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相似文献
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1.
为增加脱硝催化剂的酸性位点和比表面积,以稀土尾矿为活性主体,通过物理球磨方式添加γ-Al2O3,制得NH3-SCR催化剂,脱硝温度为100~400℃.结果表明:原尾矿脱硝活性为7.6%,γ-Al2O3的脱硝活性为9.4%,稀土尾矿添加50%γ-Al2O3脱硝活性达到了64.8%,即添50%γ-Al2O3后加极大程度地提高了尾矿的脱硝活性.XRD实验结果表明:Al2O3不会与尾矿成分发生反应生成新的物质.SEM实验结果表明:当添加γ-Al2O3低于50%时,γ-Al2O3均匀分散在尾矿表面,当添加65%γ-Al2O3和80%γ-Al2O3时,γ-Al2O3发生团聚,分散性较差.NH3-TPD实验结果表明:添加γ-Al2O3为脱硝催化剂增加酸性位点,但是当添加γ-Al2O3过低时(15%、35%),吸附NH3量不足,催化反应进行不完全.BET实验结果表面:添加γ-Al2O3可以增加尾矿的比表面积.  相似文献   

2.
袁信  周键  田森林  蒋明  宁平  张秋林 《环境科学研究》2014,27(12):1465-1471
为高效催化水解净化废气中的HCN,采用等体积浸渍法改性γ-Al2O3制备HCN水解催化剂,考察不同金属组分及其负载量对HCN催化水解效率的影响. 结果表明:不同金属对HCN的催化水解活性依次为Cu>Cr>Fe>Zn>Ni>Co,Cu/γ-Al2O3系催化剂中Cu的最佳负载量为15.0%,添加1.0%的Ni有助于增加该催化剂对HCN的催化水解性能. 空速为18 000 h-1时,Cu/Ni/γ-Al2O3型催化剂在6 h内净化效率均能保持在91%以上,尾气中ρ(NH3)为16.6 mg/m3. 采用X线衍射(XRD)、扫描电镜与能量色谱(SEM/EDS)、N2物理吸附(N2-BET)对Cu/Ni/γ-Al2O3系催化剂表征可知,CuO是Cu/Ni/γ-Al2O3系催化剂的主要活性成分,与未改性γ-Al2O3相比,Cu、Ni改性后催化剂微孔和中孔(孔宽为1.7~15.0 nm)的孔体积有所降低,其中直径较小的中孔对HCN的催化水解起主导作用.   相似文献   

3.
以Al2O3,TiO2,ZrO2 3种氧化物为载体,通过溶胶凝胶法制备以Ni-V双金属氧化物为活性组分催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂的二氯甲烷(DCM)催化燃烧性能.并通过XRD、BET、FTIR-Pyridine和H2-TPR表征分析催化剂的物理化学特性,结果表明催化剂的氧化还原性能与酸性存在一定的协同能力促进DCM的催化氧化.10% Ni-V/Al2O3和10% Ni-V/TiO2催化剂表面大量的酸性位点和强氧化性使得催化剂在催化燃烧DCM时拥有较好的活性,其中10% Ni-V/Al2O3在252℃时就有90%的转化率,但其在低温时易产生含氯有机副产物的CH3Cl,并且50h连续稳定性测试发现其有失活现象.而10% Ni-V/TiO2催化剂达到90%转化率时温度为274℃,且其在DCM降解中并没有CH3Cl的产生,稳定性测试中也没有失活现象发生,这可能是与其拥有更多中强度B酸以及较强氧化还原能力有关.  相似文献   

4.
采用密度泛函理论研究了γ-Fe2O3表面As2O3的吸附以及掺杂改性提高抗As2O3中毒性能的作用机理.计算了As2O3在完整以及O缺陷γ-Fe2O3(001)表面的吸附性能,包括吸附位点、吸附结构、吸附能、PDOS等.同时建立了Mo、Ti、Mg掺杂的γ-Fe2O3模型,探讨了助剂掺杂对抗砷中毒能力的作用机制,并考虑了掺杂量的影响.结果表明:As2O3倾向于以O端化学吸附在γ-Fe2O3(001)表面Feoct位,吸附过程发生强烈的相互作用和电荷转移.当表面存在O缺陷时,As2O3的吸附能得到提高.Mo、Ti、Mg倾向于掺杂在Feoct位,增强了对As2O3的吸附能力,并且增大Mo的掺杂量可以强化As2O3的吸附.As2O3倾向于与活性较强的Mo、Ti、Mg发生反应,从而保护活性Fe位不受砷中毒,Ti和Mg的掺杂还抑制了相邻Fe位对As2O3的吸附.Mo、Ti、Mg的掺杂还促进了催化剂表面对NH3的吸附,增强了表面酸性强度,有利于SCR反应.Mo、Ti、Mg原子的掺杂有利于提高γ-Fe2O3催化剂的抗砷中毒性能.  相似文献   

5.
通过等体积浸渍法制备了单金属Pd/γ-Al2O3催化剂和双金属Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,考察掺杂CeO2对Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯性能的影响.并通过N2吸脱附、SEM、H2-TPR表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能.结果发现,CeO2的掺杂一定程度上降低了Pd/γ-Al2O3催化剂的比表面积,但增加了10nm孔径的孔密度,且催化剂仍保持介孔结构,当添加4% CeO2时(质量分数,下同),催化剂比表面积降至165m2/g,孔道存在一定程度的堵塞,阻碍污染物和反应产物的扩散,降低催化剂催化性能.H2-TPR结果表明,Pd和Ce之间存在较强的协同作用,与PdO相邻的CeO2更容易打开Ce-O键,相较于单金属0.2% Pd/γ-Al2O3,掺杂了0.3% CeO2的催化剂具有更强的还原峰,表明CeO2的引入为催化剂提供了更多的表面氧空位,增强了催化剂的催化氧化能力,其T10和T90与单贵金属催化剂相比分别降低10和40℃.  相似文献   

6.
为促进我国“双碳”政策的推行,拓展CO2的循环利用技术,开展了CO2合成柴油的实验探索,利用铁基催化剂,以CO2作为原料,探讨了CO2加氢合成衍生柴油的可行性研究。在科学验证CO2合成衍生柴油可行性的基础上,进一步考察了催化剂载体的酸碱性、催化剂组元Fe含量以及助剂添加对催化活性的影响。研究表明:CO2加氢的合成产物的主要组分及组分分布特点与商用柴油高度一致。以γ-Al2O3为载体负载铁基催化剂可有效促进CO2的逆水煤气反应和芬顿反应;作为催化剂助剂,金属元素K的添加对提高催化活性有较好的辅助作用。反应温度和压力是该反应的可控因子,其中,压力为决定因素,当压力>1.6 MPa时,反应才可以在250℃以上的温度域顺利发生。此外,载体的酸碱性、催化组元Fe及助剂K含量对合成产物的组分分布情况及与柴油的相似度也具有重要影响。  相似文献   

7.
用CuO-Ce/Al2O3为催化剂超声协同非均相类Fenton催化氧化去除苯酚,考察了H2O2浓度,催化剂用量,pH值,超声功率,不同工艺条件对苯酚去除率的影响,及催化剂使用过程中铜的溶出情况.通过XPS(X射线光电子能谱)、SEM(扫描电镜)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)表征了催化剂使用过程有无超声的表面状态变化.结果表明,在pH值6.0,H2O2浓度1650mg/L,催化剂用量3.5g/L,功率500W的条件下,苯酚模拟废水去除率为99.65%,不同工艺去除苯酚的能力顺序为US/H2O2/CuO-Ce/Al2O3,H2O2/CuO-Ce/Al2O3,US/CuO-Ce/Al2O3,US/H2O2,US.催化剂比表面积、孔径孔容、活性组分表面含量是影响催化剂活性性能的重要原因,超声作用能够加速活性组分的溶出,但同时延缓比表面积、碳沉积、孔体积的恶化过程.  相似文献   

8.
针对臭氧催化氧化深度处理石化废水时催化剂适配性不高和臭氧利用率低下的问题,以我国北方某典型石化废水为中试平台,采用课题组自主研发的催化臭氧催化剂Mn-Ce/γ-Al2O3,研究以臭氧催化氧化为核心的7种工艺深度处理石化废水的效果.结果表明:①单独臭氧氧化工艺对石化二级废水COD、TOC和UV254(254 nm处的UV吸光度)的去除率分别为15.45%、9.04%和30.72%.与单独臭氧氧化工艺相比,Mn-Ce/γ-Al2O3催化臭氧氧化工艺下,COD、TOC和UV254的去除率分别提高了26.18%、18.25%和5.81%,同时三维荧光光谱(3D-EEM)结合区域积分法(FRI)分析结果显示,对荧光类有机物中溶解性微生物代谢产物和类腐殖酸的去除率分别提高了21.13%和29.47%.②单独臭氧氧化工艺中,序批式和连续流出水处理效果影响不大.Mn-Ce/γ-Al2O3催化臭氧氧化工艺下,序批式优于连续流,但序批式需增加人力和运营成本,在实际应用中受限.③微絮凝+臭氧催化氧化+回流联合工艺中,COD、TOC和UV254的去除率分别可达53.20%、37.56%和50.90%,去除效果显著高于仅臭氧催化氧化工艺(COD、TOC和UV254的去除率分别为41.63%、27.29%和36.53%)时;同时,类富里酸、类溶解性微生物代谢产物和类腐殖酸的去除率分别达到79.49%、50.70%和75.12%;Mn-Ce/γ-Al2O3催化剂运用72 d后,COD去除率基本稳定在30%左右.研究显示,臭氧催化氧化工艺深度处理石化废水中,Mn-Ce/γ-Al2O3是一种高效稳定型催化剂,絮凝预处理、回流均可增强有机物的去除率,可为石化废水处理工程实现减排降耗提供技术支撑.   相似文献   

9.
以氯苯为含氯挥发性有机污染物探针物,以稀土基CeO2为基底活性氧化物,采用柠檬酸络合法制备Cr-Ce-O催化剂,考察Cr/Ce物质的量比、过渡金属氧化物掺杂及掺杂量、载体和焙烧温度对Cr-Ce-O催化剂催化氧化氯苯性能的影响;采用XRD、BET、SEM、H2-TPR、XPS等表征技术分析催化剂的基本特性.研究表明,Cr2O3和CeO2间形成了CrCeOx固溶体,掺杂有ZrO2的Cr2O3-CeO2/Al2O3催化剂其比表面积得到显著提升,且载体对催化剂活性组分形态结构产生重要影响,其中以焙烧温度为400℃,堇青石为载体的催化剂氧化活性较优.研究发现,ZrO2掺杂量亦对催化剂氧化活性产生显著性影响,当Zr/Cr物质的量比为1:2时,Cr2O3-CeO2-ZrO2/堇青石催化剂表现最佳,催化氧化氯苯转化率可达92.7%(反应温度为350℃),这主要是由于ZrO2掺入促进了CeO2和Ce2O3,Cr2O3和ZrO2间的相互作用,氧空位增加促使表面活性氧(Osur)增多.  相似文献   

10.
附载型复合光催化剂TiO2.Al2O3/beads降解有机磷农药   总被引:7,自引:0,他引:7  
研究以四异丙醇钛[Ti(iso-OC3H7)4]、异丙醇铝为原料,以空心玻璃微球为载体,用溶胶-凝胶法制备可漂浮附载型复合光催化剂TiO2.Al2O3/beads的过程。用该光催化剂降解有机磷农药,并与光催化剂DegussaP-25TiO2光活性进行比较。结果表明,附载型复合光催化剂活性显著提高,最高光活性为同样降解条件下,同样含量DegussaP-25TiO2光活性的1.4倍,且TiO2.Al2O3组分摩尔比存在最佳值。同时还研究了TiO2.Al2O3/beads对有机磷农药的吸附性,并用XRD和TEM对附载型复合光催化剂进行表征。   相似文献   

11.
采用浸渍法制备了一系列V2O5-MoO3/TiO2和V2O5-MoO3/TiO2-ZrO2催化剂,考察了ω(V2O5/TiO2)、ω(MoO3/TiO2)及ω(ZrO2/TiO2)对催化剂选择性催化还原NO性能的影响。结果表明:ω(V2O5/TiO2)为3%,ω(MoO3/TiO2)为6%,ω(ZrO2/TiO2)为30%的催化剂具有最佳的脱硝活性、较低的SO2氧化率及较好的抗硫抗水性能。采用XRD、TG、BET、SEM、H2-TPR及NH3-TPD等手段,对上述催化剂的理化性能及结构进行表征。结果表明:掺杂ZrO2的催化剂具有更好的选择性催化还原NO活性,这与其较大的比表面积、较多的表面羟基、均匀的粒径、优良的氧化还原性能和较多的弱酸性位有关。  相似文献   

12.
采用HCl调控负载型钒磷氧(VPO/TiO2)催化剂的表面酸性,用于研究VPO/TiO2催化剂的NH3-SCR脱硝性能.结果表明:在HCl/V物质的量比为3~5:1范围内,催化剂的脱硝活性最高,当反应温度达到200℃时脱硝效率接近100%.表征结果表明:HCl的添加能提高催化剂的结晶度,HCl的调控使得VPO/TiO2催化剂的比表面积略有增加.同时,也使得VPO/TiO2催化剂中活性组分V4+的量从38%逐渐升高至46%,提高了催化剂的氧化还原性能.此外,不同HCl/V物质的量比的催化剂中化学吸附氧的相对含量随着HCl加入量的增加而提高.吡啶红外测试结果显示:HCl能影响催化剂酸性位点,HCl/V物质的量比=5的催化剂Lewis酸含量最高,总酸量为0.84×10-4mol/g.数据拟合进一步表明,所有VPO/TiO2催化剂的低温脱硝活性均与弱Lewis酸量呈正相关(相关系数>0.9),与活性测试相吻合.  相似文献   

13.
为研究纳米级V2O5与MoO3催化剂表面结构对其催化氧化碳烟活性的影响,以TiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载率(5%、10%、20%、40%)的V2O5/TiO2与MoO3/TiO2催化剂,通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对比研究了2种催化剂在TiO2载体上的分散状态及物相结构.以Printex-U碳黑为试验用碳烟,采用热重分析仪对V2O5与MoO3催化剂催化碳烟氧化的活性进行了比较.结果表明:V2O5与MoO3在TiO2载体上均存在一个单层分散饱和阈值,分别为V20(负载率为20%,下同)、Mo10,在该阈值前后活性组分在载体上分别以单层分散状态和明显的晶态存在.对于V2O5催化剂,其最佳催化活性出现在负载率接近单层分散饱和阈值时,与无催化状态相比,Ti(起燃温度)、Tp(最大失重率温度)以及Tf(燃尽温度)分别下降了69.1、46.0、23.0 ℃,有明显的阈值效应.而对于MoO3催化剂,因其自身低熔点性而表现出良好的表面迁移能力,再加上α-MoO3晶体特有的层状结构,使其可释放出更多的晶格氧,随着负载率的增加,该催化剂催化氧化碳烟活性持续增加,并且未观察到明显的阈值效应.研究显示,在相同负载率下,MoO3催化剂催化氧化碳烟活性均高于V2O5催化剂.   相似文献   

14.
采用过量浸渍(XS)、等体积浸渍(PV)和半等体积浸渍(HPV)方法,分别制得3种柱状V2O5/AC催化剂,并对其脱硫能力进行评价.结果表明:尽管这3种方法制取的催化剂总w(V2O5)相同(均为0.5%),但V2O5在柱状颗粒中的分布差异却很大;其中半等体积浸渍法制备的催化剂外层w(V2O5)最高,等体积浸渍法的w(V2O5)居中,过量浸渍法的w(V2O5)最低.脱硫前期,催化剂外层的w(V2O5)对脱硫活性的影响很大,外层w(V2O5)高的催化剂脱硫活性较高;脱硫后期,催化剂外层w(V2O5)对脱硫活性的影响变小,而内层w(V2O5)的影响变大,内层w(V2O5)高的催化剂脱硫活性较高.   相似文献   

15.
乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中,浓度低,处理难度大,对水体环境及人体健康具有毒害作用,因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法,以氧化铝(Alumina,Al2O3)为基体,负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxide,Co3O4),合成一种高效的催化剂Co3O4-C@Al2O3,用于活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)进行氧化破络(Co3O4-C@Al2O3/PMS),耦合化学沉淀去除水中的EDTA-Ni.本文优化Co3O4-C@Al2O3的制备条件,考察Co3O4-C@Al2O3/PMS...  相似文献   

16.
詹金姣  张琪  孙诗白  赵龙  侯红 《环境科学研究》2020,33(12):2794-2801
为了在极短的时间内制备具有超低贵金属含量的结构化催化剂,并将其应用于邻二甲苯的催化燃烧体系,在阴极极化技术的基础上采用电解法制备具有不同载体的Pd基结构化催化剂,通过SEM(扫描电子显微镜)、EDS(能谱仪)、XRD(X射线衍射)、CO-Pulse(一氧化碳脉冲化学吸附)等表征手段分析不同催化剂上Pd的分散行为对催化活性的影响,并利用交流阻抗试验解释Pd在不同载体上的负载机理.结果表明:①阴极极化技术有效地减薄了AAO/Al(CP-AAO/Al、CP-AlOOH/Al和CP-γ-Al2O3/Al 3种载体的前驱体)的阻挡层,从而提高了载体的导电性,2.5 min内AAO/Al的表面电阻从7.23×108 Ω降至1.21×108 Ω.②当w(Pd)为0.1%时,采用电解法在3种载体上负载Pd的时间在5 min以内.③3种载体中CP-γ-Al2O3/Al(阴极极化后的γ-Al2O3载体)的阻抗最小,其电荷转移能力最好,更有利于Pd的负载及分散.④Pd/CP-AAO/Al、Pd/CP-AlOOH/Al和Pd/CP-γ-Al2O3/Al催化剂上Pd的分散度分别为11.24%、10.90%、17.42%,对应的T50(转化率为50%时的温度)分别为170、172、160℃.研究显示,电解法可有效地将催化剂制备时间由传统的数十小时缩短为数分钟,同时邻二甲苯催化活性结果表明,催化剂活性与Pd的分散度呈正相关,即Pd的分散度越高,催化剂的催化活性越好.   相似文献   

17.
高级催化氧化法降解有机工业废水的研究   总被引:11,自引:1,他引:10  
用煤灰渣加入活性组分复合成催化剂,以H2O2作为氧化剂处理有机工业废水.结果表明,该方法对有机工业废水具有很高的处理效率.在ρ(H2O2)/ρ(CODCr)为0.6,pH为4,反应2 h条件下,CODCr去除率可达83%以上.该催化剂是以一定粒度的燃煤锅炉废渣为载体,加入FeSO4, MnO2, Al2O2和SiO2多种活性组分复合而成.   相似文献   

18.
采用浸渍法制备Mo-Mn/TiO2催化剂,研究了反应温度、HCl和SO2对其模拟烟气协同脱硝脱汞活性的影响.研究表明,过高的反应温度不利于汞的脱除过程,过低的温度则抑制脱硝反应的顺利进行,但在200℃时可兼具最优的脱硝和脱汞效率;HCl的加入促进汞的高效氧化,却明显降低催化剂对NO的转化;而烟气中SO2的存在对催化剂的脱硝和脱汞过程均起到抑制作用.利用XRD、H2-TPR和XPS等表征手段对硫中毒反应前后的催化剂进行了研究.结果表明,硫酸盐在催化剂表面的不断沉积和活性组分Mn4+及化学吸附氧Oα的消耗乃是致使催化剂失活的主要原因;另外,SO2与NH3和Hg0对催化剂表面活性位点的竞争吸附,也严重抑制催化剂的脱硝和脱汞反应.Mo-Mn/TiO2的脱硝过程是通过Mn价态之间的相互转化来完成的,其中元素Mo和O2是其转化得以实现的助剂;Mo-Mn/TiO2对汞的脱除以催化氧化为主,金属氧化物中的晶格氧将Hg0转化为HgO而被脱除.  相似文献   

19.
基于密度泛函理论计算了NO和As2O3在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As2O3在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As2O3与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As2O3都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As2O3在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As3+作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As2O4在相邻的活...  相似文献   

20.
垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs). CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害. 催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO2、H2O和HCl等产物. 基于钒基催化剂VOx/TiO2的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域. 钒基氧化物VOx中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoOx可以提高催化剂的催化活性. 本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VOx-MoOx/TiO2催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考. 结果表明:VOx-MoOx/TiO2催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性. 通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VOx-5%MoOx/TiO2(记作“V5-Mo5-Ti”,即VOx和MoOx的质量分数各占5%,TiO2的质量分数占90%),在150 ℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异. V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低. 在一氯苯初始浓度为150×10?6、空速比为10 000 h?1时,V5-Mo5-Ti催化剂在150 ℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300 ℃时接近100%. 在150 ℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上. 研究显示,VOx-MoOx/TiO2催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V2O5中V5+和V4+元素以及MoO3中Mo6+和Mo4+元素的催化氧化循环速率.   相似文献   

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