贵阳市阿哈湖水体和沉积物间隙水中汞的含量和形态分布初步研究

为了弄清楚酸性矿井废水的排放是否对阿哈湖造成了汞污染,研究了阿哈湖中汞的各种赋存形态(包括溶解气态汞、活性汞、颗粒态汞、溶解态汞、溶解态甲基汞、颗粒态甲基汞以及沉积物间隙水体的溶解态汞、溶解态甲基汞)及其在水体和沉积物间隙水中的剖面分布.结果显示,阿哈湖水体中溶解气态汞的浓度为0.04～0.09ng·L-1,活性汞浓度为0.2～1.1ng·L-1,总汞浓度为2.08～19.14 ng·L-1,甲基汞浓度为0.002～0.43 ng·L-1;在沉积物间隙水体中溶解态汞浓度为1.72～19.12 ng·L-1,溶解态甲基汞浓度为0.03～1.57 ng·L-1.实验数据表明,溶解态甲基汞浓度在沉积物下2～5 cm处最高,随着深度增加而逐渐降低,其与硫酸盐还原菌(SRB)分布呈现较好的吻合,说明水体-沉积物界面是甲基汞的产生地点;并且在沉积物中高浓度硫酸根浓度高达1100 mg·L-1的条件下,硫酸根浓度与甲基汞浓度依然一致.     

乌江流域大气降雨中不同形态汞的时空分布

2006年1～12月测定了乌江流域5个水库库区大气降雨中不同形态汞的浓度.结果表明,总汞、溶解态汞、颗粒态汞、活性汞、甲基汞的浓度范围分别为7.49～149.13ng·L-1、1.23～10.02ng·L-1、5.76～141.92ng·L-1、0.56～2.94ng·L-1、0.082～0.821ng·L-1.降雨中颗粒态汞为主要形态,约占总汞比例的67.6%～96.1% (平均87%),活性汞、甲基汞占总汞的比例分别为5.1%和0.68%.除活性汞外,其它形态汞的浓度存在明显的季节变化趋势,冬春季的浓度明显高于夏秋季,而不同形态汞的空间分布特征不明显.降雨中汞的浓度主要受降雨量及燃煤等人为活动的影响.     

三峡水库蓄水至135 m后坝前及香溪河水域溶解无机汞分布特征研究

根据2004年8月在长江三峡水库坝前及香溪河水域对溶解无机汞浓度观测结果,分析了三峡水库蓄水至135 m(135～139m)1a后溶解无机汞的变化,初步探讨了影响溶解无机汞变化的因素,估算了蓄水对河流输送汞的影响.结果表明,三峡库区干流河段平均浓度为22.7ng·L-1,范围为未检出至82.6ng·L-1.较高浓度区主要集中在20m以浅的水体;香溪河溶解无机汞浓度与干流基本相当,平均浓度为18.0ng·L-1,浓度范围为未检出至61.4ng·L-1.蓄水后,溶解无机汞浓度显著升高,数量可观的汞将随着泥沙的沉降而滞留库区,值得关注和进一步深入研究.     

上海市降水过程中汞的浓度变化研究

为了研究降水过程中汞浓度变化规律,采集了上海市区2009年7月6日一次连续降水过程中的分时段12个雨水样品,利用冷原子荧光测汞仪测定了总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度.分析结果显示,降水过程各时段雨水样品的总汞浓度变化范围为0.26～0.53 μg·L-1之间,其中溶解态汞占总汞的比例为67.9％～96.8％;总汞浓度和颗粒态汞浓度的总体变化规律较一致,降水事件的前30分钟内浓度较高,之后逐渐降低,最终趋于稳定;溶解态汞浓度从降水事件开始由高到低逐渐变化,最终也趋于稳定.通过清除比计算云下冲刷过程对雨水中总汞浓度的贡献,发现云下冲刷的贡献大于40.9％.     

燃煤电厂周围渔业养殖行为对水生生态环境中汞形态变化的影响

为研究燃煤电厂周围渔业养殖行为对水生生态环境中汞形态变化的影响,以浙江省象山港渔业养殖区为研究对象,对养殖区和对照区海水样品中不同形态汞浓度进行了测定.结果表明,燃煤电厂周围海域上覆水总汞浓度达到83.0 pmol·L-1±97.1 pmol·L-1.沉积物表层孔隙水中总溶解态汞随深度的下降而下降,并且10cm以上孔隙水中溶解态汞浓度显著高于10cm以下溶解态汞含量(P0.001),以上结果表明象山港海域水体中较高的汞浓度很有可能源于燃煤电厂的烟气释放.养殖区水体总汞浓度(96.5 pmol·L-1±133 pmol·L-1)高于对照区(69.5 pmol·L-1±39.4 pmol·L-1),主要源于养殖行为过程中从业人员生活污水的排放以及鱼饲料等物质在沉积物中的积累,进而向上覆水中释放.渔业养殖区孔隙水表层甲基汞(24.0pmol·L-1±16.7 pmol·L-1)浓度高于对照区(6.60 pmol·L-1±5.11 pmol·L-1),说明渔业养殖行为造成了沉积物中有机质积累,促进了汞的甲基化.     

红枫湖水体中活性汞和溶解气态汞的分布特征及其控制因素

基于二次金汞齐结合冷原子荧光测定法对红枫湖活性汞(RHg)和溶解气态汞(DGM)的时空分布特征及其控制因素进行了研究. 红枫湖溶解气态汞含量(ρ(DGM))为0.024～0.110 ng/L,随着水深的增加ρ(DGM)降低,且夏季高,冬季低,这种分布特征表明光在原子态汞的形成中起着重要的作用. 红枫湖ρ(DGM)除受光强影响外,还受到春季后五大量生长的藻类影响,但与溶解性有机碳含量(ρ(DOC))及温度的相关性不大. 活性汞含量(ρ(RHg))为0.14～2.70 ng/L,其主要受Hg2+的光致还原过程,Hg2+的甲基化过程以及人为源的释放等因素的控制.      

贵州省万山汞矿区地表水中不同形态汞的空间分布特点

利用两次金汞齐-冷原子荧光光谱法,对贵州省废弃汞矿山万山矿区地表水不同形态汞(活性态、溶解态、颗粒态)的含量进行测定.样品活性态汞为1.04～402 ng/L;溶解态汞为12.5～426 ng/L;颗粒态汞变化很大,最低只有1.38 ng/L,最高达4 427 ng/L.研究表明:(1)直接与矿山冶炼活动排放物炉渣接触的溪流水污染程度最高,总汞高达4.46μg/L;(2)与矿山开采活动排放的废石或贫矿石接触的溪流水污染程度较低;(3)远离汞矿开采、冶炼活动区的地表水总汞接近汞矿化带背景参考值.     

苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

乌江流域表层水体中汞的形态与时空分布特征

为了弄清乌江流域表层水体中汞的形态与时空分布规律,于2009年1~12月,每月采集乌江流域河流表层水样,采用两次金汞齐-冷原子荧光光谱法和蒸馏-乙基化结合GC-CVAFS法测定了水中不同形态汞的浓度。结果表明:(1)监测期间各采样点总汞、甲基汞、溶解态汞、颗粒态汞、活性汞、颗粒态甲基汞、溶解态甲基汞的年均算数平均值分别为5.20±10.89、0.09±0.20、3.31±10.66、1.89±1.08、0.30±0.36、0.06±0.19、0.04±0.03 ng/L。不同形态汞的沿程分布显示,水库的修建改变了原有的汞的地球化学过程。(2)通过不同季节各形态汞浓度的变化发现,河流表层水中不同形态汞有明显的季节变化趋势。(3)相关分析发现,总汞受总悬浮颗粒物含量的影响相对较大;活性汞浓度的季节变化可能与降雨对乌江水体的影响有关。     

三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征

为了解三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征,在丰水期和枯水期对三门峡水库进行采样,分别采用冷原子荧光光谱法(CVAFS)和蒸馏-乙基化衍生-气相色谱-冷原子荧光法(GC-CVAFS)测定水样中总汞、总甲基汞、溶解态总汞和溶解态甲基汞的浓度.结果表明,三门峡水库水体中总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度范围分别为1.65~9.65、0.80~3.16和0.70~7.81 ng·L~(-1),符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值;总甲基汞、溶解态甲基汞和颗粒态甲基汞浓度分别为0.05~0.36、0.02~0.14和ND~0.26 ng·L~(-1).三门峡水库水体总汞和甲基汞在季节和空间分布上没有呈现出明显的变化规律.总汞和甲基汞与未受污染的天然水体差别不大,水库未受到明显的汞污染.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为(92.96±10.65)ng·g~(-1)和(80.06±19.14)ng·g~(-1),甲基汞浓度分别为(0.33±0.14)ng·g~(-1)和(0.50±0.19)ng·g~(-1).较低的甲基汞浓度说明在三门峡水库汞的迁移转化过程中,甲基化作用可能并非主要的过程,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机质浓度较低有关.     

巨牡蛎(Crassostrea sp.)对燃煤电厂脱硫海水中汞的生物累积

研究了巨牡蛎(Crassostrea sp.)对配备烟气海水脱硫装置电厂的脱硫海水中汞(Hg)的生物累积.在电厂的排水口(实验点)和参考点分别吊养牡蛎群,定期采集样品,测定海水中的Hg浓度和牡蛎的Hg含量(均以干重计).实验点和参考点海水中的总汞(THg)浓度分别为(120.6±55.5)ng.L-1(n=5)和(2.7±1.0)ng.L-1(n=5),甲基汞(MeHg)的浓度分别为(0.30±0.44)ng.L-1(n=5)和(0.28±0.31)ng.L-1(n=5).在7 d内,实验点牡蛎体内THg含量从(138.3±14.3)ng.g-1(n=6)迅速增加到(3 012±289)ng.g-1(n=6),且在后来的34 d内,一直保持在2 935～4 490 ng.g-1的高含量水平;而参考点牡蛎对THg未见明显累积,为60.7～137.5 ng.g-1之间.暴露期间实验点牡蛎体内MeHg的含量未发生显著变化,保持在55.4～73.1 ng.g-1之间.而参考点牡蛎MeHg含量呈略微下降的趋势,但变化幅度不大,在15.6～55.6 ng.g-1之间.本研究表明,燃煤电厂排放的脱硫海水中的THg可被牡蛎迅速累积至很高的含量水平,有不容忽视的潜在风险.脱硫海水中MeHg的浓度很低,其在牡蛎体内未见明显累积;在本研究的条件下,未观测到牡蛎自身合成MeHg或将无机汞转化为MeHg.     

三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响

三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响.为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(Me Hg)以及其他形态汞的变化.结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤Me Hg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著.狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显.淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤Me Hg的含量最高,为(1 135.86±113.84)ng·kg~(-1),是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤Me Hg含量的2倍左右;上覆水总甲基汞(TMe Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMe Hg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77)ng·L~(-1),三者中溶解态汞是其主要存在形式.因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.     

三峡库区长寿湖水体不同形态汞的空间分布特征

以三峡库区长寿湖为调查对象,采用网格法均匀设点采样分析,并基于Arc GIS地统计模块,研究了长寿湖水体不同形态汞浓度及其空间分布特征.结果表明,长寿湖表层水总汞浓度变化范围为0.50~3.78 ng·L-1,平均值为1.51 ng·L-1;总甲基汞浓度变化范围为0.10~0.75 ng·L-1,平均值为0.23 ng·L-1.表层水体各形态汞的块金效应值分别为总汞50.65%、溶解态汞49.80%、颗粒态汞29.94%和活性汞26.95%,具有中等程度空间自相关性,表明在空间分布上一方面受水体内在属性的影响,另一方面也与渔业养殖、工业活动、农业耕种等人为外源输入干扰因素有关.表层水体溶解态甲基汞块金效应值3.49%,小于25%,表现很强的空间自相关性,其分布主要受到水体内在环境因素等的控制.各采样点水体总甲基汞占总汞的比例均较高,均达到淡水湖泊和河流中总甲基汞占总汞的质量分数上限值30%,暗示长寿湖水体内在环境条件利于汞的甲基化.     

太湖不同营养水平湖区汞的形态和分布特征

为研究富营养化对太湖汞形态分布特征的影响,于2011年水华暴发期,在太湖不同营养水平湖区(竺山湾、贡湖湾及南太湖)采集水样,测定了水体中THg(总汞)、DHg(溶解态总汞)、RHg(活性汞)、TMeHg(总甲基汞)、DMeHg(溶解态甲基汞)的质量浓度及其分布特征. 结果表明,太湖不同营养水平湖区水体中ρ(THg)和ρ(DHg)无显著差异,ρ(THg)为4.67~12.15 ng/L,ρ(DHg)为2.27~10.36 ng/L. 太湖水体中ρ(RHg)平均值为0.79 ng/L,藻类的生长对水体中ρ(RHg)的分布有显著影响,水体营养水平越高,ρ(RHg)越低. 水体中ρ(TMeHg)和ρ(DMeHg)分别为0.10~0.27和0.09~0.23 ng/L,藻类的吸附及水体中较高的E_h(氧化还原电位)和pH抑制了汞的甲基化,但在富营养化较严重的竺山湾,受藻类生长及水华的影响,水体中ρ(TMeHg)(0.22 ng/L)仍相对较高.      

青藏高原内陆典型冰川区"冰川-径流"汞传输过程

为研究青藏高原内陆典型冰川区"冰川-径流"汞输送过程,于2011年8月15日~9月9日对青藏高原内陆念青唐古拉山脉扎当冰川-曲嘎切流域内雪坑、冰川融水以及径流进行了采样,检测了不同环境介质中汞浓度,并分析了不同介质中汞的控制因素及输送过程.结果表明,扎当冰川-曲嘎切流域内雪坑、冰川融水以及曲嘎切径流中总汞浓度分别为(3.79±5.12)、(1.06±0.77)和(1.02±0.24)ng·L-1,处于全球背景水平.不同环境介质中均以颗粒态汞为主,受到总悬浮颗粒物和径流量的控制.随着气温升高,冰川消融,受其补给的河流径流量增加.不同环境介质间,从冰川末端融水到曲嘎切下游河水,总汞浓度峰值时间分别是14:00、16:00和20:00以后,体现了汞在"冰川-径流"环境系统中随冰川消融、径流量变化的释放和传输过程.冰川补给河流汞的传输受多种因素制约,气候变化背景下,冰川消融和径流增加带来的侵蚀将在汞释放及其向下游传输发挥日益重要的作用.     

东海夏季溶解气态汞和活性汞分布特征及控制因素

于2018年6月在东海开展航次调查,测定了水体中溶解气态汞（dissolved gaseous mercury,DGM）、活性汞（reactive Hg,RHg）、总汞（total Hg,THg）及溶解态汞（dissolved Hg, DHg）浓度,探究了夏季东海水体中DGM和RHg的分布特征及其控制因素。结果表明,东海水体DGM和RHg浓度分别为（151.3±75.9 ）pg/L和（0.8±0.7） ng/L,DGM/THg、DGM/RHg和RHg/THg的数据分别为（4.5±2.5）%、（26.7±15.0）%和（21.6±14.8）%。与其他海洋体系相比,东海水体中DGM和RHg浓度显著高于多数大洋水体,低于或接近其他近海报道结果。空间分布上,东海水体DGM和RHg均呈现出相对复杂的分布趋势,在近岸浅层水、外海浅层及深层水中均存在明显的高值区,表明其可能受陆源输入和原位生成/去除过程共同控制。垂直分布上,底层水中DGM和RHg浓度相对较低,其他水层无显著差异。不同水层THg和DHg调查数据显示东海底层水中虽然THg浓度最高,但DHg相对其他水层浓度略低,这可能是导致底层水中RHg和DGM较低的主要原因。Spearman相关性分析和多元回归分析结果表明,RHg浓度和溶解氧（dissolved oxygen,DO）含量是影响海水中DGM浓度的关键控制因素,而DO含量是影响海水中RHg浓度的关键控制因素。     

不同类型紫色土土/气界面汞释放通量及其影响因素

运用动力通量箱与RA-915 汞分析仪联用技术,对重庆市3种类型紫色土的土/气界面汞交换通董进行了实地监测.结果显示,不同类型紫色土的土/气界面汞交换通量有一定差异,随着土壤pH值的增加,汞交换通量值增大,酸性紫色土平均通量值为(30.8±23.7)ng·m-2·h-1,中性紫色土为(34.9±25.7)ng·m-2·h-1,石灰性紫色土为(39.0±27.O)ng·m-2·h-1.土/气界面汞交换量受光照、气温、土壤温度和空气相对湿度等因素的影响,汞交换通量与光照、气温和土壤温度呈显著正相关关系,与相对湿度呈显著负相关关系,与大气压不相关.