粉煤灰用于碳捕集、利用及封存的研究进展

总结了国内外粉煤灰用于CO₂捕集、利用和封存的不同技术研究进展,同时对今后的研究和机遇进行了展望.粉煤灰自身可通过直接干式、半干式、湿式和间接方法对CO₂进行矿化捕集封存,在CO₂矿化的同时降低粉煤灰自身重金属的浸出,并且矿化后的粉煤灰因有效降低游离CaO和MgO的含量而更适合于制作混凝土添加剂.粉煤灰也可制成活性炭、沸石和多孔二氧化硅等产品,并对CO₂进行物理吸附捕集,制成产品的类型主要取决于粉煤灰自身的成分组成和理化性质.在CO₂利用方面,粉煤灰除了可拓展建材的利用途径外,还可制作CO₂多种化学工艺所需催化剂或催化剂载体,以及制作新型材料拟薄水铝石等.我国“双碳”目标的提出及燃煤电厂粉煤灰自身的理化特性为粉煤灰提供了一条新的综合利用途径.     

CCUS对中国粗钢生产的碳减排潜力评估

在评估2019年277个涉及粗钢生产的钢铁企业和17.6亿tCO₂排放量的基础上,采用针对钢铁行业的全流程CCUS系统评价模型（ITEAM-CCUS模型）研究了粗钢生产结合碳捕集利用与封存技术（CCUS）的CO₂减排潜力.评估设置了8种情景,初步回答了钢铁行业的粗钢生产通过规模化CCUS的减排规模、成本范围、封存场地、优先企业分布等关键问题.结果显示：粗钢企业开展全流程CCUS项目可以实现大规模的CO₂减排.在早期示范机会情景,企业全流程CO₂强化深部咸水开采（CO₂-EWR）和CO₂提高石油采收率技术（CO₂-EOR）结合项目增加67~467元/t粗钢的单位成本（60%捕集率的平准化成本低于300元/t）可以年累计减排8.7亿t规模CO₂,约占总捕集量的88%;单独EWR项目年累计驱替深部咸水10.5亿t.具有CCUS改造潜力的粗钢企业主要分布于渤海湾盆地、准噶尔盆地、江汉盆地与鄂尔多斯盆地.     

碳中和下水泥行业低碳发展技术路径及预测研究

为探究水泥行业的碳中和实现路径,从我国的国情出发,结合水泥行业生产特点,对水泥行业未来低碳发展进行了预测. 结果表明:①在碳中和背景下,水泥行业仍会存在约2×108~3×108 t的CO₂排放,产能减量是主要的CO₂减排手段,结合现阶段我国较低的水泥集约化程度和较短的熟料生产线服役年限,产能减量政策的推荐和实施应在合理的规划和政策下推进,低碳技术的发展仍是实现碳中和的关键. ②通过能效提升节能技术可实现CO₂减排约1.19×108 t/a. ③未来在替代原燃料来源、种类及替代率得到全面提升的情况下,原燃料替代技术可基本实现行业10%的CO₂减排量. ④目前,低碳水泥每年产量不足水泥总产量的5%,未来仍需通过产品技术创新,提高其生产及使用占比. ⑤CCUS (CO₂捕集、利用与封存)技术是水泥行业实现碳中和的必要路径,混凝土固碳、钙循环等在水泥行业具有典型行业优势的技术可与生产工艺紧密结合,成为未来水泥行业CCUS技术的重要发力点. 研究显示:结合水泥行业CO₂减排预测及技术路径分析,短期内我国水泥行业降碳主要思路为控制源头排放,包括流程智能化、余热利用、原燃料替代和产业结构调整等路径,实现碳达峰及CO₂减排;中期随着生产线服役年限临近及低碳水泥制备技术的发展,支撑行业碳的大幅削减;后期通过CCUS、富氧燃烧、可再生能源利用等技术来实现水泥行业碳中和的目标.      

葡萄树基活性炭的制备及其CO2吸附特性

为探讨葡萄树基活性炭在碳捕集与封存领域中的潜力,分别以葡萄树枝和树皮为原料采用CO₂活化法在800℃下制备了葡萄树枝基活性炭和葡萄树皮基活性炭,根据N₂物理吸附法计算了比表面积,用二维非定域密度函数理论（2D-NLDFT）分析了孔径分布特性,并使用热重分析法表征了两种活性炭的热解特性以及30℃的CO₂吸附特性.结果表明:①葡萄树枝基活性炭具有微孔结构,微孔孔径在0.36~1.6 nm之间,孔径为0.66 nm的微孔最多;葡萄树皮基活性炭具有大量微孔和少量中孔,孔径主要集中在0.36~1.9 nm之间.②葡萄树枝基和葡萄树皮基活性炭的CO₂吸附容量分别为1.096和0.247 mmol/g.③两种活性炭的CO₂吸附以物理吸附为主,其CO₂饱和产物在45℃前释放全部CO₂,葡萄树枝基活性炭的CO₂饱和产物较葡萄树皮基活性炭的CO₂饱和产物难于释放CO₂.④两种活性炭吸附CO₂后,在热重特性上出现的微量变化表明活性炭物质结构上的变化.研究显示,葡萄树枝基活性炭是一种良好的CO₂捕集材料,但其CO₂吸附容量比其他同类活性炭低,CO₂吸附量较高的葡萄树基活性炭的制备条件和改性方法需要进一步研究.      

沸石分子筛催化材料在二氧化碳转化中的应用

开发高效的CO₂化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键，对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料，在CO₂化学转化领域有着广泛的应用前景。本文介绍了当前沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域的应用研究进展，重点介绍了沸石催化剂在CO₂-CH₄干重整、CO₂加氢以及等离子体驱动CO₂转化方面的最新研究进展。理性设计并可控构筑高性能沸石分子筛催化材料以最大限度地提高CO₂转化效率和产物收率，是未来该领域的研究重点。尽管沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域表现出良好的应用前景，但仍有很多方面值得深入开展研究：1)在CO₂直接加氢制C⁺₂碳氢化合物(如芳烃)体系中，沸石分子筛的催化性质有着非常关键的作用，如何有效合成并调控沸石的酸性位点，是提高目标产物选...     

基于日本苫小牧港CCS示范项目的海洋碳封存环境风险监测方法浅析

碳捕集与封存利用技术是应对全球变暖、实现温室气体CO₂大规模削减的重要技术途径。海洋碳封存技术是近年来的研究重点之一,该技术利用海下稳定岩石储层对CO₂进行储存,相比于陆地碳封存技术具有更高的安全性。以日本苫小牧港CCS示范项目为基础,系统梳理了该项目在海洋生态环境监测、CO₂泄漏事故预防监测和地震监测等方面的研究方法,分析并总结了CO₂泄漏事故判断指标pCO₂/DO值(海水中CO₂与DO分压之比)的适用性以及地震对CO₂海下注入工程的影响,并基于中国国情提出在海洋碳封存项目中增加CO₂泄漏事故预防监测系统和地震监测系统等建议,为地震多发海域今后的碳封存项目提供借鉴。     

黄土塬地区CO2驱油封存泄漏地下水监测体系研究

针对鄂尔多斯黄土塬地区CO₂驱油封存项目的监测需求,在综合辨识黄土塬地区地下水潜在的CO₂泄漏特征,剖析CO₂泄漏进入地下含水层后的空间运移及时间响应特征的基础上,结合CO₂驱油封存过程,建立了1套面向黄土塬地区CO₂驱油封存CO₂泄漏的全时空立体化地下水监测体系。研究表明:受地形地貌及土壤特点影响,黄土塬地区驱油封存的CO₂具有盖层突破、井筒侧漏、降雨反渗和地表径流补给的多源泄漏特征;CO₂泄漏进入地下含水层后具有纵向快速运移扩散、横向四周缓慢扩散并随地下水向下游运移的空间运移特征和CO₂浓度、电导率等指标上升,pH值下降以及Ca2+、Mg2+离子浓度先上升后下降的时间响应特征。基于上述特征所建立的监测体系可为该区域CO₂驱油封存示范项目的监测提供参考。     

CO2与NO-2/NO-3电催化合成尿素研究进展

CO₂的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一，严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中，通过电催化方法将CO₂转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力，提高碳资源的利用率，助力实现碳中和目标。相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成，电催化共还原CO₂与NO^-₂/NO^-₃生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小，是一种具有工业化应用前景的CO₂利用方式。本论文综述了CO₂与NO^-₂/NO^-₃电催化合成尿素的研究进展，重点从催化剂的设计合成以及C—N耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。设计可以共吸附并还原CO₂与NO^-₃/NO^-₂的材料...     

钢铁高炉煤气二氧化碳捕集技术经济性分析

基于固定单一原料气量导向、固定碳捕集量导向和固定混合原料气量导向3种不同的碳捕集情景,结合不同捕集技术CO₂捕集率与CO₂产品纯度的变化,分析了CO₂捕集对于高炉煤气热值提升的间接经济效益的影响。结果表明:当CO₂捕集率和CO₂产品纯度均一定时,基于固定单一原料气量导向较基于固定碳捕集量导向情景捕集单位质量CO₂提升的热值效益更高;当CO₂捕集率一定时,随着CO₂产品纯度降低,基于固定单一原料气量导向情景与基于固定碳捕集量导向情景捕集单位质量CO₂提升的热值效益均更高;当CO₂产品纯度一定时,随着CO₂捕集率降低,基于固定单一原料气量导向情景捕集单位质量CO₂的热值提升效益越高,而基于固定碳捕集量导向情景捕集单位质量CO₂提升的热值效益降低。     

SO2对掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂脱碳性能影响

针对SO₂对吸附剂CO₂吸附性能的影响，该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体，浸渍法制备吸附剂，通过固定床实验系统进行N₂低温吸附-脱附实验，研究了掺杂KMnO₄的K₂CO₃/Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能以及SO₂对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学，并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明：吸附实验最佳反应温度60℃，掺杂KMnO₄提高了K₂CO₃/Al₂O₃的CO₂吸附性能，吸附量提高0.13 mmol/g。在CO₂吸附实验中加入微量SO₂，掺杂KMnO₄后会减小烟气中SO₂对CO₂吸附...     

山西省二氧化碳捕集利用及封存(CCUS)技术应用选址初探

二氧化碳捕集、利用及封存(CCUS)技术广泛应用于温室气体CO_2规模减排,目前国内外已开展大量CCUS技术示范项目,其现有地质封存选址标准存在不统一和量化度不高等问题,这对于大规模推广CCUS项目产生不利影响。山西省拥有丰富的煤炭及煤层气资源,是适宜开展CO_2地质封存及驱替煤层气(CO_2-ECBM)技术的主要区域,本文主旨为山西省开展CO_2地质封存选址及建立CO_2地质封存标准及政策提供基础依据。     

NaOH修饰Ru/TiO2对CO2活化及甲烷化性能研究

采用溶胶-凝胶法合成NaOH修饰的Ru-TiO₂催化剂(Ru/NaOH-TiO₂),在对其详细结构表征后将其应用于CO₂甲烷化反应.活性测试结果显示,以Ru/NaOH-TiO₂催化剂进行CO₂甲烷化反应,在7 h反应时间内生成300.8μmol CH4,其产量相较于Ru/TiO₂提高了30.2%.CO₂-TPD、H2-TPR.FTIR等测试结果证实NaOH修饰能提高催化剂对CO₂的吸附和活化,从而有效提高其催化CO₂甲烷化效率.这一研究工作为提供高效CO₂转化催化剂提供了理论基础.     

深部储层中CO2沿断层泄漏量的影响因素

CGS（CO₂地质储存）是CO₂减排的重要手段之一,天然裂隙的存在则是CGS的潜在风险.CO₂地质储存过程中储层上覆盖层及其浅部含水层是防止CO₂泄漏的天然屏障,为了探究深部咸水层中CO₂沿断层的泄漏过程并获得断层渗透率及储层中超临界CO₂流体初始条件（初始饱和度、初始泄漏压力）对CO₂沿断层泄漏速率和泄漏量的影响程度,依据鄂尔多斯CO₂灌注工程示范区资料,使用多相、多组分溶质运移数值模拟软件TOUGH2建立了2D概念模型.结果表明,深部咸水层中的CO₂在压力差和浓度差的作用下沿断层发生泄漏,到达浅部含水层后开始发生侧向运移,100 a内运移了约200 m的水平距离;由于浮力的作用,CO₂集中在含水层顶板处,有效地防止了CO₂向外泄漏.影响因素分析表明,100 a内断层渗透性能为低渗、中渗和高渗条件时,CO₂累积泄漏量分别为0、1 050和3 000 t;CO₂初始饱和度分别为0.20、0.50和0.99时,CO₂累积泄漏量分别为550、1 050和1 650 t;初始泄漏压力分别为17.3、17.6和18.1 MPa时,CO₂累积泄漏量则分别为900、1 050和1 400 t.除此之外,断层渗透性、CO₂初始气体饱和度和初始泄漏压力对CO₂泄漏的影响还体现在泄漏发生时间和平均泄漏速率上.研究显示,各因素对CO₂沿断层泄漏过程的影响程度表现为断层渗透性能> CO₂初始饱和度> CO₂初始泄漏压力.      

CO2催化合成衍生柴油的基础研究

为促进我国“双碳”政策的推行,拓展CO₂的循环利用技术,开展了CO₂合成柴油的实验探索,利用铁基催化剂,以CO₂作为原料,探讨了CO₂加氢合成衍生柴油的可行性研究。在科学验证CO₂合成衍生柴油可行性的基础上,进一步考察了催化剂载体的酸碱性、催化剂组元Fe含量以及助剂添加对催化活性的影响。研究表明:CO₂加氢的合成产物的主要组分及组分分布特点与商用柴油高度一致。以γ-Al₂O₃为载体负载铁基催化剂可有效促进CO₂的逆水煤气反应和芬顿反应;作为催化剂助剂,金属元素K的添加对提高催化活性有较好的辅助作用。反应温度和压力是该反应的可控因子,其中,压力为决定因素,当压力>1.6 MPa时,反应才可以在250℃以上的温度域顺利发生。此外,载体的酸碱性、催化组元Fe及助剂K含量对合成产物的组分分布情况及与柴油的相似度也具有重要影响。     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...     

超临界非纯CO2输送管道区域人类健康风险评估的QRA概率模型及应用

研究了超临界非纯CO₂热力学参数特征,对非纯CO₂泄漏过程中的动态物理参数进行了解析,应用流体数值模拟分析了不同情况下（风速及泄漏孔径）CO₂扩散规律。将风速v、距离x、泄漏孔径类型及逻辑函数L_v概率分布特征与数值模拟相关结果应用于QRA定量风险评估模型。结合轻微伤害、不可逆伤害与致死3种危害等级对应浓度阈值4%、10%及25%,对超临界非纯CO₂输送管道区域个体3种类型健康风险（HR₁、HR₂、HR₃）进行定量化评估。结果表明:在大孔径泄漏情景下,距离泄漏点200 m范围内个体致死风险,高于可容忍健康风险水平（10-5）,200~350 m内个体致死风险高于可接受健康风险水平（10-6）,个体轻微伤害风险直至距离1850 m才降低至可接受健康风险水平。研究结果可应用于CCUS超临界输送管道路线和设计早期阶段,为探索减轻人群健康风险替代方案提供定量化数据参考。     

树脂基固态胺吸附材料的选择性CO2吸附性能

基于简单的湿浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)有效负载到多孔树脂(HP20)中,制备获得树脂基固态胺吸附材料,并探究了PEI负载量(30%~60%)、吸附温度(30~90℃)和压力(2~100kPa)对材料CO₂吸附性能的影响.研究表明树脂基固态胺吸附材料的最佳PEI负载量为50%,过量的PEI会致使材料CO₂吸附容量和胺基利用效率的显著降低.所筛选的材料在较低或较高的CO₂分压范围内均能展现出优异的CO₂吸附性能,在30℃下的CO₂吸附容量达到3.06~3.78mmol/g,表明该材料在不同CO₂分压的多种碳捕集应用中均有着较好的适用性.此外,树脂基固态胺吸附材料的CO₂/CH₄和CO₂/N₂选择性在2~100kPa的压力范围内分别有262~5858和708~11551,在各类传统或新兴的固体吸附材料中处于较高水平.     

中国神华煤制油深部咸水层二氧化碳捕集与地质封存项目环境风险后评估研究

二氧化碳捕获、利用与封存(CCUS)作为一项可实现煤炭清洁高效利用的关键技术,对于推动我国能源革命具有重大战略和现实意义,具有典型跨学科、跨专业、跨行业、跨领域、跨行政区域等多跨度交叉融合特性。CCUS项目相对普通基础建设项目,具有CO_2属性复杂、工艺流程长、技术成熟度低、地质条件复杂、封存周期长等特点,现行环境影响评价技术导则和建设项目环境风险评价技术导则难以直接套用。中国神华煤制油深部咸水层二氧化碳捕集与地质封存项目(以下简称"神华CCUS项目")在探索建设过程中,而我国在CCUS环境风险评估技术研究领域尚属空白,实际采用专家组评议等方式完成项目环境评价及环保验收。目前神华CCUS项目已经完成工程示范任务,有必要对照环境保护部发布的《二氧化碳捕集、利用与封存环境风险评估技术指南(试行)》进行环境风险后评估,为后续工业化CCUS项目在工程优化及环境评估等方面提供借鉴参考。     

金属基整体式二氧化碳甲烷化催化剂研究进展

在碳中和的目标下，CO₂甲烷化技术不仅可以解决CO₂排放带来的环境问题，还可以生产CH₄以缓解能源短缺等问题。CO₂甲烷化反应目前面临的主要问题之一是反应的强放热效应容易形成热点，导致催化剂活性组分烧结失活，影响催化剂的使用寿命。因此，近年来研究者们在开发高效稳定的CO₂甲烷化催化剂的同时，也开始关注催化剂在反应过程中活性组分因高温导致烧结失活的解决方案。而金属基整体式催化剂由于拥有良好的传热性能和机械强度，在CO₂甲烷化领域引起了越来越多的关注。本文将从不同种类金属基整体式催化剂的制备方法、不同种类的金属基底的特点以及其在CO₂甲烷化反应方面的应用、金属基整体式催化剂的传热优势三个方面进行综述，系统地阐述了金属基整体式催化剂的研究现状，并对其发展前景进行了展望，以期为金属基整体式CO₂甲烷化催化剂的研发及工业化应用提供技术借鉴。     

二氧化碳地质封存环境风险评估的空间范围确定方法研究

二氧化碳捕集、利用与封存(CCUS)作为应对气候变化、减少温室气体排放的一种技术,其环境风险管理是项目开展的重要保障。为规范和指导CCUS项目的环境风险评估工作,环境保护部制定了《二氧化碳捕集、利用与封存环境风险评估技术指南(试行)》(以下简称《指南》)。《指南》定义了地质利用与封存环节的评估范围,但缺乏相关的应用方法。在总结归纳国内外CCUS项目和相关法律法规关于环境风险评估范围的基础上,对决定风险评估空间范围的主要影响因素进行分析,明确了二氧化碳地质封存项目环境风险评估空间范围的确定原则与方法,即简单函数法、数值模拟法和案例对比法。