重庆市典型城区PM2.5含碳气溶胶季节变化和来源解析

于2015年10月、12月和2016年3月、8月在重庆大学A区采集秋、冬、春、夏4个季节PM_2.5样品,观察其微观形貌,分析含碳气溶胶及其碳组分的浓度水平,并探讨其季节变化及进行来源解析.结果表明,重庆沙坪坝区PM_2.5中有机碳（OC）、元素碳（EC）、烟灰（char）和烟炱（soot）的年均质量浓度分别为20.66、6.16、5.42和0.74 μg·m^-3.OC季节变化显著,冬季最高,夏季最低;EC秋季最高,冬季最低,但与其它季节相差不大;char表现为秋季 > 春季 > 冬季 > 夏季;soot表现为秋季 > 夏季 > 春季 > 冬季.正定矩阵因子（PMF）解析出3个因子,分别代表生物质/煤燃烧和道路扬尘的混合源（52.7%）、汽油机动车排放源（22.9%）和柴油机动车排放源（24.4%）.机动车尾气是秋、春和夏3个季节含碳气溶胶的主要来源,冬季主要受煤炭/生物质燃烧和道路扬尘混合源的影响.秋季污染事件可能是因为本地及周边城市汽油车通行量增加,冬季污染事件可能是本地煤炭/生物质燃烧排放增加和周边农村地区输入的共同作用,春季污染事件可能与来自西北方向的沙尘长距离传输有关.     

重庆典型城区PM2.5生物标志物组分特征及源指示

于2015年10月~2016年8月在重庆大学A区采集秋冬春夏4个季节PM_2.5样品（n=77）,分析生物标志物（n-alkanes、UCM、藿烷和甾烷）组分特征,探讨季节变化和对来源的指示.结果表明,重庆沙坪坝区PM_2.5中Σn-alkanes （C₁₁~C₃₈）和UCM年均浓度分别为328.69ng/m³和2.52μg/m³,均为冬季最高,夏季最低.28n-alkanes PMF源解析识别出4个因子：化石燃料燃烧（23.45%）、化石燃料残留（29.1%）、生物质燃烧（21.35%）和高等植物蜡排放（26.1%）.UCM与可分离烷烃组分比例（U：R）为1.29~3.33.夏季U：R最低,可能是受温度和光照的驱使,微生物和植物的生命活动旺盛所致.藿烷Ts/Tm、C30αβ/C31αβ（22R）和C31αβ（22S）/（22S+22R）的年均值分别为1.15,5.26和0.59,指示以机动车尾气排放为主的高成熟度石油烃输入.甾烷C29αββ/（ααα+αββ）和C29ααα（20S）/（20S+20R）的年均值分别为0.40和0.53,主要指示高成熟度化石燃料残余物输入.PSCF分析表明,Σn-alkanes的潜在源区主要集中在四川东南部和重庆西部及其相接壤附近区域,UCM的潜在源区主要分布在四川东南部.     

重庆市主城区O3污染时期大气VOCs污染特征及来源解析

2020年8月底至9月初,重庆市主城区发生了持续时间近2周的O₃污染过程.期间,在主城区3个观测站点利用苏玛罐和DNPH采样柱采集的环境空气VOCs样品,研究了O₃污染期间VOCs组分特征、光化学反应活性及来源解析.结果表明,观测期间重庆市主城区TVOCs平均体积分数为45.08×10^-9,各组分体积分数排序依次为OVOCs、烷烃、卤代烃、烯烃、芳香烃和炔烃.体积分数较高的VOCs物种是甲醛、乙烯和丙酮,三者之和占比TVOCs超过30%.OVOCs和烯烃对· OH消耗速率（L_i^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）均具有较大的贡献,是生成O₃的关键VOCs组分;其中,OVOCs组分中主要的活性物种为甲醛、乙醛和丙烯醛,烯烃组分中主要的活性物种为异戊二烯、乙烯和正丁烯.VOCs中二甲苯与乙苯的比值较低,并且两者呈现显著的相关性,表明主城区大气中VOCs气团老化程度高,同时还受到其他区域远距离传输的影响.PMF受体模型解析结果显示,主要有5种VOCs来源,依次为二次生成源（27.67%）、机动车尾气源（26.56%）、工业排放源（17.86%）、植物源（14.51%）和化石燃料燃烧源（13.4%）.     

重庆废弃煤矿区表层土壤多环芳烃污染特征及风险评价

随着煤炭行业的萧条,废弃煤矿逐渐增加。为有效管理和改善矿区废弃地环境生态系统,采集废弃22年的重庆中梁山马家沟煤矿区内18个表层土壤样品和1个煤矸石样品,以及矿区之外的2个背景土壤样品,分析样品中多环芳烃（USEPA 16 PAHs）、正构烷烃（n-alkanes）、汞（Hg）和有机质（OM）含量水平。结果表明,表层土壤中PAHs的平均含量为170.3 ng/g,低于我国正在运行的煤矿区土壤PAHs含量水平,高于山区背景土壤PAHs含量水平。主成分分析（PCA）结果表明煤燃烧释放和原煤残渣分别贡献78.3%和17.6%,是表层土壤中PAHs的主要来源。PAHs与n-alkanes的相关系数r=0.83（P<0.01）,表明土壤中两者具有类似的输入途径和富集行为。PAHs与Hg之间不存在相关性,表明煤矿长期废弃后,这两种与矿区活动释放有关的污染物的环境归趋有显著差异。PAHs和OM之间也不存在相关性,表明与煤矿相关的有机质来源已经被植物、微生物的分泌物质及其残体的有机质替代,生态环境正逐步恢复。风险评价结果表明PAHs含量水平相对安全。值得注意的是,Hg含量超过农用地土壤污染风险筛选值。因此,政府对矿区旧址的土地利用应当基于多污染参数的叠加结果,避免单一指标的片面性评价与诊断。     

中国典型城市群PM2.5污染特征研究进展

为进一步梳理近年来我国城市区域大气PM_2.5污染防治方面的研究成果,基于我国31个城市PM_2.5污染现状,以城市群为视角,总结了京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群PM_2.5组成与污染特征,分析了PM_2.5及其含碳气溶胶、水溶性无机离子、地壳元素等的整体特征,并在城市群间进行对比分析.结果表明:①3个城市群的ρ（PM_2.5）高低顺序依次为京津冀城市群>川渝城市群>长三角城市群,长距离传输使PM_2.5污染成为京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群面临的共同问题.②3个城市群的PM_2.5中均以SNA和OC为主,尽管ρ（PM_2.5）水平有下降趋势,但个别污染物（如SNA）略呈上升趋势.③京津冀城市群与川渝城市群的ρ（OC）接近,并且均高于长三角城市群的80%,较高的ρ（OC）/ρ（EC）反映我国城市群普遍存在SOC污染.④各城市群PM_2.5监测网（如监测时间和采样方法）发展水平迥异,城市群之间的相互影响和传输机制尚不清楚.建议今后的研究向以下几个方面扩展:①对城郊乡村等大气背景点,以及水库、湖泊等地化循环的重要源汇区域开展研究.②针对同一区域开展采样时段更长且研究方法和分析手段上保持一致的研究.③借用国外经验公式时需考虑我国国情,对基础研究方法开展一系列优化,建立符合我国国情的标准化研究方法.      

三峡库区典型消落带冬季多环芳烃大气-植物/土壤交换过程与通量

三峡大坝每年周期性“蓄水-放水”，形成水位落差巨大的消落带，库区内污染物环境地球化学行为随之发生变化.以冬季淹没期消落带多环芳烃为研究对象，采集成对大气（n=16）、植物（n=12）和土壤样品（n=12），采用气相色谱/质谱法（GC/MS），分析USEPA 16PAHs浓度水平，解析来源，估算大气-地表、大气-植物等多介质交换通量.结果表明：大气、土壤和植物中PAHs浓度为5.65~13.47ng/m³、70.86~135.44ng/g和78.23~1084.72ng/g，平均值分别为（8.58±2.78） ng/m³、（90.10±22.18） ng/g和（360.36±309.54） ng/g.大气中PAHs以2~3环为主（62.3%），植物中PAHs以3~4环为主（73.7%），土壤中PAHs以3环和5环为主（52.1%）.特征分子比值法揭示煤、生物质燃烧是植物PAHs的主要来源，以石油为主的化石燃料燃烧是大气和土壤PAHs主要来源.“一室模型”表明，植物吸收PAHs的主要途径为植物-气相之间动态平衡限制下的气沉降.“逸度模型”表明，3环和4环PAHs气-土交换通量分别为-19.20和-0.14，主要是从土壤向大气挥发，5~6环PAHs气-土交换通量为0.89，主要是由大气向土壤沉降.大气中颗粒态PAHs干沉降通量为293.35~833.61ng/m²·d，平均值为517.82ng/（m²·d），以5~6环（59.02%）为主.本研究探讨了冬季PAH多介质交换过程，揭示了植物和土壤对于不同单体的吸收和沉降角色，为进一步研究库区不同季节PAH环境地球化学循环提供基础数据.     

三峡库区消落带表层沉积物生物标志物时空变化与来源分析

受三峡大坝季节性“蓄水-放水”影响,三峡库区消落带每年呈“淹没-落干”周期性变化,库区内有机质环境地球化学过程也随之改变.基于此,于2018年3月和9月带采集淹没期和落干期表层沉积物成对样品(n=16×2=32),GC-MS分析生物标志物(正构烷烃、未分离复杂混合物、藿烷和甾烷),探讨不同时期有机质时空变化与来源组成.结果表明,落干期和淹没期正构烷烃(C₁₀~C₄₀)浓度分别为(14.09±4.05)μg/g和(16.25±3.91)μg/g,UCM为4.28~28.62μg/g,表明存在石油烃类污染.正构烷烃短链与长链比(L/H)在落干期和淹没期平均值分别为(0.90±0.56)、(0.74±0.15),指示落干期为低等生物与陆源高等植物的混合有机质输入,淹没期则以陆源输入为主.碳优势指数CPI平均值分别为(1.66±0.32)、(1.70±0.33),指示化石燃料与高等植物的混合贡献.正构烷烃主峰碳数(Cmax)与浓度特征揭示落干期藻类、细菌和水生植物源输入比淹没期高.库区上游多以水生、高等植物源为主,而下游则以细菌、浮游藻类低等输入居多.藿烷类(C₂₇、C₂₉~C₃₂) Ts/Tm,C₃₁(S/S+R)以及甾烷类(C₂₇~C₂₉) C₂₉ααα S/(S+R)比值结果均可指示高成熟度石油烃输入.主成分分析结果表明落干期以石油源和水生、陆生植物源混合输入为主,淹没期以低等生物与水生植物混合源输入居多.本研究探讨了季节性水位调节对消落带沉积物生物标志物的影响机制,获得了示踪信息,为进一步研究库区生物标志物环境地球化学循环提供基础数据.