基于OMI数据中国大气边界层SO2空间格局

利用OMISO₂遥感数据,在常见的0.125°、0.25°、0.4°3种不同精度下进行普通克里金插值,采用归一化的方法与地基数据进行相关性比较,择优选择0.125°插值精度,分析中国区域SO₂空间分布及影响SO₂变化敏感因子.结果表明：①全国范围内存在1个五级SO₂柱量值区域和4个四级SO₂柱量值区域,在空间上呈现聚集状分布;②在我国季风区,夏季风对二、三级SO₂柱量值区域面积减少贡献显著,四、五级SO₂柱量值区域基本不受夏季风影响;非季风区,冬季风是SO₂柱量值全面升高的主要原因.③影响因子方面,季风区四、五级柱量值区域,平均相对湿度对降低SO₂柱量值更明显,干沉降是SO₂柱量值降低的主要途径;三级柱量值区域,平均气温与SO₂柱量值高度负相关,冬季采暖和随中纬度环流地面流向低纬风速扩散形成三级柱量值区域;非季风区,平均气温和随降水湿沉降是主要影响因子.     

汤加火山喷发SO2全球传输扩散态势模拟研究

针对2022年1月汤加火山喷发SO₂全球扩散态势,采用拉格朗日粒子扩散模式(FLEXPART),基于卫星监测信息对SO₂源项进行评估和设计,在此基础上开展数值模拟(截至2022年2月20日).结果表明,火山喷发初期模式对SO₂南北扩散范围模拟偏窄,但随着时间演变与观测呈现逐渐吻合趋势;SO₂主体位于南半球,向西传输区域主要位于0～30°S纬度带,最大传输速度约22.5°/d,在研究时段跨赤道传输作用弱,对北半球和我国影响小;SO₂在西向传输过程中总体保持前高后低倾斜态势,传输最快高度和向上扩散最大高度分别位于27km和31km左右;截至2月20日,SO₂累积地面沉降已扩展至60°N以南全球大部分区域,主要区域位于0～50°S纬度带,沉降最强地区位于澳大利亚东部、汤加火山西北部和南美洲南部.研究结果可为汤加火山气候效应评估提供数据支撑和思路借鉴.     

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

福建省2005-2017年大气边界层SO2的时空变化特征

为研究近年来福建省SO₂污染的时空动态特征,利用臭氧观测仪（ozone monitoring instrument,OMI）卫星遥感反演的PBL（planetary boundary layer,大气边界层）SO₂柱含量数据,分析了2005-2017年福建省PBL SO₂柱含量的时空间分布特征.结果表明:①在长时间尺度上,PBL SO₂柱含量的变化趋势可分为2个时段,其中,2005-2011年PBL SO₂柱含量呈逐渐上升趋势,6 a增加了约0.027 DU,增长率约为6.12%;2011-2017年PBL SO₂柱含量呈下降趋势,7 a减少了约0.018 DU,下降率约为3.89%.②PBL SO₂柱含量呈明显的周期性变化特征,最小值和最大值分别出现在6月和12月,多年平均值分别约为0.383和0.555 DU.③PBL SO₂柱含量的3个高值区分别出现在沿海的福州市,厦门市、漳州市东部和泉州市西部,三明市和南平市部分地区,这3个高值区多年平均PBL SO₂柱含量分别约为0.505、0.495和0.485 DU.从城市尺度上来看,PBL SO₂柱含量最大值出现在厦门市,其多年平均值为（0.486±0.015）DU;其次为福州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.465±0.026）DU;最低值出现在漳州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.429±0.020）DU.④福建省PBL SO₂柱含量变化趋势在空间分布上存在明显的差异,不同时期、不同区域变化趋势不一致.2005-2011年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.18 DU,变化率范围为-25%~50%,PBL SO₂柱含量出现增长的区域主要是在高值区,如龙岩市西部、厦门市北部以及三明市东部等区域;2011-2017年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.15 DU,变化率范围为-29%~34%.2011-2017年福州市和厦门市PBL SO₂柱含量下降最为明显,减少了约0.10 DU,下降率约为25%.研究显示,卫星遥感估算的PBL SO₂柱含量具有一定的可靠性,可以用于区域SO₂污染的研究.      

河谷城市大气环境容量的研究

科学核算大气环境容量,对于合理确定污染物总量控制指标,进而实施大气污染管控措施、治理区域大气污染问题有重要意义.以河谷城市兰州市中心城区为研究区域,利用WRF模式模拟了研究区域的边界层高度及混合层平均风速,并根据地形条件,从污染气象角度给出了扩散单元面积,利用A值法（A为地理区域性总量控制系数）计算兰州市中心城区SO₂、NO_x及VOCs的大气环境容量;同时,将兰州市中心城区2016年SO₂和NO_x的排放总量与SO₂和NO_x的环境容量进行对比,结合区域环境质量监测资料说明大气环境容量设置的合理性.结果表明:①兰州市中心城区的A值具有季节性变化特征,其在春、夏两季较大,在秋、冬两季较小,春、夏两季A值较大的主要原因是边界层高度及边界层内的平均风速较大,而冬季则相反.②兰州市中心城区SO₂、NO_x和VOCs的大气环境容量分别为4.05×104、1.81×104和5.44×104 t/a.③2016年SO₂的实际年排放量（1.62×104 t）未超过大气环境容量限值（4.05×104 t）,尚有余量（2.43×104 t）,这与兰州市2016年4个环境空气质量监测点ρ（SO₂）年均值均达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的现状一致;NO_x的实际年排放量（3.16×104 t）已超过大气环境容量限值（1.81×104 t）,无环境容量（-1.35×104 t）,这与兰州市2016年4个环境空气质量监测点ρ（NO_x）年均值均超过GB 3095-2012二级标准值的现状一致.研究显示,采用A值法计算的兰州市大气环境容量符合区域污染扩散特征.      

中国省际SO2排放的环境学习曲线及减排潜力

基于2005年SO₂排放量,对人均SO₂排放量和万元产值SO₂排放量的区域分布格局及其成因进行了定量分析;同时,基于1992—2005年SO₂排放量和经济发展数据,建立了28个省区万元产值SO₂排放量随人均GDP变化的环境学习曲线;并以所建立的环境学习曲线为依据,分析了1992,1995,2000和2005年4个时段的环境负荷变化及SO₂的减排潜力.结果表明:经济发展水平越高的地区,万元产值SO₂排放的负荷越小,万元产值SO₂减排的潜力越小;反之,经济发展水平越低的地区,万元产值SO₂排放的负荷越大,万元产值SO₂减排的潜力越大.      

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

沈阳空气质量对到达地面太阳辐射的影响分析

利用沈阳国家基本气象站1961~2017年气象观测数据和沈阳市2013~2017年逐日空气质量监测数据,研究了沈阳市太阳辐射与空气质量变化特征,及空气质量对到达地面太阳辐射的影响.结果表明：20世纪90年代之后沈阳市太阳总辐射“变亮”与日照增多、大气清洁度增加有关,与总云量、水汽压基本不存在线性相关关系.太阳辐射与空气质量的季节特征相反,太阳总辐射总体为春夏季和初秋强、深秋和冬季弱,而SO₂、NO₂、CO、PM₁₀、PM_2.5质量浓度以及AQI指数为春夏季和初秋低、深秋及冬季高.在气象因子差异不大的情况下,空气质量情况是影响太阳辐射偏强或偏弱的关键因素,SO₂、NO₂、CO、PM₁₀、PM_2.5质量浓度偏低是沈阳2017年太阳总辐射、直接辐射异常强的主要原因之一.晴天情况下,沈阳空气质量三级较二级情况下太阳总辐射平均衰减了10%,直接辐射平均衰减了18%.12月下旬的晴天严重污染日,空气污染可导致直接辐射减少67%,总辐射减少34%.PM_2.5的削光作用更为明显,PM_2.5为首要污染物的晴天平均太阳直接辐射衰减明显大于以SO₂和PM₁₀为首要污染物的情况,虽然PM_2.5为首要污染物时的日平均散射辐射大于PM₁₀为首要污染物的情况,但不足以补充其对直接辐射的衰减,进而导致总辐射衰减.     

长三角地区大气NO2和CO2浓度的时空变化及驱动因子分析

以长三角城市群为研究对象,利用卫星遥感观测数据协同分析长三角地区大气NO₂和CO₂浓度的时空变化特征和驱动因子,揭示了长三角地区污染物和CO₂高浓度地区空间格局.结果表明长三角城市群地区大气NO₂和CO₂浓度的时空分布及变化特征呈现了受化石燃料燃烧和机动车排放等人为活动以及区域地形、地表覆盖、气候等自然条件的综合影响结果.大气NO₂和CO₂高浓度值围绕太湖明显呈口对西南向的U字形分布,一致于围绕太湖分布的杭州、上海、苏州、无锡、常州和南京等大型城市区域,以及安徽铜陵地区的工业排放区.大气NO₂浓度值呈现秋冬时期较高,夏季最低的季节分布特征.大气CO₂浓度受植被CO₂吸收和CO₂的积累影响,8~9月最低,4~5月最高.此外,随着人为排放活动的急剧减少,2020年1~3月的大气NO₂浓度比2019年同时期降低了50%以上,其中分布了以钢铁厂、燃煤厂为主的大型工业热源的城市NO₂浓度下降最多,如镇江、南京、马鞍山.     

2017—2020年武汉市大气污染物时空分布特征研究

为进一步了解武汉市大气污染时空分布特征,对2017—2020年武汉市主要大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂和O₃)进行了空间插值分析、时间变化分析以及与气象要素的相关性分析。结果表明：武汉市近4年环境空气质量达标率为72.98%。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂具有“冬高夏低”的“V”形特征,O₃呈“夏高冬低”的变化趋势。武汉市年均质量浓度超标的大气污染物主要有PM_2.5和PM₁₀,但其年均质量浓度均呈下降趋势,而O₃是年均质量浓度唯一处于上升状态的大气污染物,今后应重点关注颗粒物与臭氧污染。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂主要集中在武昌区、蔡甸区、青山区、江汉区、江岸区,而O<...     

降水量与城市大气环境关系——以113个环保重点城市为例

为研究降水量与大气污染物之间的关系,依据2017年全国113个环保重点城市大气质量数据,得出城市聚类空间分布规律及两者之间线性拟合方程。基于南北降水量分布特性与城市空气污染指数,采用模糊聚类法对具有不同亲疏程度的城市进行类别划分,运用Spearman相关性与拟合方程对大气污染特征值与降水量进行分析。结果表明：随着聚类种数增多,城市聚集在空间分布上由“环环相套”发展为“依流域分布”,降水量与大气污染物浓度呈现负向关联性,晋冀鲁豫陕省份污染最严重。采用Kolmogorov-Smirnov检验法,得出NO₂、O₃、PM_2.5总体分布符合正态分布,SO₂、PM₁₀、CO既不符合正态分布,也不符合均匀、指数分布,它们与降水量的相关系数为：-0.316、-0.238、-0.332、-0.617、-0.574、-0.695;线性拟合方程系数处于 [-0.031, -0.008] 之间,降水量与大气污染物浓度之间负相关性明显。研究结果有助于了解和认识降水量对城市大气环境变化的影响。     

商用V/W/Ti系脱硝催化剂表面SO3生成的反应机理

基于燃煤烟气SO₃生成与排放给电厂运行及大气环境带来的严重影响,研究了一种在役典型商用蜂窝型V/W/Ti系脱硝催化剂表面的SO₃生成反应动力学及反应机理.结果表明,反应温度与SO₂浓度是影响催化剂表面SO₃生成的关键因素.在SO₂浓度为400×10^-6时,当反应温度从300℃升至360℃,SO₂-SO₃转化率从0.2%提高至0.65%,温度达到400℃后,催化剂表面V₂O₅活性增加更为显著,SO₂-SO₃转化率从0.65%增2.3%,SO₃生成反应的表观速率常数增加近3倍.SO₃在催化剂表面的生成路径为：SO₂与V⁵⁺-OH反应生成中间产物VOSO₄与HSO₄^-,随后进一步反应生成SO₃.SO₂主要通过其在催化剂表面的吸附、转化过程影响SO₃的生成,其本征动力学反应级数为0.52.O₂的本征动力学反应级数为0,SO₃生成反应可以在无O₂条件下进行,O₂存在会促进反应进行,但不会改变反应路径.     

徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化

通过2013~2017年徐州市环境监测资料分析季风影响下主要大气复合污染物PM_2.5和O₃的相关性,并基于气象观测资料进一步探究PM_2.5和O₃相互作用机制的季节变化特征.结果表明：夏季风季节,PM_2.5和O₃呈正相关,相关系数高达0.56;冬季风季节,PM_2.5和O₃呈负相关,相关系数为-0.34,均通过了99%的置信检验,表明徐州市PM_2.5和O₃相互作用呈现相反的季节变化.夏季风季节,太阳辐射强,气温较高,大气氧化性较强,O₃主导大气氧化性,大气氧化性通过促进二次颗粒物生成使得PM_2.5浓度升高,夏季风季节以O₃对PM_2.5的促进作用主导城市大气复合污染变化;冬季风季节,太阳辐射弱,气温较低,大气氧化性较弱,高浓度的PM_2.5削弱太阳辐射抑制大气光化学,导致O₃生成率降低,冬季风季节以PM_2.5对O₃的抑制作用主导城市大气复合污染变化.     

广州城区近地面层大气污染物垂直分布特征

为更好地了解广州城区近地面层大气污染物的扩散与输送过程,利用广州塔4层大气污染物垂直梯度观测平台(高度分别为地面、118、168和488 m)于2014年1月—2015年12月对多种大气污染物进行连续观测,分析了广州城区近地面层大气污染物的垂直分布特征.结果表明:①ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁)、ρ(NO₂)和ρ(NO)随高度的上升而降低,其中ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)在低层(地面点位)—高层(488 m点位)的递减率分别为35%、30%和26%,ρ(NO₂)和ρ(NO)分别为75%和84%;ρ(O₃)随高度上升而增加,其低层—高层的增长率为135%;ρ(SO₂)和ρ(CO)则随高度上升先增后减.②除ρ(O₃)外,其余污染物浓度均符合“冬强夏弱”的季节特征,ρ(O₃)则在夏秋季较高,春冬季较低.冬季ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(NO₂)和ρ(NO)高、低层间差异为全年各季最大,分别为38.6、18.5、49.4和31.9 μg/m3.③各污染物小时浓度日变化特征均不同程度地受混合层发展过程的影响,各高度污染物浓度在一天中混合层高度最高的时段(12:00—17:00)最接近,而在其余时段分层较明显.除O₃外,其余污染物质量浓度在中、低层大致呈早晚双峰分布,而在高层大致呈单峰分布.ρ(O₃)则在各层均保持单峰分布,峰值一致出现在14:00.④对一次典型污染过程分析发现,不同高度的ρ(PM_2.5)和ρ(NO₂)最大差值分别可达183.0和148.0 μg/m3,ρ(PM_2.5)显著地受到本地近地面污染源的影响,污染物高浓度区域主要集中在488 m以下.      

天津机场区域大气NO2及O3影响因子研究

在紧邻天津机场跑道的点位对机场区域大气常规污染物开展连续监测,应用广义加性模型（GAM）,针对2017年3月1日~2018年2月28日间的NO₂及O₃,识别其影响因子,并确定因子贡献率.选取因子包括环境因子（SO₂、NO、NO₂、O₃、CO、PM_2.5、PM₁₀、前一小时NO₂/O₃浓度）,气象因子（风向、风速、温度、露点温度、修正海压）及航空活动因子（起飞、着陆）.结果显示：机场区域NO₂日均值为17.6~123.6μg/m³,超标天数共计38d,占比约13%;O₃日均值为1.0~276.1μg/m³,超标天数占比26%,污染主要集中在夏季;环境因子是主要影响因子,累积贡献率在56%~89%;航空活动作为区域重要污染源,对大气NO₂、O₃存在一定影响,最高贡献率可达20%;气象因子相对贡献较低.全部GAM的Adj-R²为0.85~0.96,筛选的影响因子能够有效解释区域环境空气污染物浓度的变化.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.