差分光吸收光谱法测定大气污染气体的研究

介绍了差分光学吸收光谱（DOAS）法测量大气污染气体的基本原理，描述了收发一体的DOAS系统的设计以及在同一波段对多种被测气体浓度同时进行反演的数据处理方法，并且对周围环境中的SO2、O3和NO2进行了长期监测，得到的结果与实际情况相符合。     

北京夏季SO_2-NO_2-O_3的DOAS观测结果及变化特征

利用实施北京市奥运空气质量保障计划"北京市与周边地区空气污染物的输送、转化及北京市空气质量目标研究"项目的有利时机,2006年8月对北京城区空气污染物进行加强观测。文章利用SO2、NO2和O3等污染气体的差分吸收光谱仪(DOAS)的观测数据,初步分析这些污染气体的变化特征,得到了一些有价值的结果:2006年8月空气质量总体较好,但NO2和O3小时平均浓度有时超标;北京8月份主导风向是东南风,空气对流活动及降水可明显降低大气中的污染物浓度;NO2污染主要来自局地污染源排放,O3污染来自光化学反应和大气输送;DOAS观测结果与北京市环境保护局发布的空气污染指数间具有比较好的一致性。     

基于差分吸收光谱法的烟气排放监测实验

差分吸收光谱法是利用气体污染物在UV-VIS波段对光有不同的吸收特性来测量其平均浓度。利用DOAS原理对不同浓度的SO2、NO2、NO气体进行排放监测实验研究,表明:DOAS可消除烟尘颗粒等影响,可应用于气体固定污染源的排放监测,但必须修正温度等因素对差分吸收特性的影响。     

基于OMI数据的河南省近十年大气对流层NO2垂直柱浓度时空变化分析研究

文章利用OMI卫星全球对流层NO2垂直柱浓度Level3级产品数据,研究分析了河南省2006年-2015年大气对流层NO2垂直柱浓度时空变化规律.结果表明:河南省近10年大气对流层平均NO2柱浓度为15.38×1015 molec/cm2,远高于全国平均水平,但自2014年起出现了大幅回落;NO2柱浓度月均值具有对称性和周期性,最高值和最低值一般分别出现在1月和7月;NO2柱浓度的季节均值特征明显,具体表现为冬季>秋季>春季>夏季;河南省NO2柱浓度空间分布不均衡,自西南部至东北部逐渐增加,其中东北部为NO2浓度高值集中地区.     

基于卫星遥感与地面监测分析北京大气NO_2污染特征

分析了1999—2010年北京大气NO2地面质量浓度、2004年以来北京及周边NO2柱浓度的变化.结果表明：1999—2007年来北京大气NO2质量浓度以升高为主.2008年实施奥运空气质量保障措施极大地缓解了北京NO2污染状况,地面质量浓度与垂直柱浓度都出现不同程度的回落.2009年北京大气NO2污染又有所反弹,但低...     

基于卫星数据研究兰州市NO2时空分布特征以及冬季NOx排放通量

搭载在EOS AURA卫星上的OMI探测器由于其较高时空分辨率在大气痕量气体(O3,NO2,SO2)探测中得到广泛应用.利用2010~2012年OMI NO2柱浓度数据产品重构了兰州市以及周边地区NO2柱浓度分布,分析了其时空变化特征,并利用西南风场下NO2空间分布特征采用拟合方法研究了NOx冬季排放通量以及寿命.研究表明,NO2柱浓度空间分布呈现以兰州市为中心,浓度向四周扩散的特征;兰州市NO2柱浓度的年变化特征为12月达到最大浓度,8月达到最小浓度;2010~2012年NO2寿命分别为10.6,9.9,9.1h,NOx冬季排放通量分别为175.3, 183.7,179.9mol/s.其排放通量与兰州环境公报提供的氮氧化物排放通量数量级之间具有较好的一致性,说明利用卫星数据估算兰州的NOx通量方法的有效性.     

车载激光雷达对北京地区边界层污染监测研究

介绍了自行研制的车载差分激光雷达AML-2探测原理及技术参数,于2006-08、2006-09在不同天气因素条件下对北京西南郊榆垡地区大气边界层污染物O3、NO2、SO2进行了实时监测,对比分析了3种污染物浓度垂直分布及日变化特征.结果表明,无外来污染输送时,3种污染物在阴雨天气总体浓度较小,O3和NO2浓度随高度升高而减小,SO2浓度垂直分布少见此特征,但在近地面0.6 km左右有较强SO2污染层.南部气流输送对北京地区大气环境影响明显,2006-08-23～2006-08-25这次强污染气流输送高度约1～1.5 km,3种污染物浓度垂直分布及日变化特征受到干扰,北京榆垡地区边界层O3、NO2、SO2总体浓度明显上升.     

重庆市黔江区春季大气污染物浓度变化与气象因素关系研究

分析了2015年重庆市黔江城区2个自动监测站点PM10,SO2,NO2,O3日均值和小时均值,结合同期气象因素,对污染物浓度与气象因素进行分析.表明,PM10、SO2、NO2和O3春季平均值呈显著差异,PM10超标6天,SO2,NO2,O3污染水平较低,未超标;PM10、SO2和NO2呈现早晚双峰型,O3呈典型单峰型;风速与SO2和NO2浓度呈负相关,与O3浓度则呈正相关关系,风速较小时,利于PM10浓度降低,当风速达到一定程度,会导致PM10浓度升高;污染物浓度和相对湿度呈明显负相关;降水对大气污染物有削减作用.     

济南春季大气PM2.5水溶性组分的半连续在线观测

利用大气细颗粒物(PM2.5)水溶性组分在线分析系统连续监测了2008年3~4月济南市PM2.5水溶性组分的浓度变化,并结合气溶胶部分前体物SO2、NO2、O3等的浓度数据和部分气象资料对监测数据进行了分析.结果表明,SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中水溶性离子的主要成分,分别占总水溶性组分的61.1%、13.4%和16.7%,且PM2.5中总水溶性组分的浓度,特别是SO42-的浓度,明显高于国内其他城市.温度、太阳辐射强度、混合层高度和风速等气象因素对总水溶性离子的浓度变化有重要影响.SO42-浓度白天明显高于夜间,而NO3-和NH4+的浓度昼夜变化幅度较小.SO42-和NO3-主要由SO2和NO2转化而来.后推气流轨迹分析表明,来自东北绕行西南方向和东北方向的混合气团结合济南的特殊地形及局地排放的污染物会加重济南春季PM2.5的污染.     

北京东北部城区大气细粒子与相关气体污染特征研究

于2008年7月~2009年4月的4个季节,在北京市朝阳区北部,利用VAPS通用型大气污染物采样仪(URG3000K)对大气细粒子(PM2.5)和环境空气中相关气体进行了同时采集,并利用IC离子色谱仪(DX-600型)分析了PM2.5中水溶性无机离子成分和环境空气中相关气体的含量.结果表明,PM2.5质量浓度春季>夏季>冬季>秋季;SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中最主要的3种水溶性无机离子,年均质量浓度分别为14.82μg/m3、11.57μg/m3和8.35μg/m3,三者浓度之和占PM2.5中总水溶性无机离子浓度的86.28%.SO42-、NH4+浓度占PM2.5浓度百分比均为夏、秋季高于冬、春季; NO3-浓度占PM2.5浓度的百分比为秋季>春季>夏季>冬季.空气中的SO2、NO2和NH3等气态污染物的含量直接影响PM2.5中二次离子SO42-、NO3-和NH4+的浓度, SO2、NO2浓度的季节特征为冬、春季高于夏、秋季,与SO42-、NO3-的季节变化规律相反; NH3浓度在夏季最高,冬季最低. PM2.5酸度在夏、秋季高于冬、春季,且夏、秋季PM2.5样品全部呈酸性,冬、春季PM2.5样品一部分呈酸性,一部分呈碱性.夏季SOR值和NOR值分别为冬季的4.8倍和3倍,表明夏季SO2和NO2更易转化生成SO42-和NO3-.PM2.5中SO42-、NO3-和NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式共存于气溶胶体系中.     

Measurement and prediction of ozone levels around a heavily industrialized area: a neural network approach

This paper presents an artificial neural network model that is able to predict ozone concentrations as a function of meteorological conditions and precursor concentrations. The network was trained using data collected during a period of 60 days near an industrial area in Kuwait. A mobile monitoring station was used for data collection. The data were collected at the same site as the ozone measurements. The data fed to the neural network were divided into two sets: a training set and a testing set. Various architectures were tried during the training process. A network of one hidden layer of 25 neurons was found to give good predictions for both the training and testing data set. In addition, the predictions of the network were compared to measurements taken during other times of the year. The inputs to the neural network were meteorological conditions (wind speed and direction, relative humidity, temperature, and solar intensity) and the concentration of primary pollutants (methane, carbon monoxide, carbon dioxide, nitrogen oxide, nitrogen dioxide, sulfur dioxide, non-methane hydrocarbons, and dust). A backpropagation algorithm with momentum was used to prepare the neural network. A partitioning method of the connection weights of the network was used to study the relative % contribution of each of the input variables. It was found that the precursors carbon monoxide, carbon dioxide, nitrogen oxide, nitrogen dioxide, and sulfur dioxide had the most effect on the predicted ozone concentration. In addition, temperature played an important role. The performance of the neural network model was compared against linear and non-linear regression models that were prepared based on the present collected data. It was found that the neural network model consistently gives superior predictions. Based on the results of this study, artificial neural network modeling appears to be a promising technique for the prediction of pollutant concentrations.     

淄博市SO2与PM10垂直空间变化规律及其相关性分析

本文对淄博市环境空气中主要污染物SO2和PM10在不同高度的浓度值进行分析,找出污染物垂直空间分布规律;并利用SO2和PM10日均浓度值分析两者之间的相关性,为淄博市环境空气质量进一步控制治理提供一定依据。研究结论如下:淄博市垂直空间SO2、PM10浓度变化基本呈随高度增加而逐步降低趋势;同时SO2和PM10浓度呈现较为明显的相关性。为进一步改善淄博市环境空气质量,不仅要在城市规划中充分考虑给城区以自然通风通道,增加城市对污染物扩散稀释的能力,而其要在开展针对建陶、水泥等行业专项行动,降低工业粉尘排放,加强对城区内市政、房地产建筑工地的监督管理,减少道路和建筑扬尘的同时,加强对SO2排放企业尤其燃煤企业的监管力度,控制SO2排放量,也会相应的进一步降低PM10浓度。     

An overview of emissions of SO2 and NOx and the long-range transport of oxidized sulfur and nitrogen pollutants in East Asia

The long-range transport of oxidized sulfur(sulfur dioxide(SO_2) and sulfate) and oxidized nitrogen(nitrogen oxides(NO_x ) and nitrate) in East Asia is an area of increasing scientific interest and political concern. This paper reviews various published papers, including ground- and satellite-based observations and numerical simulations. The aim is to assess the status of the anthropogenic emissions of SO_2 and NO_x and the long-range transport of oxidized S and N pollutants over source and downwind region. China has dominated the emissions of SO_2 and NO_x in East Asia and urgently needs to strengthen the control of their emissions, especially NO_x emissions. Oxidized S and N pollutants emitted from China are transported to Korea and Japan, due to persistent westerly winds, in winter and spring.However, the total contributions of China to S and N pollutants across Korea and Japan were not found to be dominant over longer time scales(e.g., a year). The source–receptor relationships for oxidized S and N pollutants in East Asia varied widely among the different studies. This is because:(1) the nonlinear effects of atmospheric chemistry and deposition processes were not well considered, when calculating the source–receptor relationships;(2) different meteorological and emission data inputs and solution schemes for key physical and chemical processes were used; and(3) different temporal and spatial scales were employed. Therefore, simulations using the same input fields and similar model configurations would be of benefit, to further evaluate the source–receptor relationships of the oxidized S and N pollutants.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

锰离子催化臭氧液相烟气脱硫实验研究

对Mn2+催化臭氧(O3)液相氧化脱除二氧化硫(SO2)进行了实验研究,以揭示Mn2+对臭氧液相氧化SO2的影响.采用标准碘量法测定了O3浓度曲线.实验比较了添加Mn2+前后吸收液对SO2的脱除效率,并研究了O3与SO2摩尔比([O3]/[SO2])、Mn2+浓度对SO2脱除效率的影响.在[O3]/[SO2]=0.5、未添加Mn2+时O3对SO2的氧化效率为35%,而添加Mn2+后的氧化效率达到70%.随着[O3]/[SO2]的增大,SO2脱除效率逐渐增加,而且脱除效率也随Mn2+浓度的增加而增加,合适的Mn2+浓度范围为1.2×10-2~1.2×10-1mol/L.     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

中国对流层二氧化硫光化学氧化过程的数值研究

利用一个三维非静力区域大气化学输送模式与中尺度气象模式MM5相连接构成一个数值模拟系统，模拟了中国地区对流层臭氧与其前体物的分布以及二氧化硫转化为硫酸盐的过程，模式扬地面源排放、大气输送和扩散、干沉积、气相化学反应和云雨过程。结果表明：日间，O3浓度主要由NOx和NMHC的源排放和光化学反应过程支配，大气辐射是光化学反应强弱的决定因子，其强度可使SO2、O3和SO4^2-的生成浓度呈现不同的日变化和季节变化，结果表明高浓度的O3对二氧化硫转化为硫酸盐的化学过程有很大的促进作用，然而，这种作用受NMHC浓度的影响很大，较高浓度的NMHC使O3浓度上升，但同时增加了对OH等自由基的消耗，使SO2的转化率降低。     

利用SCIAMACHY遥感资料研究我国NO2柱浓度及其时空分布

利用SCIAMACHYENVISAT 2003—2009年月均观测数据,结合1∶4 000 000行政区划图,得到了近7 a来我国城市级别NO₂柱浓度的时空分布和变化趋势,并采用Seasonal Mann-Kendall非参数检验方法对各城市的变化趋势进行了显著性分析. 结果表明:我国NO₂分布东高西低,NO₂柱浓度高值区主要分布在京津冀及环渤海区域、长江三角洲北部及广东省等地区. 近7 a来我国北部和中部地区的NO₂增长趋势显著,NO₂柱浓度平均值最高和增速最快的前20个城市主要分布在江苏、山东和安徽等省的二级城市郊县和小城市. 与统计年鉴工业废气排放数据的比较表明,工业废气排放与NO₂柱浓度及其时空分布具有较好的一致性. 这种新的NO₂污染格局应该引起重视并采取有针对性的污染监管措施.      

利用差分吸收光谱系统对O3，SO2和NO2的监测分析

结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)小时均值的频率分布峰值分别出现在30～40,20～30和30～40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O₃),21.78%和0.89%(SO₂),5.65%和0 (NO₂);ρ(O₃)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O₃)和ρ(NO₂)日变化呈负相关.      

减污降碳协同视角下沿海制造业发达地区产业结构调整路径研究

碳达峰碳中和是我国的重大战略决策,对推进产业转型升级和绿色发展具有重要意义. 实现经济增长与资源能源消耗、污染物和碳排放的总量与强度双控制,是推进“双碳”目标的重要支撑. 我国沿海地区制造业发达,污染物和碳排放量较大,寻找减污降碳协同增效路径对区域绿色转型具有重大现实意义. 本文以浙江省宁波市为对象,对全部经济门类的产业结构开展实证研究,运用多准则决策模型和情景分析法,以能源、水资源、4种主要污染物(化学需氧量、氨氮、二氧化硫、氮氧化物)和二氧化碳为约束条件建立了产业结构优化调整模型,将各产业增加值占比的变化程度作为决策变量,筛选出产业结构调整平稳、减排幅度大的调整方案. 制造业作为宁波市经济发展的主体,贡献了较高比例的污碳排放和能源资源消耗. 4.5%、5.5%、6.5%三种年均经济增速情景下宁波市通过产业结构调整实现减污降碳协同增效的潜力分析显示,2020—2030年预期可实现累计97%的经济增长,且能满足区域资源环境的约束限制. 面向2030年提出宁波市产业结构优化调整路径,建议严格控制高排放制造业的准入门槛,提升第一产业和采矿业的资源能源利用效率,推进电力、热力的生产与供应业等存量行业的减污降碳,鼓励发展高附加值的第三产业和循环经济产业.