珠江口及南海近海海域大气多环芳烃分布特征

分冬、春两次航次分别采集了珠江口及南海近海海域大气气溶胶样品和气相样品,同时以广州和中山作为陆基对照点,对16种EPA优控多环芳烃进行了分析.结果表明,大气PAHs主要以气态化合物为主,总PAHs(气态+颗粒态)的含量范围为49.6～256.6 ng/m3,平均120.7 ng/m3.珠江口海域大气颗粒态多环芳烃季节变化显著,冬、春航次大气颗粒态多环芳烃的含量分别为6.7～18.0 ng/m3和0.4～5.1 ng/m3,冬季航次期间大气颗粒态PAHs含量的高值主要源于大陆气流对城市群大气PAHs污染的输送,另外干冷的季节亦有利于PAHs向颗粒态的富集.与此相反,气态多环芳烃含量的季节差异不明显.在冬季,随东北季风携带的城市粉尘可以将大气中的气态PAHs捕获,而春季航次的大气PAHs主要来源于西太平洋地区的远程输送和PAHs的海-气交换作用.认为受控于季风活动的水、热因子组合特征,是影响珠江口海域大气PAHs含量与分布的主导因素.     

南京大气中多环芳烃的相分布

采用玻璃纤维滤膜(GF)和聚氨基甲酸乙酯泡膜(PUF)同时采集南京大气中颗粒态和气态上的多环芳烃(PAHs),用气质联用仪分析了16种优先控制的PAHs,研究了PAHs在南京大气中的相分布,研究结果表明,颗粒态和气态样品中16种PAHs的平均浓度值分别为20.49ng/m3和182.45ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而>4环的PAHs主要分布在颗粒态中。     

广州市大气中多环芳烃分布特征、季节变化及其影响因素

对广州市大气中气态和颗粒态多环芳烃(PAHs)进行了连续一年的采样观测.结果表明,气态和颗粒态样品中PAHs的平均浓度值分别为312.9 ng/m³ 和 23.7 ng/m³,即多环芳烃主要存在于气相中,占大气总PAHs年平均的92.5%,且在夏季的比重要高于冬季.所检出的的气态多环芳烃以芴、菲、蒽等低环数化合物为主,其中菲占了总含量的60%以上;颗粒态多环芳烃则以高环数的化合物为主,各化合物所占的比重相当,其相对浓度无显著差别.气态多环芳烃在夏季达到高值,冬季降为低值;而颗粒态与其相反,夏季低值,冬季达到高值.在所测定的气象条件中,温度在影响气态多环芳烃浓度变化的因素中占了绝对优势,其次为风速,其它气象因素未观测到有较明显的影响作用;对颗粒态多环芳烃来说,则无绝对的影响因素,温度、风速和湿度同为重要影响因素,但随着分子量的增加,各因素的影响大小顺序略有不同.     

村镇生活垃圾与秸秆混合焚烧过程中多环芳烃(PAHs)释放特征

为了解我国农村地区生活垃圾与玉米秸秆焚烧处置过程烟气中多环芳烃(PAHs)释放特征,对我国农村地区生活垃圾可燃组分以及生活垃圾与玉米秸秆混合焚烧组分在焚烧过程烟气中PAHs化合物释放特征进行分析,利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)对样品中的16种PAHs进行分析,研究气态以及颗粒态PAHs的释放因子、环数比例、气固态分配以及排放特征值.结果表明气态PAHs排放因子为当垃圾与秸秆混合比例为1∶2时PAHs的总量最多,而颗粒态为当垃圾与秸秆混合比例为1∶3时PAHs的总量最多;气态PAHs主要集中于2～3环低环数化合物,颗粒态PAHs则主要以中低环数(3～4环)化合物为主,本研究为促进我国村镇生活垃圾处理与资源化运用提供理论依据.     

降雨期间岩溶地下河溶解态多环芳烃变化特征及来源解析

2014年6月降雨期间在重庆南山老龙洞地下河出口处进行连续采样监测,利用GC-MS定量分析地下河溶解态中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,研究了降雨期间地下河溶解态PAHs变化特征及来源.结果表明,地下河溶解态PAHs对降雨反应迅速,ΣPAHs出现4个峰值,有2个出现在流量上升阶段,另外两个分别出现在流量最大值处和流量下降阶段.ΣPAHs范围为101~3 624 ng·L-1,平均值578 ng·L-1,7种致癌性PAHs变化较大,含量变化为ND~336 ng·L-1,平均值31.1 ng·L-1,PAHs的组成以低环(2、3环)为主,占水体ΣPAHs的86.17%;降雨对ΣPAHs影响较大,主要表现为雨水对大气污染物的清除及地表径流对地表污染物的冲刷.降雨期间水体中PAHs主要来源于石油类产品、煤炭等化石燃料的不完全燃烧、天然成岩过程,降雨期间老龙洞地下河水体中PAHs污染大部分为中等到重污染水平.     

Seasonal variation and health risk assessment of atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs） in the urban area of Xi＇an

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃（PAHs）的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs（∑PAHs）气固两相总浓度为37～620ng·m-3（年平均为195ng·m-3）,具有明显的季节差异,依次为夏季（74ng·m-3）〈春季（106ng·m-3）〈秋季（213ng·m-3）〈冬季（360ng·m-3）.气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

深圳南头半岛冬季大气中PAHs 的分布特征与来源

对深圳市南头半岛冬季期间大气中的多环芳烃(PAHs)进行了为期2 个月的连续观测.结果表明,PAHs 主要以气态化合物为主,其中菲的含量最高,气态和固态PAHs 的平均含量分别为99.3, 26.4ng/m3.气象条件的变化对大气PAHs 影响显著,灰霾期大气中PAHs 含量的高值源于无风、干燥气象条件下形成的逆温效应,而降雨可有效去除固态PAHs.采用因子分析与特征化合物比值法对大气中PAHs 的来源与贡献率进行了研究,大气中PAHs 主要来源为机动车尾气排放、燃煤发电和垃圾焚烧发电,其贡献率分别为50.0%、29.4%和20.6%.     

福州城市及郊区冬、夏两季大气中多环芳烃特征研究

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器和气相色谱-质谱联用仪(GC-MSD),分析了福州市大气中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、分布特征及来源.结果表明,福州城郊冬、夏两季大气(颗粒相+气相)中ΣPAHs浓度范围分别为115.45～187.76ng.m-3和45.55～59.20 ng.m-3,整体而言,气相显著高于颗粒相,冬季高于夏季;冬季城区高于郊区,夏季城区则低于郊区,但城郊区差异不显著;气相中PAHs比例夏季高于冬季.整体而言,气相中PAHs主要以2～4环化合物组成,颗粒相中则以4～6环化合物为主.冬季气相中PAHs主要以3环化合物为主,夏季主要以3环和4环化合物为主;颗粒相中PAHs组成无明显的季节特征.毒性当量因子法分析表明福州市空气质量状况总体良好.来源解析表明,福州大气PAHs主要为燃烧源,福州机动车燃料以柴油为主.     

南宁市多环境介质中多环芳烃分布特征

为了确定多环境介质中多环芳烃的浓度、组成和分布特征,采集南宁市冬夏季空气、大气干湿沉降物、土壤和地下水样品,利用16种多环芳烃的成分谱,结合其物理化学性质,分析多环芳烃在多环境介质中的浓度、组成和分布特征,结果表明:1空气和大气干湿沉降物中PAHs均以2~3环为主,由于冬夏季节差异性,冬季ΣPAHs浓度高于夏季;2土壤中PAHs以2~3环为主,且土壤颗粒粒径分布差异性是导致不同层位PAHs分布特征差异的主要原因;3地下水中PAHs检出种类少,检出量小,也表明土壤包气带能够"截留"较多的PAHs;416种PAHs在不同环境介质中质量分数均呈现由低环向高环递减的趋势,且两地区冬夏季2~3环和5~6环PAHs在各环境介质中分布特征具有较好的一致性,但也有一定的差异.这与PAHs的理化性质、水文地质条件、城市污染状况、天气状况等方面有关.     

燃煤电厂排放PAHs的气粒分配机制和排放通量

对循环流化床锅炉(CFB)布袋除尘器进口和出口的多环芳烃(PAHs)进行了分析,研究了PAHs在气相和颗粒相中的分配机理.结果表明, 除尘过程气相和颗粒相PAHs对应的去除率分别为45.59%与70.67%~89.06%.气相中主要为低分子量PAHs,颗粒相中主要为高分子量PAHs.随着粒径的增加,低分子量PAHs比例呈上升趋势.除尘过程PAHs主要以吸附状态附着在颗粒物上. “开尔文效应”导致挥发性相对低的高分子量PAHs更易凝结在细颗粒上.PAHs的气粒分配主要受有机碳吸收作用控制,其吸收作用强弱与烟气颗粒物颗粒大小有明显的相关性.PAHs排放因子为3.55mg/kg,其中气相和颗粒相PAHs的排放因子分别为0.55和3.0mg/kg.通过计算得出安徽省CFB燃煤电厂PAHs排放量从2010年的29000kg逐年增加至2014年的34200kg,随后保持稳定的趋势,并于2017年又明显增加到35900kg.     

降水对颗粒物的冲刷作用及其对雨水化学的影响

为研究湿沉降冲刷过程中大气颗粒物对雨水化学组成和酸度的影响,2008年6月至2009年6月,在中国酸雨污染最严重地区之一的杭州市进行了降水前、中、后的大气颗粒物样品采集,同时采集了降水样品,分析了颗粒物样品和雨水样品中的主要水溶性离子组分,使用统计学方法探讨了大气颗粒物的浓度及化学特征在雨水冲刷过程中的变化规律,并使用主成分分析方法分析了雨水中主要离子成分的来源.结果表明:杭州市TSP和PM10的酸缓冲能力分别为1.95和1.02,具有一定的酸缓冲能力;从颗粒物浓度、酸缓冲能力A值以及颗粒物化学组成在降水前、中、后过程中的变化看,雨水对颗粒物中的碱性组分具有显著冲刷作用;结合雨水主成分分析,颗粒物对雨水中Ca2+、Na+的贡献较为显著,对Mg2+、K+的贡献有待进一步验证,对NH4+、SO42-和NO3-的贡献较小,而F-和部分Cl-则可能主要来自云内雨除过程或者对气态化合物的云下冲刷作用.     

北京市民居室内气态PAHs浓度及其影响因素

利用自行改进的被动采样装置收集并测定北京城、近郊区38个家庭在供暖期和非供暖期室内空气中7种气态多环芳烃(PAHs)的浓度和组分谱,并探讨影响室内气态PAHs浓度和组分谱的主要影响因素.分析数据表明,北京城、近郊区民居室内的气态PAHs以2环和3环组分为主,7种气态PAHs组分各自的平均浓度范围为1～40 ng/m³,总平均浓度约为100 ng/m³.供暖期和非供暖期之间7种气态PAHs的总浓度没有表现出显著差异,但苊烯和荧蒽的浓度明显不同.相对于供暖期,非供暖期内2环组分的贡献减少,3、4环组分的比例则增加.根据家庭调查问卷和实测的浓度水平,多因子方差分析的结果显示,北京城、近郊区民居室内气态PAHs的浓度和组分谱的主要影响因素包括吸烟、卫生球使用、居室通风强度、日烹调次数和民居建成时间.     

Sedimentary record of polycyclic aromatic hydrocarbons in Lake Erhai, Southwest China

The temporal distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) was investigated in a sediment core from Lake Erhal in Southwest China using gas-chromatography/mass spectrometry (GC/MS) method.The total organic carbon (TOC) normalized total PAHs concentrations (sum of US Environmental Protection Agency proposed 16 priority PAHs) ranged from 31.9 to 269 μg/g dry weight (dw),and were characterized by a slowly increasing stage in the deeper sediments and a sharp increasing stage in the upper sediments.The PAHs in the sediments were dominated by low molecular weight (LMW) PAHs,suggesting that the primary source of PAHs was low- and moderate temperature combustion processes.However,both the significant increase in high molecular weight (HMW) PAHs in the upper sediments and the vertical profile of diagnostic ratios pointed out a change in the sources of PAHs from low-temperature combustion to high-temperature combustion.The ecotoxicological assessment based on consensus-based sediment quality guidelines implied that potential adverse biological impacts were possible for benzo(ghi)perylenelene and most LMW PAHs.In addition,the total BaP equivalent quotient of seven carcinogenic polycyclic aromatic hydrocarbons (BaA,CHr,BbF,BkF,BaP,DBA and INP) was 106.1 ng/g,according to the toxic equivalency factors.Although there was no great biological impact associated with the HMW PAlls,great attention should be paid to these PAH components based on their rapid increase in the upper sediments.     

2019—2020年天津市津南区多环芳烃和有机磷阻燃剂气固分配特征及健康风险评价

多环芳烃(PAHs)及有机磷阻燃剂(OPEs)种类繁多且具有易挥发性,通过气固分配行为完成气态和颗粒态的转化. 为准确评估天津市津南区PAHs、OPEs和各组分气固分配行为及风险评价,选择16种PAHs及7种OPEs作为研究对象,利用色谱质谱联用技术测定2019—2020年天津市津南区大气环境中的PAHs和OPEs浓度水平,利用气固分配实测及预测模型研究PAHs及OPEs分配行为,并通过健康风险评价模型对其健康风险进行评估. 结果表明:①天津市津南区2019—2020年∑G-PAHs (气态PAHs总和)年均浓度为36.7 ng/m3,PM_2.5中∑P-PAHs (颗粒态PAHs总和)年均浓度为7.3 ng/m3;∑G-OPEs (气态OPEs总和)年均浓度为5 142.0 pg/m3,PM_2.5中∑P-OPEs (颗粒态OPEs总和)年均浓度为2 752.0 pg/m3. ②研究期间,PAHs气固分配机制受吸收和吸附机制共同影响,低分子量、高分子量PAHs分别受吸附机制、吸收机制影响,而OPEs则主要受有机物吸收机制影响. ③颗粒态的2~3环PAHs、4环PAHs和5~6环PAHs的非致癌风险值占比分别为0.01%~8%、1%~31%和62%~98%,颗粒态的2~3环PAHs、4环PAHs和5~6环PAHs的致癌风险值占比分别为0.2%~1.5%、3%~71%和70%~99%,颗粒态的TNBP (磷酸三丁酯)、TCEP〔三-(β-氯乙基)磷酸酯〕、TCPP〔三(异氯丙基)磷酸盐〕、TPHP (磷酸三苯酯)和TDCPP〔三(1,3 -二氯异丙基)磷酸盐〕的非致癌风险值占比分别为36% (范围为10%~58%)、40% (范围为11%~72%)、45% (范围为13%~67%)、51% (范围为38%~75%)和49% (范围为37%~60%). 研究显示,OPEs的健康风险远低于PAHs,气态OPEs和颗粒态PAHs对人体健康的影响较显著.      

北京海淀区夏季交警对多环芳烃的暴露

用个人采样装置测定了北京海淀区交警夏季多环芳烃(PAHs)暴露.以16种PAHs之和计,气态和颗粒物吸附态的平均暴露浓度分别为(1 520±759)ng/m³和(148±118)ng/m³,显著高于定点对照测定结果[气态(588±228)ng/m³,颗粒物吸附态(52±50)ng/m³].交警和对照点具有致癌作用的高环化合物总暴露浓度分别是(14.9±5.9)ng/m³和(6.7±3.6)ng/m³,主要来自颗粒物吸附态暴露.暴露量具有显著的日波动特征,主要受温度和湿度影响.气态浓度与湿度正相关,与温度负相关,颗粒物吸附态浓度则与温度和湿度看不到显著相关关系.     

多环芳烃及其衍生物在SBR/MBBR工艺中的分布与去除

多环芳烃(PAHs)是一类重要的持久性有毒有机污染物,而其衍生物SPAHs的毒性更高.通过对青岛市城阳污水处理厂采样,分析在其SBR/MBBR工艺中16种PAHs及硝基PAHs(NPAHs),甲基PAHs(MPAHs)以及氧基PAHs(OPAHs)的分布与去除.结果表明,16种PAHs及13种SPAHs均有检出,进水中,PAHs与SPAHs的总质量浓度分别为3 835. 14 ng·L~(-1)与6 889. 46 ng·L~(-1),其浓度远远高于其他地区的污水处理厂.在出水中,PAHs与SPAHs的总质量浓度为1 148. 18 ng·L~(-1)与1 724. 57 ng·L~(-1),去除率分别为70. 06%与74. 97%,可见SBR/MBBR工艺能有效去除PAHs与SPAHs.水相中PAHs的去除主要是针对低环多环芳烃(LMW-PAHs)的生物降解;而颗粒相中PAHs的去除主要依靠初沉池对LMW-PAHs的吸附沉淀以及生物单元对高环多环芳烃(HMW-PAHs)的生物吸附.对于SPAHs,MPAHs去除效果最好,去除率达89. 15%,颗粒吸附以及生物降解是其主要的去除机制;其次是OPAHs,去除率为63. 36%,在水相中主要依靠一级处理的颗粒吸附去除,在颗粒相中则主要在二级处理的生物吸附去除; NPAHs的去除率为48. 85%,主要在生物池中去除. SPAHs在SBR/MBBR工艺中的去除机制不尽相同,污水处理厂应根据不同处理工段PAHs与SPAHs的分布特征采取相应控制措施,而污泥中富集的PAHs与SPAHs远高于出水的排放量,因此,还应加强污泥中PAHs与SPAHs的管理.     

Distribution and deposition of polycyclic aromatic hydrocarbons in precipitation in Guangzhou, South China

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were measured in precipitation from March to August 2005 in Guangzhou, South China. Fourteen PAHs were studied, and their total concentrations varied from 616.6 to 3486.7 ng/L in dissolved phase and from 403.8 to 3125.5 ng/L in particulate phase. The estimated deposition loading of PAHs was 3568 μg/m2 during the monitoring period. The deposition of PAHs was a potential source for Pearl River comparing with the contents of surface water. In addition, the high concentra...     

居室玻璃表面有机质与多环芳烃分布规律研究

为探讨广州和香港市区玻璃表面薄膜上有机质和PAHs的分布特征,从2007年12月至2008年1月,利用低尘擦拭纸采集广州和香港室内外相对应的15对玻璃表面薄膜样品.结果表明,广州室内外有机质占表面薄膜重量的1.8%和1.1%,香港则分别为3.9%和1.6%.玻璃表面薄膜上Σ15PAHs浓度的最高值达到1430ng/m2,以菲,芴,荧蒽,芘等为主.室内外对比结果显示,主要以颗粒态形式存在的5~6环化合物室内外差别较大,广州室外比室内大约高1倍,而香港由于中央通风系统的过滤作用,其室外比室内高约5~10倍.根据有机质和PAHs浓度之间的相关性,认为室内外存在不同源强的有机质和PAHs来源,玻璃表面可能更有利于PAHs的光降解.