北京市市售鸡蛋和鸭蛋中全氟化合物的污染水平研究

研究了北京市市售蛋类中全氟化合物的污染水平.分别对14个主要蛋类批发市场中59个摊位的鸡蛋和鸭蛋进行了样品采集,采用高效液相色谱-串联质谱法(HPLC-MS/MS)对17种全氟化合物(11种全氟羧酸盐、3种全氟磺酸盐、1种全氟磺酰胺和2种氟化调聚酸)进行了系统性分析.结果表明北京市市售鸡蛋和鸭蛋样品中均存在一定浓度的全氟化合物污染,其中鸡蛋中共检出9种全氟化合物,以全氟壬酸(PFNA)、全氟庚酸(PFHpA)和全氟辛酸(PFOA)为主,平均含量分别为0.105、0.073和0.069 ng·g-1;鸭蛋中共检出10种全氟化合物,以全氟辛烷磺酸(PFOS)和PFOA为主,平均含量分别为0.378ng·g-1和0.296 ng·g-1.鸡蛋和鸭蛋中均未检出全氟戊酸(PFPeA)、全氟十四酸(PFTA)、全氟丁烷磺酸(PFBS)和8:2饱和调聚酸(FOEA).鸭蛋中总PFCs约是鸡蛋的3.4倍.鸡蛋中PFNA和PFHpA之间(r=0.954)以及鸭蛋中全氟十一酸(PFUnDA)和全氟十三酸(PFTrDA)之间(r=0.915)均存在较强的正相关性.对人体健康风险评价结果显示,北京市市售鸡蛋和鸭蛋中PFOS和PFOA污染水平不会对北京市居民产生即时危害.     

污水处理厂中全氟化合物的污染研究

为研究全氟化合物在污水厂中的去除效率和环境行为,对泰安市2座污水处理厂进出水中不同链长的全氟磺酸和全氟羧酸的存在与分布进行了采样调查,并分析了全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛烷羧酸(PFOA)在采用曝气-A2O工艺的污水处理厂各单位中的浓度变化情况.研究发现,上述污水厂进出水中全氟化合物的污染程度较轻,其中,PFOA、...     

沈阳地区水环境和生物样品中全氟化合物的污染分布特征

采用高效液相色谱/电喷雾负电离源串联质谱法对沈阳市各类水环境和生物样品中全氟化合物(PFCs)进行测定,研究了PFCs的河流分布及季节分布特征.同时,对通过饮用水及家禽和鱼摄入全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)的人体健康风险进行了评价.结果表明,沈阳市各类水环境样品中总PFCs浓度范围为nd～6.01ng·L-1,平均浓度为5.23ng·L-1.PFOS和PFOA是沈阳地区所有水环境样品中最主要的PFCs污染物,浓度范围分别为nd～2.83ng·L-1和nd～5.71ng·L-1,平均浓度分别为1.11和2.13ng·L-1.细河的PFOS含量最高,约为浑河PFOS含量的2倍,蒲河PFOS含量的3倍.一些PFCs化合物之间呈正相关关系,说明其可能具有相同的来源.PFOS与PFOA之间无相关关系,由此推断沈阳水体中二者具有不同来源.浑河流经沈阳市时,PFOS和PFOA浓度升高.流经沈阳市区后,PFOS和全氟己烷磺酸钾(PFHxS)浓度明显升高.细河中PFHxS也有检出,表明沈阳市是周边水体中PFOS及PFHxS的主要污染来源.丰水期地表水中PFOS和PFOA浓度与枯水期相比没有明显差异,但丰水期水中PFCs组成更为丰富,出现了大量全氟庚酸(PFHpA).沈阳地区自来水中PFOS和PFOA浓度平均值分别为0.39和0.85ng·L-1,最高浓度分别为1.16和2.55ng·L-1,均低于美国饮用水健康参考值.沈阳生物样品中PFOS和全氟十一酸(PFUnDA)是最普遍的化合物.总PFCs平均含量在鱼样品中为6.59ng.g-1(以干重计),鸡和鸭血清样品中分别为1.65和0.69ng·mL-1,鸡和鸭肝脏样品中分别为0.41和1.68ng.g-1(以干重计),与文献报道相比处于较低水平.     

全氟辛烷磺酸盐和全氟辛酸在水环境及水生生物体内积累的研究进展

全氟辛烷磺酸盐(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)是全氟化合物中2种最典型的化合物,在不同环境介质(水、土壤、沉积物等)及水生生物体内被广泛检出。PFOS和PFOA具有良好的化学、物理性能,被广泛地运用于工业领域,PFOS和PFOA的污染范围已涉及全球。综述了PFOS和PFOA在水环境体系的污染现状及其在水生生物体内积累特征,探讨影响水生生物积累的主要因素,为全氟化合物污染控制提供基础。     

温州近海海域海水及滩涂沉积物中PFOS和PFOA污染特征分析

为了解温州近海海域全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)的污染状况和特征,采用固相萃取/高效液相串联质谱检测法分析了采自乐清湾、瓯江口、西湾、飞云江口及洞头半屏岛的近海海水和滩涂沉积物中PFOS和PFOA污染水平。结果显示,温州近海海水普遍存在PFOS和PFOA污染,其中,PFOS的浓度范围为<1.0～31.36 ng/L,中位浓度为2.29 ng/L;PFOA的浓度范围为<1.0～23.66 ng/L,中位浓度为5.29 ng/L。滩涂沉积物样品中PFOS和PFOA的浓度范围(干重)分别为(<1.0～11.91)×10-9(中位浓度为3.60×10-9)和(1.84～34.01)×10-9(中位浓度为6.83×10-9)。温州近海海水中PFOS和PFOA的污染水平明显高于香港沿岸、中国南海海水、韩国沿岸海水和近海珠江三角洲,与大连湾的海水相当,海岸滩涂沉积物中的PFOS和PFOA浓度远高于珠江和黄浦江沉积物中的浓度。     

汾河流域太原段河水及沉积物中PFOS和PFOA的浓度分布特征

考察山西省汾河太原段全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)的浓度分布特征,采用固相萃取(SPE)的前处理方法与高效液相色谱-质谱联用(LC-MS/MS)仪器分析方法,检测了汾河太原段水体及沉积物中PFOS和PFOA的含量.结果表明,汾河水样品中PFOS和PFOA浓度范围分别为3.54~16.23 ng·L-1和2.49~4.79 ng·L-1,沉积物样品中含量分别为7.77~51.22 ng·g-1和1.94~3.54 ng·g-1.汾河太原段水样PFOS的浓度从上游到下游有逐渐升高的趋势,PFOA在各采样点的浓度相近;沉积物样品中PFOS的浓度大致呈从上游到下游逐渐升高的趋势,升高趋势没有水样中的明显,但是PFOA在各采样点的浓度亦相近.此外,PFOS在水体及沉积物中的分配与沉积物中有机碳的含量相关,而PFOA的相关性不显著.     

四川省不同地区自来水中全氟化合物的污染特征及健康风险评估

采用超高效液相色谱-质谱联用仪分析了四川省10个地区自来水中12种全氟化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)的含量,其中全氟化合物浓度水平最高的是宜宾地区,∑PFASs为41.2 ng·L~(-1),浓度水平最低的是绵阳地区,为4.17 ng·L~(-1).全氟辛烷羧酸(perfluroroocantanoic acid,PFOA)是四川地区自来水中主要的PFASs,占总全氟化合物的28%～89%(宜宾地区8.6%),其次为全氟己酸(perfluorohexanoate,PFHxA)、全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate, PFOS)和全氟壬酸(perfluorononanoate,PFNA),这表明自来水中的主要污染物为中短碳链(C≤10)的全氟化合物.另外,通过计算PFASs的危险商值(risk quotients, RQ),发现四川地区自来水中PFOA、PFOS、PFHxS、PFBS和PFHxA的风险商值均小于1,不会对当地居民带来直接的健康风险.     

浙江省大气颗粒物PM2.5中全氟化合物污染特征分析及健康风险评估

全氟化合物作为"典型新型污染物",近年来受到环境工作者的广泛关注.采用加速溶剂萃取仪,以2∶1的二氯甲烷∶丙酮混合溶剂萃取和超高效液相色谱-三重四级杆串联质谱（UPLC-MS/MS）分析采集到的浙江省大气颗粒物PM_2.5样品中全氟化合物的浓度,研究PM_2.5中全氟化合物的污染特征.结果表明,12种全氟化合物■日均总浓度在131.63～578.53 pg·m^-3,冬季污染水平略高于秋季.全氟磺酸类化合物的浓度远低于全氟羧酸类化合物;磺酸类中全氟辛烷磺酸（PFOS）污染最严重,平均在12.90 pg·m^-3;羧酸类化合物浓度大小为:全氟辛酸（PFOA）>全氟己酸（PFHxA）>全氟庚酸（PFHpA）,长链PFCs的检出率远低于短链PFCs.利用HYSPILT-4模型计算采样点QZ气团输送轨迹并聚类,发现该采样点后向轨迹时间差异较大,气团来源影响浓度大小;前向轨迹证实PFCs可随大气短时间内发生远距离传输.全氟十一烷酸（PFUdA）与全氟十四烷酸（PFTeDA）的相关系数达到了0.68,全氟己...     

倒置A2O污水处理厂PFOS和PFOA的浓度分布特征及其总量分析

为考察全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)在倒置A2O污水处理厂各工艺段的浓度分布规律与去除效率,采用固相萃取(SPE)和高效液相色谱-质谱联用(LC-MS/MS)技术,检测分析了北京市卢沟桥污水处理厂夏季和冬季各工艺段污水和污泥中PFOS和PFOA的浓度.结果显示,PFOS在污水与污泥中的浓度均大于PFOA;进水中PFOS和PFOA的浓度分别为113.9~160.6 ng·L-1和14.7~68.1 ng·L-1,出水中的浓度分别为60.1~232.6 ng·L-1和29.9~71.5 ng·L-1;PFOS和PFOA在倒置A2O工艺没有得到有效去除.同时发现,PFOS在污泥中的浓度随季节变化较大,且其在污泥中的分配比高于PFOA;PFOS的质量流在工艺流程的各阶段变化较大,而PFOA没有明显的变化和差别.进水中PFOS和PFOA的质量流经过污水处理厂处理后反而升高,有可能是由于前驱物质降解产生.     

双台子河口水体全氟化合物的污染水平分析

全氟化合物(PFCs)作为一类新型的有机污染物已被持续关注.本文以双台子河口为研究对象,采用固相萃取(SPE)前处理与高效液相色谱串联质谱联用(HPLC-MS/MS)相结合的方法分析水样中包含短链全氟丁酸(PFBA)、全氟丁基磺酸(PFBS)、全氟戊酸(PFPe A)在内的15种主要PFCs的含量水平,并对全氟辛烷磺酸(PFOS)与全氟辛酸(PFOA)的生态风险及人群健康风险进行评价.结果表明,双台子河口水体存在PFCs污染,∑PFCs介于43.40~157.71 ng·L~(-1)之间,PFBA和PFPe A是水体中的主要污染物.此外,采用风险商法粗略评估得到PFOS与PFOA的风险值均远低于参考值,风险较小.     

杭州地区城区降雪中全氟化合物的污染特征

通过调查杭州降雪中16种全氟化合物(PFCs)的质量浓度,考察了杭州地区大气中PFCs的污染状况.2016年1月20~22日,在杭州市城区及主要郊县建成区共计11个采样点采集降雪样品,应用固相萃取净化、富集与超高效液相色谱-串联质谱联用相结合的方法,测定样品中PFCs质量浓度.所有采样点降雪均有不同浓度的PFCs检出,全部样品共检出包括C_4和C_8全氟烷基磺酸以及C_4~C_6、C_8和C_9全氟烷基羧酸等7种中短链PFCs.ΣPFCs质量浓度范围为2.85~35.1 ng·L~(-1),其中全氟辛酸(PFOA)质量浓度范围2.15~23.0 ng·L~(-1),为主要污染因子,全氟辛烷磺酸(PFOS)检出浓度较低,为0~0.46 ng·L~(-1).与国内外其它地区相比杭州降雪中PFOA含量居于中等水平,PFOS含量则处于相对较低水平.污染物空间分布城区略高于郊县,其中富阳最高,建德和淳安较低.本次调查,在研究区域降雪中普遍检出以PFOA为主较高浓度的PFCs,表明湿沉降已经成为杭州地区土壤、地表水和地下水等生态系统PFCs污染一个不可忽视的污染源,需要有关部门引起足够的重视.研究结果揭示了杭州地区大气中广泛存在以PFOA为主的PFCs污染,大气因素可能已成为当地人群和生态环境暴露PFCs的重要途径之一.     

广州市售水产品中全氟烷基化合物的污染特征和安全风险评价

为调查广州市售水产品中全氟烷基化合物（perflurorinated alkylated substances,PFASs）的污染特征,采集鱼类、甲壳类和头足类等6类254个样品,采用超高效液相色谱串联质谱法测定23种PFASs的含量.不同种类样品的PFASs总检出率为93.5%~100%,鱼类和甲壳类的含量较高.鱼类中检出了13种PFASs组分,但鲍鱼仅检出6种,种类差异明显.全氟辛烷磺酸（PFOS）和全氟辛烷羧酸（PFOA）的检出率最高,分别为76.8%和75.6%,为PFASs的特征污染组分.PFOS的含量为0.19~192.27 μg·kg^-1,明显高于其它组分,污染贡献率达35.15%.与鱼类、甲壳类、头足类和加工制品中PFOS的污染贡献率最高不同,海珍品中污染贡献率最高的是全氟丁酸（PFBA）,样品组分污染特征表现出明显的种类差异性.风险评价结果表明,广州市售水产品中PFOA和PFOS对人的潜在健康风险低.     

PFOA与PFOS对厌氧氨氧化污泥特性和微生物群落的影响

通过序批实验研究了不同浓度(0.5,1mg/L)与不同类型的全氟化合物(PFCs)对厌氧氨氧化(anammox)污泥脱氮性能及微生物群落的影响.结果表明,0.5与1mg/L全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸盐(PFOS)对anammox污泥的脱氮性能无明显抑制作用;1mg/L PFOA(OA1)与PFOS(OS1)添加...     

中国七大流域全氟烷基酸污染水平与饮水暴露风险

为探究中国七大流域全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)的污染现状与居民饮水暴露风险,基于美国国家环保署推荐的风险评估方法,应用场景风险评估模式,分析了各流域PFAAs的污染水平及特征,并对中国成人、青少年、儿童的PFAAs日均饮水暴露量(average daily dose,ADD)及其健康风险进行了评估.结果表明,中等暴露水平下,中国七大流域ΣPFAAs中位浓度为14 ng·L-1,全氟辛酸(perfluorooctane acid,PFOA)、全氟丁酸和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonic acid,PFOS)为主要污染物,松辽、太湖流域ΣPFAAs高于整体水平.高等暴露水平下,碳链≤6的全氟羧酸类化合物占ΣPFAAs的比例高于中等暴露水平.黄河、长江部分河段污染水平高.风险评估结果显示,饮水暴露PFOA、PFOS对中国各年龄段居民尚无健康风险,且青少年日均饮水摄入量偏少.     

臭氧耦合超声高效降解全氟辛酸和全氟辛烷磺酸及其机理研究

全氟辛酸(PFOA)与全氟辛烷磺酸(PFOS)因分布范围广、难降解且毒性大而受到社会广泛关注.本文采用臭氧耦合超声(O₃-US)体系降解PFOA与PFOS，探究了体系内不同初始pH值、载气流量与超声强度条件对PFOA与PFOS降解效果的影响，并分析了O₃-US体系的作用机制及其对PFOA与PFOS的氧化降解机理.结果表明，O₃-US体系可高效降解PFOA与PFOS，在最佳条件下，PFOA反应30 min降解率高达92.14%,PFOS反应12 min降解率高达98.26%.机理分析表明，反应体系中主要的活性氧化物包含羟基、超氧自由基与单线态氧，其中，单线态氧起主要作用.通过分析PFOA与PFOS的降解中间产物，推断PFOA、PFOS的降解路径为Kolbe脱羧、脱磺和醇化反应.O₃-US体系降解PFOA、PFOS的效率高，应用性强，可为开发新兴有机污染物处理技术提供理论依据.     

安徽省部分城市土壤中全氟化合物空间分布及来源解析

为探究安徽省城市土壤中全氟化合物(perfluorinated compounds,PFCs)的污染特征、空间分布及潜在的来源.2013年采集安徽省7个城市共11个土壤样品,利用超高效液相色谱-串联质谱联用分析了15种PFCs的含量,并运用主成分分析-线性回归法解析其可能来源.结果表明,被调查的11个城市土壤样品中的ΣPFCs的含量(以干重计,下同)范围为1.15~5.89 ng·g-1,平均含量2.69 ng·g-1.含量最高的单体PFCs是全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS),含量范围为n.d.~3.56 ng·g-1,均值含量为0.96 ng·g-1,其次是全氟辛烷羧酸(perfluorooctane acid,PFOA),含量范围为n.d.~2.89ng·g-1,均值含量为0.64 ng·g-1;ΣPFCs含量最高地区是滁州地区(5.89 ng·g-1),以PFOS和PFOA为主,其次为宣城市泾县(4.04 ng·g-1),而其中PFOS含量高达3.56 ng·g-1,占ΣPFCs的88.1%,这可能与该地发达的造纸行业有关;与我国其他地区土壤中PFCs含量相比,安徽省被调查地区的城市土壤中PFCs的含量居于中等水平;安徽省部分城市土壤中60%的PFCs可以有4个因子进行解释,代表性PFCs有PFOA、全氟丁烷磺酸(perfluorobutane sulfonate,PFBS)、全氟十二烷羧酸(perfluorododecanoic acid,PFDo A)、全氟丁烷羧酸(perfluorobutane acid,PFBA)和PFOS.     

松花江水系江水中全氟辛烷磺酸和全氟辛酸污染现状调查

为阐明松花江江水中全氟辛烷磺酸(Perfluorooctane sulfonate,PFOS)、全氟辛酸(Perfluorooctanoic acid,PFOA)的污染现状,以及中国石油吉林石化双苯厂爆炸事件对松花江江水和哈尔滨市内饮用水中PFOS、PFOA浓度的影响,于2005-10-12至2005-10-16间采集嫩江吉林大安江段、第二松花江吉林扶余江段、第一松花江黑龙江肇源江段及哈尔滨江段江水样品共22份.在吉林石化爆炸事件后,于2005-11-24至2005-11-28间每日定时在固定地点采集松花江哈尔滨江段江水样品;于2005-11-23和2005-11-28分别采集哈尔滨市内饮用水样品.采用高效液相色谱/质谱联机法(HPLC/MS)检测样品中PFOS和PFOA.结果表明,松花江水体中普遍存在PFOS、PFOA污染.全部江水样品中PFOS和PFOA浓度范围分别为0.06～8.04ng·L-1和0.02～2.68 ng·L-1,几何平均值分别为1.214 ng·L-1和0.166 ng·L-1.松花江上游江段水中PFOS、PFOA浓度明显低于下游.流经哈尔滨市区时江水中PFOS和PFOA浓度逐渐升高.2005-11-26江水中PFOS浓度水平比2005-11-24江水浓度水平高5.8倍,而PFOA浓度未见变化.哈尔滨市内饮用水PFOS、PFOA平均浓度在2005-11-23停水前和2005-11-28恢复供水后未见差异.研究结果显示,松花江水体中普遍存在PFOS、PFOA污染;吉林石化公司爆炸事件后暂时性升高松花江江水中PFOS浓度,但未对哈尔滨市内饮用水中PFOS、PFOA的浓度产生影响.     

拉萨河全氟化合物的时空分布特征研究

对拉萨河27个采样点、拉萨污水处理厂分别在丰水期和枯水期进行水样的采集,并用双三元二维液相色谱-串联质谱法（DGLC-MS/MS）首次对水样中的17种全氟化合物（PFASs）进行检测分析,结果表明,PFASs在拉萨普遍存在,拉萨河表层水中平均Σ₁₃ PFASs浓度为322pg/L,范围从60到1724pg/L.拉萨河PFASs的浓度水平低于其他大城市流域,但高于南北极表层水体.拉萨河中的主要化合物为全氟丁酸（PFBA）（25%）、全氟戊酸（PFPeA）（22%）、全氟辛酸（PFOA）（14%）、全氟辛烷磺酸（PFOS）（14%）和全氟丁烷磺酸（PFBS）（13%）.空间分布特征表明,拉萨河中全氟化合物的排放还存在一些点排放源,拉萨市产生的污水并未完全汇入到拉萨市污水处理厂中处理.基于PFBA和PFBS的全氟产品使用比较广泛,而基于PFOA和PFOS的全氟产品只在某些区域或行业有相对多的使用量或排量.PFASs在丰水期和枯水期的浓度水平和组成特征有显著的差异,拉萨全氟化合物产品的生产和使用模式受季节影响较大.污水处理厂是PFASs排放到拉萨河中的一个重要点源.污水处理厂每年排放到拉萨河中的全氟化合物约为37mg,拉萨河排放到雅鲁藏布江的物质荷载约为292t/a.在未来,所有的废水都应严格地纳入污水处理厂经达标处理后再排放.尽管PFOA和PFOS在拉萨的生产和使用进行了一定的转型,但是基于全氟化合物的产品的限制应进一步系统地执行和强有力地落实.     

南太湖6种典型鱼类中全氟化合物的分布特征及其健康风险

为阐明南太湖地区传统和新兴的全氟和多氟烷基物质(PFASs)的残留分布,并分析这类污染物对当地人类的潜在健康风险,本研究检测了从中国南太湖流域采集的6种常见可食用鱼的4种组织(肝脏、肾脏、脾脏和肌肉)中的PFASs浓度.在所有鱼类组织中,全氟辛烷磺酸(PFOS)以483 ng·g^-1湿重的高浓度占据主导地位,其次是全氟壬酸(PFNA)、全氟十一酸(PFUnDA)和全氟十二酸(PFDA)也拥有较高浓度.与传统全氟烷基酸(PFAAs)相似,新兴污染物6∶2氟调聚物磺酸盐(6∶2 FTS)和8∶2氟调聚物磺酸盐(8∶2 FTS)在鱼的肝脏中含量最高,然而全氟辛烷磺酰胺(PFOSA)在肾脏和脾脏中含量较高,这可能是由于其在鱼体内发生生物转化.鱼类体内的PFAS浓度可能与鱼类生活的水位和捕食习惯有关,在中下层水域活动的底栖肉食性鱼类体内的PFAS浓度更高.经计算,所有鱼类的全氟辛烷羧酸(PFOA)和PFOS的危害比(HRs)分别为0～0.0134和0.660～1.54,在6种鱼类中,花?和红鳍鲌的HRs超过1.0,这意味着经常食用这两种从南太湖采集的鱼类,可能危害食用者的身...     

我国部分地区自来水和不同水体中的PFOS污染

采用高效液相色谱/质谱仪联机选择离子监测(LC/MS-SIM, m/z = 499)方法,测定了我国部分城市自来水、地面水、地下水和海水中的全氟辛磺酸(PFOS)含量.从全部样品中均检测到PFOS,表明我国境内水环境中普遍存在着PFOS污染.被调查部分城市自来水、海水和远离人类活动地区的水中PFOS浓度大多数低于1ng/L,容易受到生活污水和工业废水污染的水中PFOS浓度范围为1.50～44.6ng/L.