基于观测和机器学习的珠三角臭氧污染季节特征演变及成因分析

受前体物排放和气象因素变化的综合作用,臭氧污染时空特征呈现出明显的演变态势.本文利用2013—2021年广东省国控站监测数据,结合观测长时间趋势分析和机器学习等多种手段,分析了珠三角地区臭氧污染的季节特征演变、季节特征演变的空间差异以及导致其季节演变的原因.结果显示,2013—2021年珠三角地区臭氧污染呈明显的上升态势,其MDA8年平均浓度每年平均上升1.80μg·m^-3.秋季是珠三角臭氧污染的频发季节,但不同季节臭氧上升态势存在差异,其中春季臭氧上升趋势最明显(3.1μg·m^-3),冬季(2.4μg·m^-3)和秋季(2.1μg·m^-3)其次,夏季最低(0.98μg·m^-3),使得珠三角臭氧污染有向春冬两季扩散蔓延的趋势.不合理的NO_x/VOCs减排是导致珠三角臭氧整体往春冬延伸的主导因素.呈现出明显春冬延伸特征的站点多处于珠三角腹部地区,在秋、冬、春季节,珠三角腹部地区多为VOCs控制区.进一步分析还显示,ΔO₃/ΔNO_...     

南京地区细颗粒物污染输送影响及潜在源区

基于南京市空气质量数据和NCEP全球再分析资料,利用后向轨迹模式计算了2019年3月至2020年2月以南京城区为受体点的逐小时气团24 h后向轨迹,并将后向轨迹数据和PM_2.5浓度数据结合,进行轨迹聚类和潜在源区分析.结果表明,研究期间南京市ρ(PM_2.5)平均值为(36±20)μg·m^-3,超过国家二级标准限值的污染天数为17 d,ρ(PM_2.5)的季节变化特征明显：冬季(49μg·m^-3)>春季(42μg·m^-3)>秋季(31μg·m^-3)>夏季(24μg·m^-3),全年PM_2.5浓度和地面气压显著正相关,而跟气温、相对湿度、降水量和风速均为显著负相关关系;春季气团输送路径为7条,其余季节均为6条,其中,春季的西北路和东南偏南路,秋季东南路和冬季西南路是各季主要的污染输送路径,均具有传输距离短,气团移动慢的特点,说明静稳天气下本地累积是PM_2.5出...     

南京市溧水区大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为了解南京市溧水区大气挥发性有机物(VOCs)的组分、来源及其对臭氧的贡献,2021年对区域内VOCs开展了为期1 a的走航监测,进行数据分析.结果表明,溧水区ρ(TVOC)年均值为223.45μg·m^-3,其中ρ(烷烃)为49.45μg·m^-3(占比22.13%),ρ[含氧(氮)VOCs]为50.63μg·m^-3(占比22.66%),ρ(卤代烃)为64.73μg·m^-3(占比28.95%),ρ(芳香烃)为35.46μg·m^-3(占比15.87%),ρ(烯烃)为18.26μg·m^-3(占比8.19%),其他为4.9μg·m^-3(占比2.2%).夏季的ρ(TVOC)平均值较高,为263.75μg·m^-3,冬季较低,为187.2μg·m^-3,春季为246.11μg·m^-3,秋季为204.77μg·m^-3.日均TVOC浓度,在09:00～10:00和14...     

基于化学损耗矫正的青岛胶州市环境VOCs来源解析

臭氧已成为影响我国环境空气质量的重要污染物之一,准确解析环境臭氧及其前体物VOCs的关键源类及其贡献对于有效防控臭氧污染具有重要作用.因此,利用光化学年龄参数方法估算了青岛胶州市2021年1月1日至2月28日在线VOCs监测数据的初始浓度,矫正环境VOCs物种的光化学损耗;并利用正定矩阵因子分解(PMF)和臭氧生成潜势(OFP)模型进行了环境VOCs及其OFP来源解析研究,以期为青岛市环境臭氧污染的防控提供数据支撑.结果表明,研究期间青岛市环境ρ(TVOCs)和OFP的平均值分别为65.9μg·m^-3和176.7μg·m^-3;其中丙烷浓度(12.4μg·m^-3)和占比(18.9%)最高,而间/对-二甲苯的OFP(24.6μg·m^-3)及占比(13.9%)最高.研究期间TVOCs的初始浓度为153.1μg·m^-3,其光化学损耗率达到63.8%.烯烃是光化学损耗率(92.1%)最高的VOCs物种,其中异戊二烯的光化学损耗率达到98.6%,明显高于其它VOCs物种.基于初始浓度的来源...     

广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析

为探究广东省春季环境空气臭氧(O₃)污染成因，选取2022年4月6—10日的一次典型污染过程，结合后向气流轨迹、潜在源贡献因子算法和权重轨迹分析法，较为全面地分析了本次污染过程的特征及传输对O₃的影响.结果表明：本次污染范围涉及全省10个城市，污染前期江门市和中山市O₃小时峰值浓度分别高达264μg·m^-3和272μg·m^-3，后期东莞市每日O₃小时峰值均高于260μg·m^-3.以清远市为代表性城市的分析表明，污染天日最大8 h平均O₃浓度、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)浓度平均值较非污染天分别升高10.8%、44.0%和168.0%.O₃污染天呈高温、低湿的特点，O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强.基于MIR值计算的O₃生成潜势结果表明，与非污染天相比，污染天间、对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯和甲苯对O     

皖南地区铜陵市大气颗粒物污染特征及潜在源研究

利用2018年3月—2021年2月环境和气象数据对皖南地区铜陵市大气颗粒物的污染特征和潜在贡献源进行了系统性研究.铜陵市大气颗粒物污染具有明显的季节变化特征,冬季污染物浓度最高,PM_2.5和PM₁₀平均为（60.3±31.0）μg·m^-3和（89.2±42.2）μg·m^-3.计算发现PM_2.5/PM₁₀超过0.5,铜陵市的大气颗粒物污染问题与细颗粒物关系密切.后向轨迹聚类分析表明铜陵市大气颗粒物的输送路径具有季节性差异.春季以西北、东北和西南方向气流为主,占比83.73%;夏季以东南和南部方向气流为主,占比82.90%;秋季以东北气流为主,占比51.00%;冬季则是以北方和西北气流为主,占比69.81%.其中,冬季气流轨迹所对应的PM_2.5和PM₁₀的浓度最高,平均为59.7和92.0μg·m^-3;夏季最低,平均为23.8和43.8μg·m^-3.潜在源贡献因子（WPSC...     

山东半岛近地面O3浓度时空变化及潜在源区解析

为探究山东半岛在长时间序列上的臭氧（O₃）时空分布特征及潜在来源,在分析山东半岛2005～2020年O₃浓度时空变化的基础上,运用小波分析、熵权法和相关性分析对O₃及其影响因素进行了探讨,并对山东半岛O₃的潜在来源进行研究.结果表明：（1）时间格局上,山东半岛地区近地面臭氧2005～2020年间呈现出“三峰型”趋势,2010年达到最大值[（40.48±7.64）μg·m^-3], 2013年为最小值[（36.63±5.61）μg·m^-3].季节表现为：夏季[（42.49±1.7）μg·m^-3]>春季[（40.65±0.6）μg·m^-3]>秋季[（36.47±0.7）μg·m^-3>冬季[（36.46±0.3）μg·m^-3].（2）空间格局上,2005～2020年山东半岛O₃浓度随着纬度的升高而逐渐升高,呈现出东西部高,中部低的特征,O...     

基于机器学习的珠三角秋季臭氧浓度预测

基于2015～2022年珠三角地区的臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8-O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)、多层感知机(MLP)和轻量级梯度提升机(LG)这4种机器学习方法,建立MDA8-O₃预测模型.结果表明,对于全年MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果最好,决定系数(R²)达0.86,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)分别为16.3μg·m^-3和12.3μg·m^-3;对于秋季MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果依然略优于LG和MLP,其R²、 RMSE和MAE分别为0.88、 19.8μg·m^-3和16.1μg·m^-3,RF模型在秋季的预测效果最差.采用全年数据构建的模型对秋季MDA8-O₃的预测效果比仅采用秋...     

2016～2020年成都市控制PM2.5和O3-8h污染的健康效益评价

细颗物(PM_2.5)和臭氧是我国主要的大气污染物,严重危害人群健康.为评估成都市大气污染防治行动实施期间PM_2.5和臭氧对人群健康的影响,首先,利用流行病学中的广义相加模型和非线性分布滞后模型估算了2014～2016年成都市PM_2.5和臭氧最大8 h滑动平均(O_3-8h)浓度变化对居民疾病死亡影响的暴露-反应关系系数(β),在此基础上,采用环境风险和环境价值评估法估算2016～2020年成都市PM_2.5和O_3-8h浓度暴露水平变化的健康收益.结果表明：(1)2016～2020年成都市的ρ(PM_2.5)年均值呈逐年下降趋势,从63μg·m^-3降至40.92μg·m^-3,年均下降率约为10.14%;与之相反,ρ(O_3-8h)年均值从155μg·m^-3升至169μg·m^-3,年均增长率约为2.23%.(2)成都市PM_2.5...     

淄博2021年元宵节PM2.5水溶性离子污染特征

基于在线离子数据,对淄博2021年元宵节一次PM_2.5污染过程进行成因分析,分析了水溶性离子组分污染特征,探讨了二次无机离子（SNA）的形成机制,并对比分析了污染前后颗粒物液态水含量（LWC）及pH值的变化特征.结果表明,元宵节前污染期间（T1）和元宵节夜间污染期间（T2）,ρ（WSIIs）分别为46.83μg·m^-3和71.18μg·m^-3,分别是清洁时段的2.3倍和3.6倍.其中,T1时段SNA的增长倍数（2.7倍）大于PM_2.5的增长倍数（2.1倍）,可见SNA浓度增加是引起T1时段PM_2.5浓度上升的主因;而T2时段Cl^-、 K⁺和Mg²⁺浓度增加显著,分别是清洁时段的4.0、 14.8和16.5倍,反映出烟花爆竹燃放对T2时段PM_2.5浓度快速增长的影响.污染期间LWC为49.37μg·m^-3,是清洁期的2.9倍;T1时段LWC主要受RH和NH⁺     

国内外体内X射线荧光骨铅检测系统比较研究

血铅生物半衰期较短,只能反应人体短近铅中毒状况,存在一定局限性;骨铅生物半衰期较长,能够反应人体铅负荷的累积效应,有必要进行检测。体内X射线荧光骨铅检测系统从发明至今已有30多年的历史,文章根据激发源的不同将其分为三类系统进行分析讨论,作为国内开展相关研究工作的借鉴。     

五大连池冬季水体中磷的分布特征

在冬季对东北地区五大连池各池采取表层水样,对水体中总磷、溶解性总磷和溶解性磷酸盐进行了分析。结果表明五大连池冬季水体中总磷浓度在0.035 mg/L～0.144 mg/L之间,其中四池含量最高,二池含量最低。溶解性总磷的含量在0.027 mg/L～0.049 mg/L之间,三池含量最高,一池含量最低。溶解性磷酸盐的浓度在0.020 mg/L～0.042 mg/L之间,三池含量最高,二池含量最低。水体中磷以溶解态的形式存在为主,而溶解态中又以溶解性磷酸盐为主,占溶解性总磷的平均百分比为80.92%。总的来说三池、四池和五池磷水平较高,人类污染影响严重。     

水中高锰酸盐指数测定不确定度的评定

合理评定测量结果的不确定度是分析实验室必须重视的问题。通过酸性高锰酸钾氧化法测定水中高锰酸盐指数的实例,确立高锰酸盐指数测量的不确定度数学模型。讨论了高锰酸盐指数测定值不确定度的各种因素,对各不确定度分量进行分析和量化,求得其扩展不确定度。结果表明,影响其测量不确定度的主要因素是测量熏复性。在高锰酸盐指数值为4.17 mg/L的水样测定中,扩展不确定度为0.08 mg/L。     

鞍山市总悬浮颗粒物中多环芳烃分布特征

通过对鞍山市典型区域（6个污染源、4个居住区、一个对照点）大气中总悬浮颗粒物（TSP）的监测,采用GC／MS法分析了总悬浮颗粒物中16种PAHs的含量,探讨了鞍山市总悬浮颗粒物浓度及16种多环芳烃的分布特征及来源。研究结果表明,鞍山市大气中总悬浮颗粒物采暖期普遍比非采暖期高1．1～2．5倍,总悬浮颗粒物中PAHs总量采暖期也远远高于非采暖期;鞍钢6个点位在非采暖期的PAHs总量均远远高于其他五个点位,表明了工业污染导致的环境空气质量下降是不容忽视的。     

我国典型城市冬季龙头水中卤代酚类嗅味污染特征

为研究我国典型城市冬季龙头水中卤代酚类嗅味暴露特征,以8种典型卤代酚类嗅味物质为研究对象,采用固相微萃取预处理,结合气相色谱-质谱联用仪对全国22个典型城市龙头水中的卤代酚类嗅味污染物进行定性、定量分析. 结果表明:在我国冬季典型城市龙头水中普遍存在卤代酚类嗅味物质暴露问题. 其中,以4-氯酚的暴露浓度最大,ρ(4-氯酚)最高为3 526.24 ng/L,ρ(2-氯酚)和ρ(2-溴酚)较小,最大暴露值均小于100 ng/L;ρ(2,6-二溴酚)与ρ(2,6-二氯酚)在各典型城市普遍出现超嗅阈值现象;就调查的城市而言,东北地区污染最为严重,其次为华北地区,中南和西部地区嗅味物质污染及超嗅阈值现象相对较轻.      

部分城市空气中颗粒物的元素组成比较

通过对数浓度图和分歧系数对中国广义、武汉、兰州和重庆4座城市空气中粗细颗粒物的42种元素组成进行了比较。结果表明，与人类活动有关的污染元素主要富集在细颗粒物中，而粗颗粒物中元素相对于细颗粒物来说更多的来自于土壤；同一座城市内城区同郊区相比，元素污染更严重，城郊之间细颗粒物中元素在短距离和有利地形下传输作用十分明显。同时还比较了城市之间的元素污染程度。结果表明，兰州城区相对于其它采校点位颗粒物中元素污染较为     

太湖北部沉积物不同形态磷提取液中有机质的特征

综合应用高效体积排阻色谱、三维荧光光谱、红外光谱及元素分析等方法,研究了太湖北部3个湖区表层(0～10 cm)沉积物不同形态磷提取液中有机质的特征,并探讨了有机质与磷之间的关系.结果发现,沉积物中总磷的含量与其上覆水体的营养水平相一致;有机C/N、C/P比值在8.5～11.9和188.5～256.6之间,表明沉积物中有机质以湖泊内源自生为主,受陆源输入的影响很小.不同磷形态提取液中有机质的相对分子质量分布和三维荧光光谱存在很大差异,但不同沉积物之间的差别并不显著.3种提取液中有机质的相对分子质量顺序依次为：HCl＞NaOH＞NaHCO₃,其重均相对分子质量(M_w)和数均相对分子质量(M_n)分别在4 983～5 873和3 642～5 065、 3 628～4 198和2 334～2 616、 3 282～3 512和2 249～2 380之间,可能反映了不同提取液中有机磷的组成及其生物活性的不同.沉积物提取液中有机质的三维荧光光谱均以类富里酸荧光峰A(E_x/E_m=230～260　nm/360～470　nm)或C(E_x/E_m=290～320　nm/390～460　nm)为主,NaHCO₃和HCl提取液中还分别发现了类蛋白荧光峰B(E_x/E_m=275～280　nm/340～360　nm)和D(E_x/E_m=225　nm/330～350　nm)及类腐殖酸荧光峰E(E_x/E_m=360～375　nm/460～470　nm).这些荧光光谱特征不仅揭示了不同提取液中有机质组成的差异,而且可能表明了太湖沉积物中有机质的降解受到再悬浮作用的强烈影响.此外,沉积物胡敏酸红外光谱中1 059～1 082　cm^-1的吸收谱带也可能反映了磷酸盐的存在.     

土壤中苯酚迁移转化的研究进展

近年来,由于污水灌溉和运输事故等原因造成土壤苯酚污染的事件多有发生,处理土壤苯酚污染已成为目前亟待解决的环境问题.本文根据土壤中苯酚的水运移,土壤颗粒对苯酚的吸附、土壤微生物对苯酚的降解、植物的吸收、苯酚的挥发等特性以及各种治理方法,提出土壤中苯酚污染的净化与修复措施.     

河口区域反硝化作用研究进展

反硝化作用是河口区域去除NO-3的重要途径.其产物之一N2O是一种温室效应很强的温室气体.本文综述了河口区域反硝化作用在N元素生物地球化学循环过程中的重要作用,概述了不同测定反硝化速率的方法,并提出了各种方法的优缺点.总结了反硝化作用的影响因素:O2浓度,NO3-,有机质,温度,生物等.在这些因素的影响下,反硝化存在着区域性,季节性以及昼夜性差异.最后,提出了目前研究中存在的不足及发展方向.     

沉积物磷的分级提取方法及提取相的共性分析

磷是湖泊营养状况的重要指标。文章综述了沉积物磷形态分级提取的经典方法,根据提取相的性质特点,将不同方法提取到的不同形态的磷综合归纳为几大类别,包括活性磷(Ⅰ)(可交换磷、松结态磷、不稳性磷及弱吸附性磷)、活性磷(Ⅱ)(铝结合态磷与铁结合态磷)、相对稳态磷和有机磷等,从而改善不同方法、不同研究对象在沉积物磷形态分析方面缺乏可比性的现状。