河北省某大型焦化厂地下水中多环芳烃的污染特点、源解析及生态风险评价

为研究焦化厂地下水中美国EPA优先控制的16种多环芳烃(PAHs)的分布特点和污染来源,本研究联合使用统计技术、正定矩阵因子分析(PMF)模型和风险商值法,深入分析了焦化厂地下水中PAHs的分布规律,定量解析了PAHs的污染来源,并且对其生态风险进行了科学评价.结果表明,焦化厂地下水中16种PAHs的总检出率较高,达到46.7%.地下水中∑₁₆PAHs的浓度范围是n.d.～444.9μg·L^-1,均值为1.88μg·L^-1.不同生产车间地下水中PAHs的浓度存在明显差异,其中污染最重的车间位于焦油精制区,地下水中∑₁₆PAHs的浓度为444.92μg·L^-1.应用PMF源解析模型,识别出该焦化厂地下水中PAHs有二类污染源：一是石油的燃烧源,二是煤和生物质燃烧以及石油类的泄漏,二种污染源对焦化厂地下水中PAHs的贡献率分别为38.6%和61.4%.焦化厂地下水中∑₁₆PAHs处在高生态风险等级,且有53.4%的地下水采样点单体PAHs的生态风险处在高风险等...     

兰州河谷盆地大气多环芳烃干沉降通量及来源

利用大气被动干沉降采样技术对兰州河谷盆地13个采样点的15种USEPA优控PAHs的大气干沉降进行了观测研究,并对其污染特征及来源进行了解析.结果表明15种PAHs的年大气干沉降通量范围为7.48~53.94μg·(m~2·d)~(-1),均值为18.65μg·(m~2·d)~(-1);采暖期和非采暖期干沉降通量均在交通最为密集的采样点东岗桥最高,分别为60.85和47.03μg·(m~2·d)~(-1),植被较好的城区黄河边白塔山最低,分别为8.16和6.80μg·(m~2·d)~(-1),背景点官滩沟明显低于其他各采样点,为6.73μg·(m~2·d)~(-1)和4.92μg·(m~2·d)~(-1);PAHs干沉降的族谱特征为:两季节均以3、4环的Phe、Flua、Flu和Pyr为主要污染物,所占比例分别为采暖期87.53%、非采暖期82.73%,而非采暖期5、6环所占比例高于采暖期,推断可能由于较轻组分PAHs由于气温较高易挥发所致;利用主成分分析法进行源解析,结果表明:PAHs大气干沉降主要来自汽车尾气和燃煤炼焦,除交通采样点(东岗桥)外,采暖期燃煤、炼焦为主要贡献源,非采暖期以汽车尾气排放贡献为主.此外,本研究还运用干沉降模型,利用气象数据对城区(城关区环境保护局,JCZ)、工业区(西固区兰苑宾馆,LLH)和七里河区交通干道(职工医院,ZGH)采样点位的大气PAHs干沉降速率进行了模拟计算,3个采样点年均沉降速率分别为0.20、0.15和0.17 cm·s~(-1),相对较小,该沉降速率由该处的风速、气温和下垫面性质等综合气象条件决定.模拟计算与观测的3、4环组分干沉降通量值处于同一数量级,模拟通量值略大于观测值,4环PAHs吻合较好,而3环组分在观测过程中有部分挥发损失.     

博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

PMF和PCA/MLR法解析上海市高架道路地表径流中多环芳烃的来源

以上海市内环高架道路径流中的多环芳烃(PAHs)为研究对象,于2012年7~9月,实测了8场降雨的道路径流中的PAHs,了解了城市交通干道径流中PAHs的污染状况,并采用正定矩阵因子分解(PMF)和主成分分析/多元线性回归(PCA/MLR)两种模型对径流中的PAHs进行源解析.因子分析表明,径流中Σ16 PAHs的浓度范围为1.585~7.523μg·L-1,两种模型对于PAHs的来源有较为一致的判定.交通源为高架道路地表径流中PAHs的主要来源,PMF和PCA/MLR得到的源贡献率分别为37.7%和44.3%,其余3种来源石油源、燃气源和其他源,PMF得到的源贡献率依次为21.9%、26.4%、14.0%;与之对应,PCA/MLR得到的源贡献率依次为28.9%、18.3%、8.5%.PMF和PCA/MLR模型的计算值与实测值拟合较好,相关系数分别为0.961和0.997.     

博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(Pas-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究。结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6.38~245.43 ng·m-3和2.33~74.76 ng·m-3;采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布。采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0.45~18.10μg·(m2·d)-1和0.25~8.15μg·(m2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点。整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3~4环PAHs为主。比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧;HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响。     

北黄海大气多环芳烃干沉降通量研究

在北黄海沿岸的獐子岛、老虎滩和小麦岛进行为期1 a的大气采样,分析了大气颗粒物和气相中15种多环芳烃(PAHs)的浓度,计算了其沉降通量.结果表明,三个采样点PAHs干沉降通量分别为10 196 ng/(m2·d)(獐子岛)、16 749ng/(m2·d)(老虎滩)和18 982 ng/(m2·d)(小麦岛),且气态P...     

黄河中下游水体中多环芳烃的分布及来源

对小浪底至山东东明段黄河干、支流水、悬浮物和沉积物进行了采样分析.结果表明,干流水相∑15PAHs浓度范围为179～369ng/L,其中除焦巩桥外其它断面苯并(a)芘均超过国家饮用水标准;支流水相浓度均高于相应干流,尤其是富含低环PAHs的孟州一干渠对干流沉积相浓度有较大影响.与水相相比,悬浮、沉积相中PAHs检出种类较多,干流悬浮相∑13PAHs浓度范围为54～155μg/kg,且各环PAHs与悬浮相中TOC含量间存在一定正相关.干流沉积相∑13PAHs浓度范围为31～133μg/kg,其4、5、6环P     

城市土壤不同粒径组分PAHs污染特征

利用湿筛法,将采自上海市不同土地利用类型下的表层土壤分成63、63~125、125~250、250~500和500μm 5种粒径组分,测定其16种美国环境保护署优控的多环芳烃(PAHs)含量。∑16PAHs浓度范围为5.2~125.6μg/g,金山石化区污染物浓度最高。不同粒级污染物浓度差别较大,最高值集中在125μm的粗砂粒部分,最低值出现在63μm粒径组分。除商业中心区外,各粒级组分中多环芳烃均以4环及以上多环芳烃为主。低环(2~3环)、中环(4环)、高环(5~6环)PAHs和∑16PAHs与土壤中总有机碳(TOC)、黑碳(BC)均呈显著性正相关(P0.01)。有机碳标准化PAHs浓度表明,有机质结合PAHs能力在125~250μm粒径组分最强,在63μm粒径组分最低。源解析表明样品土壤中PAHs主要来源于燃烧,住宅区虎丘、商业区金茂大厦地区土壤中PAHs部分可能源于石油泄漏。     

三峡库区典型消落带冬季多环芳烃大气-植物/土壤交换过程与通量

三峡大坝每年周期性“蓄水-放水”，形成水位落差巨大的消落带，库区内污染物环境地球化学行为随之发生变化.以冬季淹没期消落带多环芳烃为研究对象，采集成对大气（n=16）、植物（n=12）和土壤样品（n=12），采用气相色谱/质谱法（GC/MS），分析USEPA 16PAHs浓度水平，解析来源，估算大气-地表、大气-植物等多介质交换通量.结果表明：大气、土壤和植物中PAHs浓度为5.65~13.47ng/m³、70.86~135.44ng/g和78.23~1084.72ng/g，平均值分别为（8.58±2.78） ng/m³、（90.10±22.18） ng/g和（360.36±309.54） ng/g.大气中PAHs以2~3环为主（62.3%），植物中PAHs以3~4环为主（73.7%），土壤中PAHs以3环和5环为主（52.1%）.特征分子比值法揭示煤、生物质燃烧是植物PAHs的主要来源，以石油为主的化石燃料燃烧是大气和土壤PAHs主要来源.“一室模型”表明，植物吸收PAHs的主要途径为植物-气相之间动态平衡限制下的气沉降.“逸度模型”表明，3环和4环PAHs气-土交换通量分别为-19.20和-0.14，主要是从土壤向大气挥发，5~6环PAHs气-土交换通量为0.89，主要是由大气向土壤沉降.大气中颗粒态PAHs干沉降通量为293.35~833.61ng/m²·d，平均值为517.82ng/（m²·d），以5~6环（59.02%）为主.本研究探讨了冬季PAH多介质交换过程，揭示了植物和土壤对于不同单体的吸收和沉降角色，为进一步研究库区不同季节PAH环境地球化学循环提供基础数据.     

应用VSD动态酸化模型确定区域酸沉降控制目标研究

为了控制区域酸沉降污染,需要制定科学的区域大气酸沉降控制目标.本研究建立了应用VSD动态模型的多点位模拟和累积频率分布曲线统计方法,通过模拟各酸沉降情景下某一目标年区域内土壤理化特性的变化确定其酸沉降控制目标.将此方法应用于广州-东莞-惠州地区,在现场测量区域内25点位土壤特征的基础上,应用VSD模型模拟各点位土壤特征对酸沉降的响应,再将模拟结果绘制成累积频率分布曲线,据此确定该区域酸沉降控制目标.结果表明,单独控制S沉降时,若使得该区域生态保护率达到80%,则短期和长期S沉降的控制目标分别为7.68~12g/(m2×a)和10.24~16g/(m2×a);若生态保护率为95%,短期和长期S沉降控制目标分别为5.12~8g/(m2×a)和7.68~12g/(m2×a).同时控制S和BC沉降时,若生态保护率为80%,当BC沉降为6.4~12.8g/(m2×a)时,短期和长期S的控制目标分别为2.56~4g/(m2×a)和5.12~8g/(m2×a);当BC沉降为4.8~9.6g/(m2×a)时,S的控制目标为2.56~4g/(m2×a).若生态保护率为95%,当BC沉降为6.4~12.8g/(m2×a)时,短期和长期S的控制目标分别为0.64~1g/(m2×a)和5.12~8g/(m2×a);当BC沉降为4.8~9.6g/(m2×a)时,短期和长期S的控制目标分别为0.64~1g/(m2×a)和2.56~4g/(m2×a);当BC沉降量降至2~4g/(m2×a),则80%和95%生态保护率下的S控制目标均为0.64~1g/(m2×a).     

哈尔滨大气中PAHs的污染源解析

通过将比值法、主成分分析和正定矩阵分析法相结合对大气中PAHs的污染源进行了解析,结果表明,煤的燃烧和汽车尾气的排放是PAHs的主要污染源,冬季,煤的燃烧是主要污染源,其贡献率为60.6%,其次为汽车尾气排放(34.4%),其他季节,汽车尾气的排放和燃煤污染是主要的污染源,其贡献率分别为59.3%和17.1%。通过等效毒性当量因子计算得到,哈尔滨大气中BaP当量浓度冬季为7.751 9 ng/m3,其他季节为0.688 6 ng/m3,均符合中国规定的10 ng/m3。     

淮北矿区煤矸石多环芳烃污染特征及毒性评价

利用气相色谱-三重四级杆质谱（GC-MS/MS）对采自刘桥二矿的13件煤矸石样品（7件新鲜煤矸石样品,6件风化煤矸石样品）中16种优先级母体多环芳烃（16PAHs）和烷基多环芳烃（a-PAHs）进行了定性和定量分析.结果表明：煤矸石中不仅含有16PAHs,而且含有对应的a-PAHs,后者含量（均值587.88ng/g,n=13）普遍高于前者（均值505.23ng/g,n=13）.16PAHs以萘,菲,䓛为主,分别占16PAHs总和的15%,33%和15%;a-PAHs则以烷基萘与烷基菲为主,分别占a-PAHs总和的22%与40%.风化样品中∑16PAHs及∑a-PAHs含量均高于新鲜样品,仅苯并[a]芘,二甲基取代菲风化后含量降低,相对应的一甲基苯并[a]芘（C1-BaP）,菲在风化后升高.特征比值法显示,煤矸石样品满足0<C₀/（C₀+C₁-C₄） PHE<0.25,0.2<C₀/（C₀+C₁-C₅） NAP<0.55,且运用这一比值对煤炭,石油,沉积物样品进行分析也有较好的分散度,能够用于区分煤矸石源PAHs.毒性评价显示煤矸石中BaP等效浓度达到194.60ng/g,a-PAH尤其是C₁-BaP贡献了大部分的毒性风险.本文为PAHs源解析提供了煤矸石来源的基础实验数据及判定此来源的特征比值,并揭示了煤矸石中PAHs可能具有的潜在生态风险.     

若尔盖高原湿地地表水与大气湿沉降中有机氯农药和多氯联苯研究

采用高分辨率气相色谱-高分辨率质谱联用法分析位于青藏高原东缘的若尔盖高原牧场地表水和大气湿沉降中有机氯农药(OCPs)和多氯联苯(PCBs)异构体含量的季节分布特征,探讨持久性有机污染物(POPs)在边远清洁地区的地球化学行为.结果表明,若尔盖地区地表水中∑HCHs、∑DDTs、HCB、∑6PCBs平均浓度分别为0.90,1.36, 0.95,1.35ng/L.大气降水中OCPs和PCBs平均浓度分别为0.363,0.118ng/L,最大值出现在11月初冬的降雪样品中.异构体按平均浓度排序为HCB > PCB28 > p,p’-DDD > p,p’-DDE > α-HCH > γ-HCH.PCBs以PCB28和PCB52为主,除少量的PCB101外,其余高氯代PCB化合物都未在沉降样品中检出.∑HCHs、∑DDTs、∑PCBs的大气沉降通量分别为0.058~0.268,0.087~0.311,0.049~0.188ng/(m2·d).高海拔地区POPs大气沉降模式可分为“海拔梯度降水型”和“高原型”2类.类似于极地冷凝作用,高原型降雪中的POPs的沉积通量高于降雨沉降通量,但持久性较强的PCB138、PCB153和PCB180则缺失.这一结果验证了高空大气远程迁移和局地的高山冷凝效应的区别.     

昆明松华坝水库沉积物中PAHs垂直分布特征及其来源

为揭示昆明松华坝水库人类活动对PAHs（多环芳烃）的影响程度及其污染历史,研究了松华坝水库2根沉积柱（包括集水区人口较密集的1号柱和以山地为主的2号柱）中16种PAHs的垂直分布特征及其来源.结果表明:1号、2号柱中∑₁₆PAHs（16种PAHs总量）分布范围分别为155.9~471.3和100.7~316.3 ng/g,但1号柱污染程度高于2号柱,可能与其集水区较高的人为排放有关.1号柱中∑₁₆PAHs整体随采样深度的下降而降低,2号柱则随采样深度的下降而增长;这2根柱子PAHs的组成相似,沉积物中PAHs均以2环的Nap（萘）和3环的Phe（菲）为主（二者占比高于50%）,高致癌性的4~6环PAHs也有较大占比.分子比值法和正定矩阵因子分解法结果显示,1号柱中PAHs主要来源顺序为生物质燃烧源（38.8%）>石油源（34.7%）>煤炭燃烧源（13.4%）>石化燃料燃烧源（13.1%）,2号柱主要来源为石油源（44.4%）>生物质燃烧源（26.2%）>煤炭燃烧源（15.3%）>石化燃料燃烧源（14.1%）,反映了集水区人类活动方式与强度对沉积物中PAHs的控制作用.      

武汉市洪山区春季PM2.5浓度及多环芳烃组成特征

分析了武汉市洪山区2014年春季PM2.5的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)测定了多环芳烃(PAHs)的组成.结果表明,PM2.5的质量浓度为47.99～195.87μg/m3,平均质量浓度为(101.34±32.49)μg/m3,超标天数占总监测天数的81.82%;PM2.5质量浓度与各气象要素间的相关性不显著.PM2.5中PAHs日均浓度变化范围为8.44~34.45ng/m3,平均浓度为21.48±7.03ng/m3,其中4环PAHs的含量最高,达到11.72ng/m3,占总PAHs浓度的54.56%,结合典型污染来源中PAHs的特征比值和数学统计中主成分分析法,判断出其主要污染来源为车辆排放、燃烧源和燃煤源;PAHs日均总毒性当量(∑BaPeq)浓度范围为1.10~5.46ng/m3,平均值为2.99ng/m3,日均超标率达到60.61%.     

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

和田市城区PM2.5化学组成特征及来源分析

为了解中国极干旱区域和田市城区大气PM_2.5的组成特征及污染水平,于2014年1-12月采集和田市城区大气PM_2.5样品,并用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）、离子色谱仪（IC）、电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）及元素分析仪分析其中PAHs（多环芳烃）、金属元素、水溶性无机离子、OC（有机碳）和EC（元素碳）等化学组分.结果表明,采样期间和田市城区大气PM_2.5质量浓度年均值为（770.11±568.01）μg/m3,呈夏季最高、冬季最低趋势;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC、∑₁₆ PAHs（总多环芳烃）分别占PM_2.5质量浓度的15.292%、9.789%、4.246%、0.331%、0.015%.利用PMF（正交矩阵因子分解法）分别对PM_2.5中PAHs和金属元素、水溶性无机离子、OC、EC进行来源解析表明,PAHs主要来源为煤和汽油燃烧排放（13.91%）、生物质燃烧（33.98%）、天然气燃烧（52.11%）;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC的主要来源为土壤尘（56.49%）、油类燃烧（25.49%）、机动车排放（10.09%）、燃煤及生物质燃烧（7.93%）.研究显示,采样期间沙尘对和田市城区大气PM_2.5组成影响较大,是该地区大气污染来源的主要因素.      

Source and deposition of polycyclic aromatic hydrocarbons to Shanghai, China

Despite recent efforts to investigate the distribution and fate of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in air, water, and soil, very little is known about their temporal change in wet deposition. As a result of increased attention to public health, a large-scale survey on the deposition flux and distribution of PAH contamination in rainwater was urgently conducted in Shanghai, China. In this study, 163 rainwater samples were collected from six sites, and 15 PAH compounds were detected by the use of a simple solid phase microextraction (SPME) technique coupled with gas chromatography-mass spectrometry. The dominant PAH species monitored were naphthalene, phenanthrene, anthracene, and fluoranthene. The concentration of total PAHs per event was between 74 and 980 ng/L, with an average value of 481 ng/L, which is at the high end of worldwide figures. The annual deposition flux of PAHs in rainwater was estimated to be 4148 kg/yr in the Shanghai area, suggesting rainfall as a major possible pathway for removing PAHs from the atmosphere. Diagnostic analysis by the ratios of An/178 and Fl/Fl+Py suggested that combustion of grass, wood, and coal was the major contributor to PAHs in the Shanghai region. Back trajectory analysis also indicated that the pollutant sources could be from the southern part of China.     

黄淮平原农田土壤中多环芳烃的分布、风险及来源

对227个黄淮平原农田表层土壤样品中16种多环芳烃(PAHs)含量进行了调查,并对其致癌风险和来源等进行了分析.结果表明,有15种PAHs被普遍检出,各单体检出率在23.3%~100%之间(苊烯未检出).土壤中PAHs总量(∑PAHs15)为33.44~1246μg/kg,平均值为152.4±166.2μg/kg,且以4环及4环以上PAHs为主,其中16.7%的样品中PAHs含量达到了污染水平(>200μg/kg),与国内外其他地区相比,黄淮平原农田土壤中PAHs含量处于相对较低水平.黄淮平原农田土壤7种致癌性PAHs毒性当量浓度(TEQBap)占总毒性当量浓度的98.27%,其中苯并(a)芘(Bap)潜在致癌风险最大.同分异构体比值法和主成分分析结果表明黄淮平原农田土壤中PAHs的主要来源是汽油、柴油高温燃烧、以及煤和秸秆燃烧.相关性分析表明有机质含量与∑PAHs15及PAHs单体含量具有显著相关性,表明有机质是影响PAHs在土壤中含量、空间分布及归趋的一个重要因素.     

贵阳市秋冬季PM2.5中重金属污染特征、来源解析及健康风险评估

为掌握贵阳市大气PM_2.5中重金属的污染特征、潜在来源和健康危害,于2017年10月—2018年2月白天(08:00—19:00)、夜间(20:00—翌日07:00)连续采集秋、冬两季大气颗粒物PM_2.5样品(n=202),采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法,检测样品中10种重金属(Pb、Cd、Cr、As、Zn、Mn、Co、Ni、Cu和V)含量,分析其昼夜质量浓度特征及变化规律,运用PMF(正定矩阵因子分析)模型和HMHR(健康风险评价模型)分别探讨其来源及健康风险.结果表明:①秋、冬两季大气颗粒物ρ(PM_2.5)日均值分别为(53±18)(62±20)μg/m3,均低于GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准(75 μg/m3);ρ(As)、ρ(Zn)和ρ(Mn)均呈冬季高于秋季的特征,其他元素变化不明显.②白天ρ(PM_2.5)为(61±20)μg/m3,稍高于夜间〔(58±24)μg/m3〕;ρ(Pb)白天低于夜间,ρ(Ni)、ρ(Mn)、ρ(Zn)和ρ(Cu)则白天高于夜间,其他元素昼夜质量浓度无明显差异.③PMF模型分析表明,交通污染、燃煤、工业冶金和土壤扬尘是采样期间10种重金属的主要来源,其贡献率分别为39%、37%、14%、10%.④HMHR结果表明,Cd和Mn对儿童存在非致癌风险,其他重金属元素对人群无非致癌风险.致癌元素As、Cr和Cd的致癌风险值介于4.3×10-6~4.4×10-5之间,对人群可能存在致癌风险;而Ni和Co的致癌风险值均低于可接受水平(10-6).研究显示,贵阳市秋、冬两季PM_2.5中重金属污染水平整体较低,交通污染和煤炭燃烧是其主要来源,重金属元素中Cd、Mn、As和Cr对人群存在一定的健康风险.