珠江三角洲地区大气中多环芳烃的被动采样观测

研究了珠江三角洲地区大气中多环芳烃的含量与分布.利用大气被动采样装置,在包括香港在内的珠江三角洲地区共设立了21个大气被动采样点,样品采集时间为2005-08-15—10-14.结果表明,除主要存在于气相中的2～3环PAHs与部分4环PAHs外,聚氨酯泡沫材料(PUF)被动采样器也可在一定程度上采集大气颗粒物中的5～7环PAHs.珠江三角洲地区大气PAHs的含量与组成存在较大差异,珠江三角洲内地采样点PAHs的含量远远高于香港采样点,这主要是受采样点所处的地理位置、气候条件以及能源消费结构的影响.初步研究表明,PUF大气被动采样器可较好地运用于区域大气PAHs污染分布与特征对比研究.      

大气中多环芳烃气固相分配与颗粒物粒径的关系

采集了2005年5月16日～6月3日上海市桃浦地区气相样品、TSP样品及不同粒径的颗粒物样品.用GC-MS对各样品中美国EPA规定优先控制的16种多环芳烃(PAHs)做了定量分析.结果表明,大气中PAHs的气固相分配系数(KP)和各物质的过冷饱和蒸气压(pl⁰)呈良好的线性相关.多元线性回归分析表明,PAHs的气固相分配受颗粒物粒径大小的影响,粒径越大,对PAHs的气固相分配影响越大;过冷饱和蒸气压越高,气固相分配越易受到粒径大小的影响.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

利用PUF大气被动采样技术监测中国城市大气中的多环芳烃

利用PUF大气被动采样技术,分冬、春2个季度,对中国32个城市大气中的多环芳烃（PAHs）进行了观测.结果表明,除主要存在于气相中的2～3环PAHs与部分4环PAHs外,PUF被动采样器也可一定程度地采集大气颗粒物中的5～7环PAHs.中国城市大气PAHs的浓度与组成,主要受城市所处的地理位置、气候条件以及能源消费结构的影响.西北、华北、西南和华中地区部分城市大气中PAH总量和高环PAH浓度均较高,华南和东南沿海一带城市则相对较低.在季节变化上,表现为冬季浓度高、春季低.可能是陆源有机质在土壤中早期成岩作用的产物,春季浓度升高反映了土壤颗粒物对大气颗粒物的贡献,与扬尘天气相对应;而芴的浓度在燃煤较多的城市大气中显著增加,与其主要属燃煤成因相一致.研究表明,PUF大气被动器可很好地运用于区域大气PAH污染分布与特征对比研究.     

搅拌棒吸附-热脱附-气相色谱质谱法（SBSE-TD-GCMS）分析环境空气中的多环芳烃（PAHs）

以聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)为被动大气采样吸附剂,建立了搅拌棒吸附-热脱附-气相色谱质谱法(SBSE-TD-GCMS)分析环境空气中16种多环芳烃(PAHs)的方法.结果表明,16种PAHs的检出限(LOD)范围为0.06～3.00 pg,回收率为75%～136%,标准曲线线性关系良好(R²>0.99),日内重复性和日间重复性的相对标准偏差(RSD)分别为<7.1%和<17%.茚并[1,2,3-c,d]芘、二苯并[a,h]蒽、苯并[g,h,i]苝的脱附残留为21%～24%,其余13种PAHs脱附残留<13%.用建立的方法分析了室外空气样品和从汽车上采集的空气样品中的PAHs.结果发现,室外空气样品中全部检出PAHs,采样时间为4 d的样品中16种PAHs含量为0.058～52.3 ng.11种PAHs的吸附量与采样时间线性相关.对于行驶的汽车中的样品,车窗外和排气管处的Σ₁₆PAHs(16种PAHs的和)含量分别为车内的2.5倍和2.1倍.     

南京大气中多环芳烃的相分布

采用玻璃纤维滤膜(GF)和聚氨基甲酸乙酯泡膜(PUF)同时采集南京大气中颗粒态和气态上的多环芳烃(PAHs),用气质联用仪分析了16种优先控制的PAHs,研究了PAHs在南京大气中的相分布,研究结果表明,颗粒态和气态样品中16种PAHs的平均浓度值分别为20.49ng/m3和182.45ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而>4环的PAHs主要分布在颗粒态中。     

哈尔滨市大气气相中多环芳烃的研究

在哈尔滨地区8个采样点同时安装了PUF大气被动采样器,研究了该地区2007年春季(1月末~4月末)大气气相中多环芳烃的含量和分布特征.结果表明,PUF大气被动采样器主要采集了大气气相中三环和四环的多环芳烃,占总量的91.22%~96.37%,PAHs的浓度具有明显的功能区差异,依次为:市区(356.49 ng/d),郊区(162.65 ng/d),农村(278.35 ng/d),偏远地区(183.99 ng/d),市区大气中多环芳烃的浓度是农村的2倍,偏远地区的3倍.污染源是影响大气中多环芳烃含量高低的主要因素,通过特征分子含量比值法对该地区大气中多环芳烃的来源进行了初步研究,结果表明,哈尔滨地区城市大气中多环芳烃主要来自于燃煤,农村大气中的多环芳烃主要来自于农作物秸秆的燃烧.利用毒性当量因子法对该地区大气气相中多环芳烃的健康风险进行了评价,具有与浓度分布类似的功能区差异,表明市区和农村地区大气中PAHs对于人们的健康存在较大潜在威胁.通过安装平行采样器,PUF被动采样器具有很好的重现性,研究表明,可以用于城市尺度多个采样点大气中多环芳烃的同时研究.     

乌鲁木齐市典型城区大气PAHs气-粒分配特征

大气中PAHs的气-粒分配是影响其在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,于2011年12月—2012年12月在乌鲁木齐市天山区采集大气气相和颗粒相样品,对聚氨酯泡沫样品的气相和石英纤维膜的颗粒相(TSP)中的16种PAHs进行分析.结果表明:采样期间颗粒相和气相中ρ(∑₁₆PAHs)总和的年均值为(116.71±92.74) ng/m3,采暖期〔(173.16±84.26) ng/m3〕是非采暖期〔(39.46±16.19) ng/m3〕的4.4倍;采暖期颗粒相中ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(40.60±3.03) ng/m3,气相为(134.46±13.05) ng/m3,2～3环PAHs主要存在于在气相中,4～6环PAHs主要存在于颗粒相中.在非采暖期,颗粒相ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(25.37±3.21) ng/m3,气相为(14.95±1.06) ng/m3.采用吸附和吸收模型对PAHs的分配特征进行了研究,表明PAHs的lg K_p(K_p为分配系数)与lg P_L0(P_L0为过冷蒸汽压)线性关系显著,在采暖期斜率绝对值为0.34,说明PAHs的气-粒分配以吸收为主;在非采暖期的斜率绝对值为0.78,表明PAHs的气-粒分配受吸收和吸附共同作用.PAHs的lg K_p与lg K_oa(K_oa为正辛醇-大气分配系数)线性关系显著,在采暖期斜率为0.38,表明PAHs气-粒分配并未达到平衡;在非采暖期,斜率为1.22,表明PAHs气-粒分配接近平衡.研究显示,乌鲁木齐市城区大气PAHs气-粒分配在采暖期及非采暖期特征不同,应区别制订政策和管理措施.      

基于被动采样技术的垃圾焚烧厂及周边大气中PAHs分布研究

垃圾焚烧是大气PAHs污染的重要来源,为监测垃圾焚烧过程产生的PAHs,利用被动采样技术对垃圾焚烧厂及周边大气中的多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,PAHs总量为146.29～396.30 ng·d-1,其中气相中PAHs为128.03～377.05 ng·d-1,颗粒相中PAHs为10.698～19.251 ng·d-1.气相中PAHs组成以菲、荧蒽、芴等低环化合物为主,菲的含量高达55.1%.选定松针作为被动植物样品,测得松针中PAHs的浓度为651.88～1 044.43 ng·g-1;考察土壤中PAHs的分布特征,测得土壤中PAHs浓度为35.04～998.89 ng·g-1.被动采样和松针、土壤中所含的PAHs分布特征相似,说明被动采样能反映PAHs在环境中的真实积累情况.此外,通过比较主动采样与被动采样结果,表明两者对大气中PAHs的富集能达到基本一致的效果.     

西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析

采用改进型的大流量主动采样器,对西安采暖季大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品进行了连续采集,利用GC-MS测定多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,颗粒态和气态样品中Σ16PAHs平均值分别为(108.15±41.44)ng/m3和(260.14±99.84)ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而4环的PAHs主要分布在颗粒态中,PAHs的气固相分配系数和其过冷饱和蒸气压具有良好的相关性.温度与分配系数也具有显著相关性,并应用逐步回归方法得出分配系数与温度的回归方程.利用特征分子比值法进行源解析,发现西安大气中PAHs主要来源于煤的不完全燃烧和汽车尾气的排放,并利用因子分析和多元线性回归对各种来源的贡献率进行了计算.通过污染指数与因子的代表物质进行偏相关分析,发现某些PAHs与SO2、NO2来自于相同的污染源.     

博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

舟山青浜岛不同环境介质中PAHs的分布特征

于2013年7月在青浜岛上采集11个土壤样品、3个大气被动采样样品以及周边3个海水样品,分析了样品中16种多环芳烃(PAHs)的含量,并对其分布特征、来源、生态风险进行了讨论.结果表明,土壤、海水和大气中Σ16PAHs的含量范围分别为60.30~123.34 ng·g-1(平均值为105.49 ng·g-1)、45.96~101.08 ng·L-1(平均值为66.45 ng·L-1)和5.09~5.41ng·d-1(平均值为5.35 ng·d-1).分布特征为:潮汐带土壤中PAHs含量低于非潮汐带;3个海水样中,以靠近水文条件复杂的海域内样品中的PAHs含量最高;岛上大气中PAHs分布均匀.土壤、海水和大气中PAHs主要以2~4环的PAHs为主;通过比值法和因子分析得出,青浜岛土壤中的PAHs来源于煤、木炭等生物质燃烧以及柴油、汽油的燃烧,海水和大气中的PAHs来源于混合源.生态风险评价结果表明青浜岛土壤和周边海水中PAHs生态风险较低.     

煤矿区表层土壤中芳香烃组成、分布特征及标志化合物研究

通过分析2005年3月至2006年1月间北京市东南郊3个采样点大气总悬浮颗粒物(TSP)样品中多环芳烃(PAHs)的浓度,对北京市东南郊大气TSP中的多环芳烃的来源进行了解析.4个季节中16种多环芳烃组分比例变化反映出各个季节PAHs来源的变化;各方向风频数与PAHs浓度的相关分析表明,研究区内PAHs浓度与西北方向的污染来源贡献密切相关;利用比值法进行源解析,发现研究区PAHs的主要来源为燃煤,此外机动车和焦炉源也可以识别出来;应用因子分析和多元线性回归计算出3个采样点各PAHs源的相对贡献率.     

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

典型化工集中区环境空气SVOCs污染特征及来源解析

于冬春两季在华东3个典型石化化工集中区设置环境空气观测点,利用PUF大气被动采样技术(PUF-PAS)采集大气中半挥发性有机化合物(SVOCs),使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行分析.获得59种SVOCs的浓度,包括25种多环芳烃(PAHs)、24种正构烷烃及10种藿烷,并结合主成分分析和特征比值法解析PAHs来源.结果表明:①各观测点正构烷烃贡献率最高,其次是PAHs,分别超过60％和30％;②根据各化合物冬春季浓度变化并结合风向进行分析,推测正构烷烃C18、C29 αβ-藿烷和C30αβ-藿烷与石油化工排放有关;③PAHs单体以菲(Phe)、荧蒽(Fla)、萘(Nap)、芴(Flu)和芘(Pyr)为主,合计占比高达90.0％;④主成分分析显示观测点PAHs主要来自化石燃料燃烧、机动车尾气和石化工艺排放等,3类来源对PAHs的贡献率分别为56.0％、19.2％和8.6％,基于特征比值法的PAHs来源解析予以了验证.     

重庆主城区春季大气PM10及PM2.5中多环芳烃来源解析

于2012年春季采集了重庆主城区和缙云山共6个环境采样点的大气PM₁₀、PM_2.5样品,同步采集了燃煤尘、机动车尾气尘、施工机械尾气尘、船舶尾气尘、餐饮油烟尘、生物质燃烧尘及土壤尘等7类污染源,采集到有效受体样品139个、有效源样品233个,使用GC-MS分析样品中18种PAHs的质量浓度(ρ),分析了PM₁₀、PM_2.5上载带PAHs的污染特征,并分别运用比值法、主成分分析法及CMB(化学质量平衡)受体模型法对PM₁₀、PM_2.5中的PAHs进行来源解析,所得源解析结果较为一致. 结果表明:重庆主城区大气PM₁₀、PM_2.5中ρ(PAHs)较低,ρ(PAHs)分别为22.03~31.71、19.02~29.92 ng/m3,其中位于工业区新山村采样点的ρ(PAHs)最高. PM₁₀载带的PAHs有86%~99%集中在PM_2.5中,说明PAHs主要富集在PM_2.5中. 重庆主城区大气PM₁₀、PM_2.5载带的PAHs主要来自机动车尾气尘和燃煤尘的贡献,这2类源对PM₁₀的贡献率分别为25.89%、32.80%;而在PM_2.5中,机动车尾气尘的贡献率较高,可达62%左右.      

珠江口及南海近海海域大气多环芳烃分布特征

分冬、春两次航次分别采集了珠江口及南海近海海域大气气溶胶样品和气相样品,同时以广州和中山作为陆基对照点,对16种EPA优控多环芳烃进行了分析.结果表明,大气PAHs主要以气态化合物为主,总PAHs(气态+颗粒态)的含量范围为49.6～256.6 ng/m3,平均120.7 ng/m3.珠江口海域大气颗粒态多环芳烃季节变化显著,冬、春航次大气颗粒态多环芳烃的含量分别为6.7～18.0 ng/m3和0.4～5.1 ng/m3,冬季航次期间大气颗粒态PAHs含量的高值主要源于大陆气流对城市群大气PAHs污染的输送,另外干冷的季节亦有利于PAHs向颗粒态的富集.与此相反,气态多环芳烃含量的季节差异不明显.在冬季,随东北季风携带的城市粉尘可以将大气中的气态PAHs捕获,而春季航次的大气PAHs主要来源于西太平洋地区的远程输送和PAHs的海-气交换作用.认为受控于季风活动的水、热因子组合特征,是影响珠江口海域大气PAHs含量与分布的主导因素.     

哈尔滨大气中PAHs污染特征

多环芳烃(PAHs)是大气中广泛存在的一种有毒污染物,因其具有"三致"毒性,已成为关注的焦点。本文通过在哈尔滨市区设置大气采样点,利用大流量主动采样器进行为期一年的大气样品采集,对大气中PAHs的浓度、污染特征进行了研究,并深入探讨了PAHs的污染源和贡献率,结果表明,哈尔滨大气中∑16PAHs浓度范围为6.3～340 ng/m3,平均浓度为100±94 ng/m3,主要以低分子量的PAHs为主。与国内外的研究相比,哈尔滨大气中PAHs的污染处于中等污染水平。PAHs具有明显的季节差异,低温气象条件和排放源的增强是导致冬季PAHs污染加重的主要原因。     

哈尔滨市大气中多环芳烃的初步研究

利用改进型的大流量主动采样器,于2008年5月7~20日对哈尔滨市大气样品进行采集,并检测了气相和颗粒相中的多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,哈尔滨市大气中总PAHs的浓度为8.1~37.2ng/m3,平均值为18.2ng/m3.通过特征分子比值法推断出哈尔滨市大气中PAHs主要来自于煤的燃烧.低环PAHs主要集中在气相,而高环PAHs则吸附在颗粒相上.气粒分配系数与过冷饱和蒸气压具有很好的相关性,但PAHs并没有达到气粒分配平衡,这可能与冬季取暖用煤燃烧产生的新多环芳烃有关.     

五大连池大气中PAHs污染源解析及控制措施

对于五大连池大气中PAHs的污染研究,通过在该地区的农村设置大气采样点,进行了为期一个季度的大气样品采集,对PAHs的污染来源进行了初探,运用比值法和主成分分析法相结合对大气中PAHs的来源进行了定性和定量研究,结果表明,煤和生物质等的高温燃烧源是五大连池大气中PAHs的主要污染源,贡献率为83.5%,地表挥发和大气传输源的混合源的贡献率为16.5%。