镉同位素及其环境示踪

随着多道接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICPMS)的发展和广泛应用,镉(Cd)稳定同位素已成为当前非传统同位素地球化学的研究热点之一。本文对Cd同位素的分析方法、组成特征、变化规律、分馏机制及环境应用等问题进行了系统评述。总体来说,地球样品的Cd同位素组成(δ114/110 Cd)分馏较小(-2.47‰~+3.17‰),陨石等地外物质同位素分馏较大(-9.07‰~+16.13‰),已发现的分馏过程包括蒸发/冷凝过程、吸附沉淀/溶解过程、生物吸收过程。同时,Cd同位素作为一种全新的地球化学指标,可指示物源、天体演化、海洋初级生产力及营养物质循环、全球碳循环等过程;有效示踪环境介质与生物体中Cd的污染来源,为环境科学的研究提供新的视角和信息。     

海相沉积岩铁同位素体系及其古环境指示

铁(Fe)作为主要造岩元素及生命必需元素,广泛参与地球表层圈层所涉及的物理、化学和生物作用,在调节海洋初级生产力和驱动海洋生物地球化学循环过程扮演重要角色.Fe同位素作为较早开发的非传统稳定同位素体系,目前已成为示踪生物地球化学循环过程及古海洋环境演变的有效手段.本文在对全球海洋Fe循环和表生地质过程Fe同位素分馏机理进行系统总结的基础上,统计了地质历史时期不同类型海相沉积岩的Fe同位素组成,并通过实例探讨了海相沉积岩Fe同位素体系在研究重大地质事件环境演变的潜力,最后对海相沉积岩Fe同位素体系的未来发展方向进行了展望.     

钙同位素在森林生态系统中的研究进展

钙作为植物必需的营养元素之一,对维持森林生态系统稳定有重要作用。本文综述了钙同位素的分析方法和分馏机理,并指出钙同位素分馏可以用来示踪森林系统中钙的来源及途径。在森林生态系统的研究中,土壤与植物之间的钙同位素分馏可以用于区域物质循环的估算。同时对利用钙同位素在森林生态系统对环境响应及生态系统演化应用进行了总结,并基于当前研究对未来采用钙同位素在生物地球化学循环的研究方向进行了展望。     

铁同位素方法在环境地球化学研究中的应用与进展

由于同位素分析方法的改进和多接收电感耦合等离子体质谱仪的使用,近年来Fe同位素地球化学研究有了很大进展,成为国际地学领域的一个热点研究方向。Fe在自然界广泛存在,分布于各类矿物、岩石、流体和生物体中,并广泛参与成岩成矿作用、热液活动和生命活动过程。自然界中各类无机过程(从高温到低温)、生物及有机过程均能使Fe同位素发生分馏,δ56Fe值约为-1.62‰～+0.91‰。文章系统介绍了Fe同位素研究的最新进展,包括Fe同位素测试方法简介、样品前处理、质谱测定、Fe同位素分馏机理和应用前景展望等,着重对该技术在环境地球化学、生物示踪、古海洋学研究等领域中的应用及前景做了阐述。     

铜锌同位素方法在环境地球化学研究中的应用

近年来,随着多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)逐渐应用,过渡族金属(Cu,Zn和Fe等)同位素测试方法逐渐成熟,测定精度可达0.04‰,使得铜锌铁等同位素地球化学研究成为近年来国际地学研究领域的热点。本文对铜锌同位素的测试方法、分馏机理及其在环境地球化学研究领域的应用进行了较系统综述。     

硫同位素分馏中的生物作用及其环境效应

自然界中硫同位素组成变化范围较大(-65‰~+120‰)。许多环境过程可以引起硫同位素分馏,表生环境下微生物还原硫酸盐是最重要的硫同位素分馏过程。在≤50℃条件下,厌氧细菌使硫酸盐SO42-还原成H2S,后者与金属离子结合形成硫化物或直接从体系中逸出,这种硫循环过程是造成地球各层圈中硫的轻、重同位素变异的最主要原因。但生物成因的硫同位素分馏过程复杂,受诸多因素的限制。本文综述了由生物作用导致的硫同素分馏的发生机理和影响因素,以及生物硫循环所导致的环境效应。     

锂同位素在水环境领域的研究进展

近年来有关锂同位素的研究及其应用已成为水环境领域研究的热点问题之一。锂的两个稳定同位素(~6 Li和~7 Li)之间相对质量差较大,容易产生明显的同位素分馏,研究表明温度是控制锂同位素分馏的关键因素,扩散驱动以及配位数差异也会对锂同位素分馏产生重大影响。自然界中锂同位素的组成变化很大,δ7 Li值在-40‰~+50‰之间变动,不同地质体的δ7 Li值的明显差异使锂同位素的应用范围更加广泛。锂元素较高的化学活动性决定了它能够积极地参与各种水环境演化过程,并被作为新的示踪工具应用于环境水体污染、水循环以及卤水形成与演化等领域。概述了锂同位素作为良好的示踪工具在水环境领域取得的最新研究成果,以期为拓展锂同位素在环境地质方面的应用研究提供借鉴。     

沿海城市降水中总汞及汞同位素特征研究

大气汞沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,利用汞同位素追踪汞在大气中的迁移转化规律及潜在来源对研究汞的生物地球化学循环具有重要意义.本研究于2012—2013年对厦门市小坪、坂头、鼓浪屿和洪文站点降水中总汞(THg)浓度和汞同位素的变化特征进行了研究.结果表明,厦门降水中THg浓度为1.0～59.4 ng·L~(-1),大气THg湿沉降量为13.1μg·m~(-2)·a~(-1).厦门冷、暖季降水中THg浓度相当,但由于暖季丰沛的降水量,导致暖季THg的湿沉降量约为冷季的2.5倍.降水样品中均表现出负的偶数汞同位素质量分馏(δ~(202)Hg,-2.2‰～-1.5‰)、正的奇数汞同位素非质量分馏(Δ~(199)Hg,0.08‰～0.22‰),以及轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(Δ~(200)Hg,0.01‰～0.07‰).厦门降水中奇数汞同位素非质量分馏是大气汞液相光致还原反应的结果.偶数汞同位素非质量分馏不明显与其处于较低的纬度有关.厦门降水中δ~(202)Hg接近于厦门当地及贵州燃煤烟气中的δ~(202)Hg值,表明厦门降水中汞可能受到本地或传输过来的燃煤排放的影响.     

非传统稳定同位素锶(δ~(88/86)Sr)的地球化学研究进展

锶有4个稳定同位素:84Sr、86Sr、87Sr和88Sr。但其中的非传统稳定同位素(δ88/86Sr)成为近年来国际同位素地球化学领域的研究热点。本文根据国际众多学者的研究,阐述了大多数实验室新近采用双稀释剂和TIMS方法来获得高精度δ88/86Sr数据的原理,并综述自然界δ88/86Sr变化,列出一些影响锶同位素分馏的因素。综合讨论其在地质方面的应用:(1)根据冷水珊瑚稳定锶同位素重建古海洋温度;(2)联立87Sr/86Sr和δ88/86Sr来研究海洋中锶的地球化学循环;(3)利用骨骼中的锶稳定同位素研究古营养学。     

Hg稳定同位素地球化学研究进展

近年来汞(Hg)稳定同位素研究进展显著。Hg具有七种稳定同位素。以往研究不但报道了Hg同位素质量分馏,也报道了Hg同位素非质量分馏,使Hg成为目前唯一在自然界中具有同位素非质量分馏的重金属元素。本文阐述了Hg同位素的研究背景,总结了Hg同位素分析方法和引起Hg同位素分馏的生物化学过程,介绍了地球各圈层样品中Hg同位素组成的国内外最新研究现状。而最新发现的大气降雨中异常的、呈季节性变化的偶数Hg同位素非质量分馏(Δ200 Hg),更开辟了Hg同位素研究的新领域。不同于奇数Hg同位素非质量分馏,偶数Hg同位素非质量分馏还未经任何实验验证,其分馏机理也完全不清楚,亟待深入研究。Hg可能的"三维"同位素体系(质量分馏、奇数以及偶数Hg同位素非质量分馏)的研究和应用将有希望为进一步认识Hg环境过程、生物累积、大尺度迁移以及全球性的生物地球化学循环提供更加丰富的信息,具有重要的科学意义。     

基于δ18O的青藏高原中部错那湖湖水蒸发研究

稳定同位素方法经常被用来估算湖水水量平衡,这种方法主要依赖于水样的采集和同位素分析,并结合研究区域相关的气候和水文信息对湖水进行研究。基于对1999-2001年期间获得的18个湖水样的稳定同位素分析,发现错那湖水δD和δ¹⁸O的平均值分别为-83.3‰和-9.6‰,显著高于流域内同期降水中δD和δ¹⁸O的加权平均值-124.5‰和-16.6‰;流域内湖水稳定同位素的变化幅度远小于降水,但展示了明显的季节变化,夏季值较低而冬春季值较高,这种变化表现出一定的降水量效应,表明降水是湖水主要补给来源之一。结合所获得的流域内降水和河水稳定同位素数据,利用稳定同位素质量平衡方法对非结冰期间错那湖水的蒸发与流入比率(E/I)进行了估算,结果表明,受太阳辐射与气温升高的影响,湖水受到强烈的蒸发,流入错那湖的水大约24%消耗于蒸发。     

氮同位素示踪贵州红枫湖河流季节性氮污染

利用氮同位素技术对贵州红枫湖各输入、输出河流氮污染状况和季节性变化规律进行了研究,并通过对输入河流和输出河流的氮对比,探讨红枫湖的氮负荷变化。农业输入河流季节氮污染变化较小,以低硝酸盐、低铵盐含量为特征,其氮同位素组成较小,位于农业源范围之内(<+10‰)。工业污染河流氮污染呈干季和雨季变化:干季(冬春季)以高硝酸盐、高铵盐含量和高氮同位素组成(>+10‰)为特征,雨季(夏季)则相似于农业输入河流。因而利用氮同位素组成可以对不同类型河流氮污染源进行可靠识别。     

猫跳河流域梯级水库夏-秋季节溶解无机碳（DIC）含量及其同位素组成的分布特征

于2007年7月(夏季)、10月(秋季)2次对猫跳河流域河流-水库水体样品进行了采集,分析其水化学组成特征,溶解无机碳(DIC)含量及其同位素组成,研究了猫跳河流域河流-水库的碳元素地球化学行为,目的是阐明梯级水库拦截后河流的碳元素含量和碳同位素(δ13CDIC)组成的分布特征.水体DIC及其同位素(1δ3CDIC)组成的总体特征为:DIC含量夏季低于秋季,夏季DIC含量为1.35~2.84 mmol/L,平均值为2.12 mmol/L,秋季DIC含量为2.03~3.98 mmol/L,平均值为2.67 mmol/L;1δ3CDIC值则相反,夏季较秋季偏正,其1δ3CDIC值流域夏季为-10.3‰~-5.1‰,平均值是-8.6‰,秋季为-13.0‰~-6.9‰,平均值为-9.0‰,表明夏季藻类光合作用优先富集12C,水体富集13C.夏季水库的DIC含量随着深度的加深而增大,而δ13CDIC值则随着深度的加深而偏负,表明表层水体受藻类生物作用影响较大,下层水体主要受有机质的降解影响.DIC含量从上游至下游呈逐渐降低的趋势,而δ13CDIC值从上游至下游呈逐渐偏负的趋势,表明河流受水坝拦截后河流水化学性质发生了改...     

南昌市雨水和湖水硫同位素特征的研究

为探讨南昌市酸雨的硫源,研究了2006年南昌市区雨水、湖水的pH值、硫酸根离子浓度和硫同位素组成,并对市区用煤的δ34S值进行了测定。结果表明,雨水硫同位素组成的变化范围在-3.5‰~5.5‰之间,且具有夏季轻,冬、春季重的特点。湖泊水、赣江水的δ34S值变化范围在4.3‰~10.3‰之间。2006年南昌市酸雨污染较严重,冬春季时雨水的酸度较大。雨水中硫的来源是由生物成因硫、人为成因硫和海源硫综合贡献的,夏季生物硫贡献比重大,冬春季人为硫是主要贡献者,海源硫贡献可能很小。     

天然气中N_2来源及其地球化学特征分析

天然气中N2的来源很多，其地球化学特征也不相同：①大气源N2：N2／Ar≤84，且δ15NN2≈0‰（ATM）；②地壳越深部和上地幔来源的原生N2∶δ15NN2≈-2‰～＋1‰．且伴生Ar的40Ar／36Ar＞2000和He的3He／4He＞10－6；③微生物反硝化作用生成的N2∶δ15NN2＜－10‰和地下水中NO3-及NO2-浓度异常高；④未成熟沉积有机质经微生物氨化作用形成的N2∶δ15NN2＜－10‰，伴生CK4的δ13C＜－55‰（PDB）；⑤成熟（包括高成熟）沉积有机质经热氨化作用形成的N2∶δ15NN2值≈-10‰～－1‰，且伴生CH4的δ13C≈－55‰～－30‰；⑥过成熟沉积有机质裂解产生的N2∶δ15NN2≈＋5‰～＋20‰；⑦沉积岩中无机及在高温变质作用下释放出的N2∶δ15NN2≈＋1‰～＋3．5‰，N2／Ar》84。     

四川黄龙沟天然水中的深源CO_2与大规模的钙华沉积

在有大规模钙华沉积的四川黄龙沟中,使用化学成分数据以及碳氧稳定同位素组成对其水文地球化学特征进行了分析研究。研究区钙华沉积的地表溪流水质基本上受到两种水混合的制约,即断层泉水和山区的融雪(冰)水。泉水中含有高浓度的经由断层提供的CO2,结果高浓度的溶解CO2使得其溶解的碳酸盐岩比普通的岩溶泉溶解的碳酸盐岩高得多,同时也导致硅酸盐岩的溶解。黄龙沟中上游的泉水相对于方解石接近于平衡。溶解无机碳(DIC)的浓度和它们的δ13C值是大约由c=0.02mol·L1δ13C=-3‰的CO2(aq)与含有δ13C=+3‰的碳酸盐岩在封闭系统条件下反应的结果。估计这些CO2中约有70%来自上地幔。所有泉水的水化学数据均落在高岭石稳定域内,但对Na长石和Ca长石具有侵蚀性。由于这些长石矿物的溶解速率太慢,所以水中的化学成分远离长石稳定域。地表溪流的DIC种类之间达到同位素平衡,在不同观测点发现的δ13CDIC变化主要是由于从水中释放出的CO2的程度不同引起的。水样的δ18O值与其采集点的海拔高度之间存在线性关系;研究区的地表溪流的氧同位素组成受到蒸发的制约。在流经钙华沉积物的地表溪流中白天和夜晚的水化学及pH的日变化表明生物作用促进了碳酸盐的沉积,尽管作用不显著。据估计研究区碳酸钙的日沉积速率是4778kg·km2,即约1mm·a1。