符合伪一级动力学,进而分析US/UV-Fenton体系之间的协同因子.考察了初始溶液pH值、H₂O₂的投加量、H₂O₂与Fe²⁺摩尔比、反应时间和超声功率5个因素对US/UV-Fenton体系降解污染物的影响.结果表明,在最佳条件下罗丹明B溶液脱色率为99.9%,COD_Cr和TOC去除率分别为91.2%和61.85%,废水可生化性（BOD₅/COD值）由0.277提高至0.503.最后根据反应规律,分析了US/UV-Fenton体系的反应机制,深度探讨了体系之间的协同促进作用.     

Fe3O4/CeO2复合材料催化降解橙黄G的效能及降解途径

为研究磁性纳米Fe₃O₄/CeO₂复合材料在高浓度难降解有机废水处理中的应用,利用共沉淀法制备Fe₃O₄/CeO₂复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄G染料废水,利用单因素法优化出最佳降解工艺,同时利用TOF-MS/MS(飞行时间质谱)检测降解中间产物,推测出可能降解途径.结果表明,当Ce/Fe为1 :1(质量比)时制备的Fe₃O₄/CeO₂复合材料催化效果最佳.最佳降解工艺条件:初始pH为2.0,温度为30 ℃,H₂O₂投加量为30 mmol/L,Fe₃O₄/CeO₂复合材料的投加量为2.0 g/L,初始ρ(橙黄G)为50 mg/L.在最佳降解工艺条件下反应120 min后,橙黄G去除率为96.2%,TOC去除率为65.0%,Fe₃O₄/CeO₂复合材料至少可重复利用6次.研究显示,橙黄G降解主要有三条可能的降解途径,包括偶氮键断裂、偶氮键与苯环断开、脱磺酸基、羟基化以及开环等过程,共检测出八种可能的降解中间产物,主要有苯胺、苯酚、萘酚以及羧酸等.      

Fe3O4-nZVI类Fenton法降解水中磺胺甲恶唑

采用共沉淀和液相还原两步法制得四氧化三铁负载纳米零价铁(Fe₃O₄-nZVI),将其作为类Fenton反应的催化剂用于水中磺胺甲恶唑(SMX)的降解.通过批实验法研究了H₂O₂浓度、Fe₃O₄-nZVI投加量、pH值、SMX初始浓度、反应温度等因素对SMX降解的影响.SEM、EDS、XRD和XPS表征结果表明,制备的Fe₃O₄-nZVI为纳米级磁性复合材料.批实验结果表明,在一定实验条件范围内,提高H₂O₂浓度、Fe₃O₄-nZVI投加量和反应温度,以及降低体系pH值,均可提高SMX的降解率.动力学拟合参数表明,SMX的类Fenton催化降解符合拟一级动力学模型.在25℃时,当H₂O₂浓度为10mmol/L、Fe₃O₄-nZVI投加量为0.8g/L、pH=3、SMX初始浓度为10mg/L,SMX在180min时的降解率为99.61%.用VSM测得Fe₃O₄-nZVI的饱和磁化强度为105.52emu/g,表明其易于磁回收.重复利用实验表明,Fe₃O₄-nZVI具有较好的反应活性和稳定性.自由基淬灭实验表明,·OH的氧化作用是SMX降解的主要机理.     

Fe(II)活化O2高级氧化降解罗丹明B染料

基于传统Fenton体系中H₂O₂利用率低,修复费用高,对环境副作用大的缺点,通过向溶液中投加三聚磷酸钠（STPP）,形成Fe（Ⅱ）-STPP配合物,氧气替代H₂O₂作为氧化剂,构建Fe（Ⅱ）/O₂/STPP的新型高级氧化体系,研究了该反应体系对模拟罗丹明B染料废水的降解性能.结果表明该体系对于罗丹明B具有良好的降解效果,并且在较广泛pH值（5-9）条件下罗丹明B降解率均在70%以上,废水中常见金属阳离子对降解效果基本没有影响.通过自由基掩蔽实验证明体系中对罗丹明B起降解作用的主要是·OH.该新型高级氧化体系更加绿色、可持续,在难降解染料等废水的处理中具有广泛的应用前景.     

磁性Fen+@GO非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝

采用化学共沉淀法制备了磁性Feⁿ⁺@GO（MFGO）纳米复合材料,并将其用于非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝（MB）.扫描电镜、透射电镜和光电子能谱分析表明,催化活性粒子（Feⁿ⁺/铁氧化物）成功负载在GO表面.实验研究了pH值、H₂O₂初始浓度、催化剂投加量等因素对MB降解效果的影响.结果表明,H₂O₂、MFGO和H₂O₂+MFGO体系在反应120min后,MB降解率分别达到7.83%、25.58%和99.19%;在优化条件为H₂O₂浓度0.79mol/L、MFGO用量0.75g/L、pH值8时,MB降解率可达99.90%;在pH值为3~11范围内,MB降解率均在99%以上;MFGO经过6次重复使用后对MB的降解率仍可达到95.08%,是一种pH值响应宽、可磁分离回收的新型非均相催化剂.     

紫外辐射H2O2与PMS氧化准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水

采用紫外（UV）活化双氧水（H₂O₂）和过一硫酸盐（PMS）产生活性氧物种降解准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中有机污染物.结果表明,紫外辐射双氧水（UV-H₂O₂）和紫外辐射过一硫酸盐（UV-PMS）体系对有机污染物的降解相比于单独体系效果显著.初始pH值和氧化剂投加量能够显著影响2种体系的降解效能,增加氧化剂投加量能够一定程度提高2种体系对渗滤液尾水中有机物的去除;2种体系均在酸性条件下效果较好,初始pH值的升高对2种体系过程有机物降解有抑制作用并且对UV-H₂O₂体系的抑制尤为显著.在最优条件下（初始pH值为3,氧化剂投量为0.084mol/L）,UV-H₂O₂与UV-PMS体系处理后出水COD去除率分别达到了72.09%和56.22%.另外,UV-H₂O₂体系中主要活性氧物种是羟基自由基,而UV-PMS体系中主要是由羟基自由基和硫酸根自由基的共同作用.紫外-可见光谱与三维荧光光谱表明两体系中均能降解渗滤液尾水中难降解芳香类有机物质,并且UV-PMS较UV-H₂O₂体系对腐殖质的反应速率更快,但是两种体系对渗滤液尾水中腐殖质的降解途径存在显著差异.研究结果可为光化学氧化处理垃圾渗滤液中难降解有机物提供参考.     

UV/O3-Na2S2O8处理活性炭再生冷凝废水效能及机理

过热蒸汽法再生活性炭的过程中会产生大量含难降解有机物的冷凝废水,为去除冷凝废水中难降解COD,提高可生化性,采用紫外/臭氧活化过硫酸盐（UV/O₃-Na₂S₂O₈）氧化体系对活性炭再生冷凝废水进行处理,考察了O₃投加量、初始pH和Na₂S₂O₈投加量等因素对有机物处理效能的影响,并采用红外光谱、紫外-可见光谱和三维荧光等表征手段探究了冷凝废水处理过程中的变化机理。结果表明:当O₃投加量为30 mg/L,pH值为9.0,Na₂S₂O₈投加量为0.4 g/L时,在120 min内对冷凝废水的COD去除率达到82.1%,色度（CN）去除率达到86.3%。冷凝废水可生化性得到提高,BOD₅/COD值由0.17提升至0.46。由冷凝废水溶解性有机物（DOM）的表征可知,DOM中的腐殖质和发色基团被持续氧化,芳构化程度降低,色氨酸类有机物得到有效去除。结论表明,UV/O₃-Na₂S₂O₈氧化体系可有效去除冷凝废水中的难降解有机物。     

Fe2O3@SCe多相芬顿催化剂的制备及其降解放热性能

为研究多相Fenton体系降解有机污水过程的放热规律,为污水处理的能源化利用提供技术支撑,本文以半焦（SCe）为载体,制备了Fe₂O₃@SCe新型复合材料,并对复合材料进行了BET、FTIR、XRD、SEM表征,研究了Fe₂O₃@SCe/H₂O₂多相Fenton体系处理邻苯二胺（OPD）模拟废水的降解性能和放热规律.结果表明,Fe₂O₃均匀负载于SCe颗粒表面,Fe₂O₃@SCe复合材料保留了改性SCe的多孔形态和强吸附性,在3.1~8.9的pH值范围内均表现出较高的催化活性;Fe₂O₃@SCe/H₂O₂多相Fenton体系在去离子水中自身分解和在邻苯二胺模拟废水的降解反应都释放了大量的热量,在[OPD]= 0.04mol/L;pH=7.8;T₀=30℃;[H₂O₂]=0.25mol/L;[Fe₂O₃@Sce]=533g/L;t=180min反应条件下的溶液温度升高数值为7.1℃,降解率为88.2%; H₂O₂的投加浓度是影响反应放热量的主要因素.     

Fe3O4-RGO纳米复合催化剂类芬顿处理垃圾渗滤液

采用共沉淀法制备Fe₃O₄-RGO纳米复合催化剂,并将其应用于类芬顿处理垃圾渗滤液,研究了反应时间、初始pH值、催化剂质量浓度和H₂O₂投加量对Fe₃O₄-RGO纳米复合催化剂类芬顿降解垃圾渗滤液COD去除率的影响。结果表明:反应时间为90 min,初始pH值为3,催化剂质量浓度为1 mg/L,H₂O₂投加量为0.08 mmol/L时,COD去除率达到最大值64.7%。有机物组分对比结果显示,类芬顿反应后垃圾渗滤液中大分子有机物得到较好的降解转化。Fe₃O₄-RGO纳米复合催化剂具有较好的重复利用性,重复使用5次后对垃圾渗滤液的COD去除率仅降低2.3%。     

附着态TiO_2光降解可溶性染料的研究

研究了以黄砂为载体、TiO2为催化剂，在铁离子存在的条件下．以直管高压汞灯为光源．用模拟工业浅池的光反应器，对有机染料酸性玫瑰红B和晒化绿B进行光催化降解的可行性。结果表明，在实验条件下，本系统对以上染料有显著的光降解作用。浓度为25mg／L．的上述2种染料溶液，经30min光照，其降解率分别达92．4％和91．3％。此外，还探讨了铁离子浓度、染料浓度、染料体积、染料溶液pH值等因素对光降解的影响。     

水泥负载TiO2光催化降解染料水溶液的研究

研究了以ＴｉＯ２为催化剂，且将ＴｉＯ２涂布在模拟工业水处理浅池的水泥质池底表面，以直管高压汞灯为光源，对有机染料酸性玫瑰红Ｂ和晒化绿Ｂ进行光催化降解的可行性。结果表明，在实验条件下，本系统对以上染料有显著的光降解作用，浓度为２５ｍｇ／Ｌ的上述二种染料溶液，经３０ｍｉｎ光照，其降解率分别达８８．２％，此外，还探讨了染料浓度，染料体积、染料溶液ＰＨ值等因素对光降解的影响。     

酸性红3B的杂多酸光催化降解动力学

以杂多酸Pw₁₂O^3-₄₀为催化剂,研究了酸性红3B的光催化降解动力学.光强、催化剂浓度、酸性红3B初始浓度对光催化的速率均有正效应其中,光解速率与光强、酸性红3B初始浓度成正比;在催化剂浓度不大(吸光值<2)时,光解速率与催化剂投加量成正比体系中的溶解氧对催化剂起到氧化再生作用;驱氧条件下,由于催化剂再生受到抑制,光解速率减慢Pw₁₂O^3-₄₀光催化降解酸性红3B的动力学符合Langmuir-Hinshelwood模型,溶液中催化剂和酸性红3B之间存在预络合作用,达到平衡后发生光氧化.与UV/TiO₂法相比,uV/PW₁₂O^3-₄₀法降解有机物的速率更快.     

UV/Fenton体系中Fe2+/Fe3+的相互转化规律

为了控制UV/Fentan方法中铁元素的用量,合理利用溶解态铁的催化反应过程并提高其降解效率,研究以难生物降解性染料罗丹明B为目标物,通过正交实验和单因素实验确定了UV/Fenton体系的最佳反应条件,并利用一元线性方程模拟了罗丹明B退色反应的的动力学方程.结果显示,当体系的最初pH为3.00,溶液中[Fe2+]=0.180 mmol·L-1、[H2O2]=124.022 mmol·L-1时,UV/Fenton氧化罗丹明B退色符合一级反应动力学方程.研究了总铁含量维持在0.180mmol·L-1、保持紫外光照射、4次向同一UV/Fenton体系中添加1.7mLH2O2,每次反应后Fe2+/Fe3+的循环转化规律和溶液的脱色效果.研究结果表明,每次反应结束阶段(30 min),Fe2+浓度均高于Fe3+浓度,残余液仍具有较强的催化能力,溶液的脱色率达到99.9%;退色反应速率常数始终维持在较高水平,最后一次循环反应结束后,反应速率常数达到0.2547,相对于初始反应速率常数只下降了17%左右.     

TiO2/SiO2催化剂光催化降解罗丹明B的表观动力学

采用多孔硅胶为载体的TiO₂/SiO₂光催化剂,建立了三相内循环流化床光催化氧化体系,并以罗丹明B染料为典型污染物,研究其降解规律.通过对罗丹明B降解过程的表观动力学研究,发现在该体系中罗丹明B的降解并不符合Langmuir-Hinshelwood反应动力学模型.实验表明,其降解反应动力学符合双曲型模式,即降解率的倒数1/X和时间的倒数1/t成线性关系.反应速率常数与反应物初始浓度无关,与光源强度和相对体积能量吸收速率成正比.将不同实验条件下的罗丹明B的降解率实测值与模型计算值相比较,二者能很好吻合,平均相对偏差仅为3.25%.     

K2FeO4氧化降解3,4－二甲基苯胺的机理研究

以3,4－二甲基苯胺为目标污染物,高铁酸钾（K₂FeO₄）为氧化剂,考察催化氧化过程中的表观动力学及反应机制,确定高铁酸钾降解3,4 －二甲基苯胺的表观动力学方程为：r=0.0043C_A^0.486C_B^1.2477,反应级数为1.7337,符合准二级动力学方程.同时通过GC/MS技术,分析降解过程的中间产物,推测在高铁酸钾的作用下,3,4－二甲基苯胺先转变成2,4－二甲基苯胺,然后苯环上的氨基及甲基先后被氧化,生成4－硝基间苯二甲酸,再发生脱羧反应,生成硝基苯,硝基苯被高铁酸钾进一步攻击,生成苯环正离子,其后开环生成一系列小分子烃类物质,这些物质继续被氧化,最终生成二氧化碳与水.推测该氧化还原过程的控制反应为两步：第一步,高铁酸钾攻击3,4－二甲基苯胺苯环上的侧链;第二步为苯环的开环反应.此降解过程主要包括表面络合催化与界面催化两种反应机制.     

Comparison of degradation reactions of Acid Yellow 61 in both oxidation processes of H2O2/UV and O3

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＣｏｌｏｒｓｕｂｓｔａｎｃｅｓｉｎｄｙｅｉｎｇｅｆｆｌｕｅｎｔｓｎｏｒｍａｌｌｙｃａｕｓｅｃｅｒｔａｉｎｄｉｆｆｉｃｕｌｔｉｅｓｉｎｔｒａｄｉｔｉｏｎａｌｂｉｏｌｏｇｉｃａｌｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｒｏｃｅｓｓｅｓｄｕｅｔｏｔｈｅｄｙｅｍｏｌｅｃｕｌｅｓａｒｅｈｉｇｈｌｙｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄｐｏｌｙｍｅｒｓａｎｄｔｈｅｉｒｔｏｘｉｃｉｔｙ (Ｈａｍｚａ ,1980 ;Ｇｉｎｏｃｃｈｉｎｉｏ ,1984 ;ＭａＫａｙ ,1980 ) .Ｉｔｉｓｎｅｃｅｓｓａｒｙｔｏｉｍｐｒｏｖｅｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｅ…     

UV/H_2O_2体系降解六氯苯动力学及其机理研究

对比了3种不同氧化方法对水中六氯苯(HCB)的去除效果,考察了HCB初始浓度、H2O2投加量及pH值对UV/H2O2降解HCB效果的影响。结果表明,3种工艺对HCB的降解效果是H2O2相似文献   

Mn2+协同PDS对酸性蓝80的电催化降解性能研究

以酸性蓝80（AB80）模拟染料废水,采用E-Mn²⁺-PDS协同体系,对AB80进行电催化降解实验.对比了不同催化体系的降解效率,探讨了Mn²⁺与PDS浓度、pH值和电流密度等单因素对E-Mn²⁺-PDS体系电催化降解效率的影响,对E-Mn²⁺-PDS体系中的氧化性物质、AB80的分解产物及其在体系中的矿化程度进行了研究,并分析了降解机理.结果表明：与其他催化体系比较,E-Mn²⁺-PDS协同体系最优,对AB80的降解率高达99.9%.pH值是最主要的影响因素,pH=3时,E-Mn²⁺-PDS协同体系的降解率为99.6%;协同体系中的氧化性物质包括硫酸根自由基（SO₄^-×）,羟基自由基（HO×）,还有活性Mn³⁺;AB80在协同体系中经过多种化学反应形成11种主要分解产物.协同体系对AB80的矿化率是直接电催化的2.6倍;降解机理为：PDS被Mn²⁺与电流激发出SO₄^-×后,SO₄^-×与水反应生成HO×,然后HO×与电流将Mn²⁺氧化为活性Mn³⁺,三种氧化性物质协同降解污染物.     

Ce-Mn/Al2O3-H2O2催化氧化皮革废水的研究

以浸渍法制备了Ce-Mn/Al_2O_3催化剂,研究该催化剂在H_2O_2非均相类Fenton体系中对皮革废水污染物的催化降解性能.在单因素试验的基础上,以COD去除率为响应值,采用Box-Behnken响应曲面法考察了催化剂投加量、H_2O_2投加量、初始pH、反应时间等4个因素之间的单独作用及交互作用,实验数据用Design-Expert 8.0.6软件进行处理,得到二次响应曲面模型.结果表明,4个独立变量对响应值的影响顺序如下:初始pHH_2O_2投加量催化剂投加量反应时间,数学模型拟合度高(R_(adj)~2=0.9349),利用该模型预测的最大COD去除率为78.86%,最佳反应条件为:催化剂投加量56.63 g·L~(-1),H_2O_2投加量315.15 mg·L~(-1),初始pH3.51,反应时间2 h,经实验验证COD去除率为80.94%,与模型预测值偏差2.08%.