新型铁铜铝三元复合氧化物除磷性能与机制研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁铜铝三元复合氧化物吸附剂,系统研究了其对磷的吸附行为,并对吸附磷前后的吸附剂进行了表征.吸附实验结果表明,铁铜铝三元复合氧化物对磷具有优异的吸附去除效能,Freundlich吸附等温线模型能更好地拟合其对磷的吸附,最大吸附量为62.6 mg·g-1(pH=7.0),显著高于多数文献报道的磷吸附剂;吸附速率较快,吸附动力学更符合Elovich模型;溶液pH对磷吸附有一定影响,随着pH的升高,磷吸附量降低,离子强度则影响不大;共存阴离子对磷吸附具有抑制作用,影响的大小顺序为SiO_3~(2-)SO_4~(2-)CO_3~(2-)Cl~-,而共存阳离子Ca2+和Mg2+则对磷吸附略有促进作用.Zeta电位、红外谱图(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表征分析表明,磷在铁铜铝三元复合氧化物表面发生了特性吸附,磷酸根主要通过取代复合氧化物表面的羟基形成内表面络合物而被吸附去除.溶出实验结果表明,当pH在5.0~8.5范围内,Fe~(3+)、Cu~(2+)、Al~(3+)的溶出量均较低.由此可知,铁铜铝三元复合氧化物是一种具有良好应用前景的除磷吸附剂.     

铜绿假单胞菌对铜和铅的吸附

研究了铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)对Cu和Pb的吸附特性.结果表明,相同条件下,该菌株对Cu~(2+)的吸附率低于Pb~(2+).对于单一重金属体系,吸附率均随时间的延长先上升后平稳变化,2 h达到稳定.吸附率随投菌量的增加先迅速增加,之后趋于平稳.对于Cu~(2+),投菌量为1 g·L~(-1)时吸附率达到稳定,而Pb~(2+)的吸附效果达到平稳时的投菌量为0.5 g·L~(-1).单位质量菌体对Cu~(2+)、Pb~(2+)的吸附量随投菌量的增加而下降.pH为3时,菌体的吸附效果较差,当pH为5~8时,2种重金属的吸附效果较高.对于活菌,Pb~(2+)对菌体吸附Cu~(2+)有抑制作用,而Cu~(2+)对菌体吸附Pb~(2+)的影响无明显规律.对于失活菌,P.aeruginosa吸附Pb~(2+)和Cu~(2+)的效果均随共存重金属浓度的增大而降低,但Cu~(2+)对Pb~(2+)的影响比Pb~(2+)对Cu~(2+)的影响更显著.扫描电镜观察发现,吸附后的菌体较吸附前聚集性更好.总体而言,P.aeruginosa能对水体中共存的Cu~(2+)和Pb~(2+)有较好的吸附效果.     

介孔铁锰双金属氧化物对Pb2+的吸附及其机理研究

采用高温热解金属草酸盐的方法制备了介孔铁锰双金属氧化物(MFMBO),通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(HRTEM)和比表面测定仪等表征,证实合成的材料为类蠕虫状的介孔结构,比表面积为218.68 m~2·g~(-1).MFMBO对Pb~(2+)的吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附等温曲线符合Langmuir模型,热力学参数表明对Pb~(2+)的吸附过程是非自发和吸热的.实验条件下最大吸附量为250mg·g~(-1),吸附性能优于大多无机吸附剂.傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等分析结果表明MFMBO对Pb~(2+)的吸附机理主要为Pb~(2+)对MFMBO表面羟基中H~+的替换,从而形成内层表面络合物.     

胡敏素对Pb~(2+)吸附的响应面优化及机理

采用Box-Behnken响应面优化实验设计对胡敏素吸附去除水中Pb~(2+)的过程进行了优化,设定吸附时间、吸附剂用量、pH值、温度和Pb~(2+)初始浓度5个影响因素,建立了吸附率与上述因素之间的二次多项式模型,确定了最优吸附条件,对吸附过程的等温模型、热力学特性及吸附机理进行了研究.研究表明吸附剂用量、pH值、温度和Pb~(2+)初始浓度为显著因素.胡敏素对Pb~(2+)吸附的最优条件为:吸附时间85min、投加量1.2g/L、pH=4.7、温度44.5℃、Pb~(2+)初始浓度202mg/L.最优条件下,实测Pb~(2+)吸附率可达92.59%.胡敏素对Pb~(2+)的吸附符合Langmuir等温线方程,最大吸附量为170.28mg/g;计算得知胡敏素吸附Pb~(2+)的热力学状态函数ΔG~0、ΔS~0和ΔH~0分别为-29.30~-24.21k J/mol、126.70J/(mol·K)和13.59k J/mol,吸附过程为吸热过程.胡敏素表面的羰基、羟基、氨基和羧基等活性基团可以和Pb~(2+)发生配位络合作用,Ca、Na和Mg等离子与Pb~(2+)发生离子交换作用.研究结果表明,胡敏素作为一种极具潜力的绿色廉价吸附剂,可用于处理含Pb~(2+)废水.     

限氧裂解法粟米秸秆生物炭对固液体系中Pb~(2+)的吸附特性与机理研究

为探讨固液体系中限氧裂解法制备粟米秸秆生物炭对Pb~(2+)的吸附特性与机理,通过静态批量试验研究了pH、初始离子浓度、吸附剂投加量、吸附时间对粟米秸秆炭吸附Pb~(2+)特性的影响,并通过热力学分析其吸附作用机理。结果表明,粟米秸秆炭对Pb~(2+)吸附在pH为5.5～6.0范围内效果最好,其吸附能力与温度和离子浓度正相关,与吸附剂投加量负相关。粟米秸秆炭对Pb~(2+)吸附反应满足Lagergren准二级动力学模型,Langmuir模型拟合等温吸附过程结果较好。扫描电镜和傅里叶红外光谱对材料吸附前后分析表明,粟米秸秆在炭化和吸附Pb~(2+)后的表面形态发生改变,羟基和羧基等表面活性基团在该吸附过程中起主要作用。     

土壤芽孢杆菌产胞外聚合物对Pb~(2+)吸附特性研究

根据与细菌菌体结合的紧密程度,胞外聚合物(EPS)可以分为粘液层EPS(S-EPS)、松散附着EPS(LB-EPS)、紧密附着EPS(TB-EPS),以土壤芽孢杆菌作为实验菌株,研究了各层EPS在不同温度、pH值条件下对Pb~(2+)的吸附特性,建立了EPS的吸附动力学模型和吸附等温线模型,并采用扫描电子显微镜(SEM)观察各层EPS吸附Pb~(2+)前后的表观形态的变化.当吸附温度为35℃、pH值为5.5时,S-EPS、LB-EPS、TB-EPS对Pb~(2+)的吸附量分别为91.35、100.61和90.28mg/g,表明LB-EPS对Pb~(2+)的吸附能力更强.各层EPS吸附Pb~(2+)的吸附动力学模型和吸附等温线模型均符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,表明吸附过程分别受化学吸附机理控制和单分子层吸附控制,并通过Langmuir模型计算得到,S-EPS、LB-EPS、TB-EPS对Pb~(2+)的最大吸附量分别为124.224、127.389和119.760mg/g.同时,扫描电镜结果表明吸附前后各层EPS表观形态均差异明显,其中LB-EPS呈肺泡状,具有更大的比表面积,因此更多的Pb~(2+)吸附在其表面.     

核桃青皮生物炭对重金属铅、铜的吸附特性研究

采用500℃限氧裂解法将农林废弃物核桃青皮制成核桃青皮生物炭,进行了核桃青皮生物炭对铅、铜的批量吸附实验.同时,利用扫描电镜、FTIR红外等方法探讨了核桃青皮炭吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)的特性,探究了吸附时间、溶液初始浓度、吸附温度、吸附剂投加量、溶液初始pH等因素对核桃青皮生物炭吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)作用的影响,讨论了吸附动力学特性及吸附等温特性.结果表明:温度298.15 K、pH为3~6条件下,核桃青皮生物炭吸附Pb~(2+)和Cu~(2+)在20 min内即可达到吸附平衡,核桃青皮炭最佳投加量分别为0.8、1.5 g·L~(-1),最大吸附量分别为476.190、153.846 mg·g~(-1);吸附过程符合准二级动力学方程,等温吸附曲线符合Langmuir方程,说明其吸附过程主要是近似单分子层的化学吸附.     

磁性羟基磷灰石/生物炭复合材料的制备及对Pb2+的吸附性能

制备了一种磁性羟基磷灰石/生物炭复合材料(HAP/γ-Fe_2O_3/BC)并对其吸附Pb~(2+)的动力学及热力学特性和固液分离回收性能进行了研究.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)等对复合前后的材料进行微观结构表征与分析,利用振动样品磁强计(VSM)研究样品的磁化性能.通过参数计算获得吸附方程与热力学性质.结果表明:羟基磷灰石和γ-Fe_2O_3微粒均负载到生物炭上.相对于BC,复合后的HAP/γ-Fe_2O_3/BC对Pb~(2+)的吸附性能明显提高,并具有良好的磁分离能力.pH值对Pb~(2+)的吸附影响较大,最佳pH值为4.0～5.0.当吸附剂投加量为1 g·L~(-1)、pH值为5、Pb~(2+)的初始浓度为100 mg·L~(-1)时,HAP/γ-Fe_2O_3/BC对Pb~(2+)的去除率达到99%.吸附等温方程和动力学方程的拟合结果分别符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型,热力学参数△G0、△H0,是自发吸热的单分子层化学吸附过程.吸附机制主要包括溶解-沉淀作用、离子交换及复合材料表面含氧官能团的络合作用.HAP/γ-Fe_2O_3/BC复合材料在外加磁场的作用下具有良好的分离回收和循环利用性能,是一种潜在的Pb~(2+)高效吸附材料.     

碱法提取的混合海洋硅藻粗多糖对铅离子的吸附特性研究

采用浓碱法(40 mg·mL~(-1)NaOH)辅助冻融、加热方法提取混合海洋硅藻粗多糖,通过比较粗多糖得率、总糖、蛋白质及硫酸基含量筛选提取方法,并利用最佳方法提取的粗多糖作为生物吸附剂对Pb~(2+)进行吸附.提取实验结果表明,最优的提取方法为浓碱(40 mg·mL~(-1)NaOH)-冻融法,其粗多糖得率为33.14%,总糖含量为31.65%(480 nm)和27.27%(490 nm),蛋白质含量为6.44%、硫酸基含量为3.23%.吸附结果表明,该粗多糖对Pb~(2+)的吸附在2 h左右达到平衡,在180 r·min-1、25℃、pH=4~6时吸附效果最佳;在初始浓度为600 mg·L-1混合重金属溶液条件下,粗多糖对Cd~(2+)、Pb~(2+)、Cu~(2+)和Ni~(2+)的吸附容量大小顺序为:Ni~(2+)Cu~(2+)Cd~(2+)Pb~(2+)(以物质的量浓度为单位进行评价);粗多糖中含有的小分子糖类杂质对Pb~(2+)吸附的贡献远远大于蛋白质杂质.吸附动力学拟合结果表明,此硅藻粗多糖对Pb~(2+)的吸附过程更符合伪二级动力学模型,且Langmuir方程拟合的可决系数R2大于0.9,说明粗多糖对Pb~(2+)的吸附为单层吸附.     

包埋固定化海洋硅藻吸附材料的制备及其对水中铅离子的吸附特性研究

采用海藻酸钠(SA)凝胶包埋法对海洋硅藻藻粉进行固定化,考察了藻粉用量、海藻酸钠浓度、Ca Cl2质量分数、交联时间及小球粒径对固定化小球吸附铅离子性能的影响,并研究了这种吸附材料对Pb~(2+)的吸附特性.结果表明,固定化海洋硅藻生物吸附剂的最佳制备条件为:藻粉用量5.0 g/100 m L SA、海藻酸钠浓度20 g·L~(-1)、Ca Cl2质量分数0.5%、交联时间1 h、小球粒径2.8 mm左右.Langmuir等温吸附模型能够较好地描述固定化小球吸附对Pb~(2+)的等温吸附特征,R2为0.9983,最大理论吸附量为833.33 mg·g~(-1).准二级动力学模型能够较好地拟合固定化小球吸附Pb~(2+)的动力学过程,理论平衡吸附量为714.29 mg·g~(-1),与实验所得平衡吸附量706.55 mg·g~(-1)较为接近.固定化小球吸附Pb~(2+)的适宜初始p H值为4~5.Na Cl、Ca(NO3)2、Mg(NO3)2对固定化小球的吸附性能有一定的促进作用.本研究所制固定化海洋硅藻球形吸附材料对Pb~(2+)的吸附容量明显优于大部分研究所报道的固定化生物吸附剂,是一种很有潜力的生物吸附材料.