2015年春节北京市空气质量分析

对2015年春节(2月18~24日)期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的浓度及PM2.5组分进行了分析,并基于PM2.5/CO比值法定量估算了除夕夜烟花爆竹PM2.5排放量.结果表明,春节期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的平均浓度分别为116.85、184.71、22.14、36.27μg·m-3,比2014年同期分别增长52.61%、92.41%、-40.15%、-0.46%;除夕夜01:00PM2.5、PM10、SO2、NO2峰值浓度分别为412.69、541.63、152.73、51.09μg·m-3,比2014年同期峰值浓度分别增长19.02%、14.37%、76.57%、11.35%;污染物峰值浓度空间分布上人口密集地区浓度水平明显较高;具有烟花燃放特征的指示性PM2.5组分ρ(Cl-)、ρ(K+)、ρ(Mg2+)峰值浓度分别是2013~2014年各项离子年均浓度的18.85、66.72、70.10倍;烟花爆竹燃放会在短时间内造成严重的大气污染,除夕夜北京市区烟花爆竹排放PM2.5总量约为2.13×105kg.进一步分析显示春节半月期间污染源排放量大幅降低对北京市空气质量的改善效果明显.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

红色预警期间北京市PM2.5浓度特征及应急措施效果评估

综合利用监测数据并结合数值模型,分析了2015年北京市第2次空气重污染红色预警期间PM_(2.5)浓度变化特征并初步评估了减排措施对PM_(2.5)浓度的影响.结果表明:污染初期北京市南部地区PM_(2.5)浓度明显偏高,且PM_(2.5)极端高值往往出现在北京南部站点.污染输送阶段,北京市PM_(2.5)小时浓度在短时内呈爆发式增长,浓度积累速率可达5~10μg·m~(-3)·h~(-1).污染缓解阶段,偏北风作用,空气质量转好.预警期间北京市空气质量南北差异较大.应急措施实施后,北京市PM_(2.5)环境浓度下降约20%~25%.PM_(2.5)累积速率呈现出交通站城区站背景站的特征,与重污染日平均值相比交通站下降幅度最大,表明减排措施在交通站更加显著.气象条件对重污染的形成和结束起着决定性作用,为了更好的做好空气质量预警预报工作,应加强对小尺度天气系统的研究,同时关注不同方位PM_(2.5)浓度峰值及重污染持续时间的变化,形成北京市分区预报预警的经验.     

新乡市冬、春季节PM2.5中水溶性离子及重金属的污染特征与源解析

于2015年12月—2016年1月(冬季,采暖季)和2016年3—4月(春季,非采暖季)在河南新乡采集了125个膜样本,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,电感耦合等离子体-质谱分析仪(ICP-MS)分析了20种常见的金属元素,离子色谱(IC)分析了颗粒物中NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)7种水溶性离子,同时结合气象因子与主因子分析法(PCA)对PM_(2.5)进行追因溯源.结果表明:新乡市采暖季和非采暖季PM_(2.5)浓度均值分别为250.17和148.67μg·m~(-3),污染严重;主要金属元素均为Al、Ca、Zn、Fe、Pb,5种元素总共分别占20种金属元素总量的68%和51%;NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-占比均超过水溶性盐离子总量的90%.气象条件与地形条件分别对采暖季和非采暖季的PM_(2.5)局地污染有重要影响;PCA结果发现,新乡市采暖季的PM_(2.5)有3个主要来源,分别为燃煤源(31.86%)、农业源/机动车尾气源(19.34%)和土壤/地面扬尘(22.69%);而非采暖季的3个主要来源分别为机动车尾气源/地壳源(41.67%)、煤炭燃烧源/工业排放源(32.20%)及地面扬尘(12.18%).可见煤炭燃烧、机动车尾气排放对新乡市冬、春季大气污染的贡献较大.     

上海地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶时空分布特征研究

基于Aura/OMI卫星资料,分析了上海地区2007—2016年近十年对流层低层O_3浓度(0~3 km)、SO_2柱浓度和硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2 km)时空演变特征.结果表明,近十年来上海地区臭氧浓度总体呈现上升的趋势,最低值在2008年,为31.57μg·m~(-3),最高值在2016年,浓度为40.72μg·m~(-3);O_3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低.十年来,硫酸盐气溶胶污染先减少后增加,2007年硫酸盐气溶胶(AOD=0.81)污染最为严重,占近十年硫酸盐气溶胶发生频率的16.41%,2010年污染最轻(AOD=0.68),比2007年下降了16.12%,且硫酸盐气溶胶污染频率为7.68%,但在2013年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;污染季节特征与O_3相同,这主要是因为夏季阳光充足有利于大气光化学反应的进行,从而使O_3和硫酸盐气溶胶等光化学产物的浓度升高.SO_2浓度在2007—2014年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最低值(2014年)比最高值(2007年)降低了52.76%,但在2014年后SO_2浓度略有反弹;SO_2污染主要集中在冬季.     

成都平原大气颗粒物中无机水溶性离子污染特征

为探讨成都平原大气颗粒物中水溶性离子的污染特征,识别水溶性离子的组成、分布和时空变化,有针对性地控制重污染和灰霾天气,于2013年8月~2014年7月,在成都平原的5个监测点位共采集1 476个颗粒物样品,应用离子色谱法对PM10和PM_(2.5)中8种无机水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、Cl~-)进行测量.结果表明在观测期间,PM_(2.5~10)和PM_(2.5)中无机水溶性离子总量分别为11.35μg·m-3和36.93μg·m-3,分别占ρ(PM_(2.5)~10)和ρ(PM_(2.5))的37.8%和46.6%;其中二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH~+4,SNA)约占各自水溶性离子总量的81.1%和89.9%.水溶性离子质量浓度冬季最高,春秋季相当,夏季最低.ρ(SO2-4)/ρ(PM_(2.5))夏秋季较高,而ρ(NO_3~-)/ρ(PM_(2.5))冬季最高,夏季最低.SNA、Cl~-、K~+大多分布在PM_(2.5)中,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要分布在PM_(2.5~10)中.PM_(2.5)基本呈中性,水溶性离子主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3、KNO_3、NaCl、KCl等形式存在.ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))揭示固定源依然是PM_(2.5)的主要来源.硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)年均值分别为0.31和0.13,SOR夏季最高,NOR冬季最高,二者变化趋势相反.成都平原PM_(2.5)呈区域性复合污染特征,SNA是造成ρ(PM_(2.5))增加的主导因素.     

被动采样法观测研究京津冀区域大气中气态污染物

为了对京津冀区域的大气污染物进行观测,揭示污染物浓度和组分的时空分布和变化规律,深入了解区域复合型污染,从2007年12月开始使用造价低、操作简捷的被动采样方法对区域10个站点大气中的SO2、NO2、O3和NH3等主要污染物进行了监测,对被动采样方法的区域适用性进行了比较全面的评估并根据监测结果对污染物的浓度水平和区域分布进行了研究.方法适用性评估表明被动采样方法在污染较严重的京津冀区域能进行长时间采样,采样频率设定为每月1次;平行采样结果显示,SO2、NO2、O3和NH3的变异系数分别为6.4%、7.1%、4.2%和3.9%,方法表现出良好的稳定性;每月1次的被动采样浓度结果与主动采样仪器观测结果月平均值相比具有较好的一致性,SO2、NO2和O3这2种方法监测结果的相关系数达到0.91、0.88和0.93,拟合曲线斜率分别为1.25、0.98和0.93,平均相对标准偏差分别为23.3%、14.9%和8.5%,能基本满足大气采样的要求,NH3的短时监测也表明2种方法具有可比性.评估结果说明被动采样方法是一种可靠的大气污染监测方法,可用于区域污染的监测.2008年夏季京津冀区域10个站点SO2、NO2、O3和NH3的被动采样平均浓度分别(12.3±6.3)×10-9、(13.2±7.0)×10-9、(40.5±9.5)×10-9和(24.0±13.7)×10-9.浓度区域分布显示SO2和NO2在城市站点具有较高浓度,而NH3在农业站点的浓度较高,SO2、NO2和NH3的大气浓度水平明显受局地排放影响,浓度分布较直观的反应了站点的局地源排放;而O3除了背景站兴隆,在北京和天津周边的大小城市,平均浓度都在40×10-9左右,表现出区域协同污染特征.     

2014年10月太原市一次空气重污染过程分析

采用数值模拟(CAMx)与污染物、气象观测资料相结合的方式,对太原市及周边区域2014年10月6—12日一次典型空气重污染过程的大气环境背景、气象条件和形成原因进行了分析.结果表明:2014年10月8—10日太原ρ(PM_(2.5))日均值平均为175μg·m~(-3),太原城区约1460km~2的国土面积处于重度污染(ρ(PM_(2.5))150μg·m~(-3))之下,而京津冀约20×104km2的国土面积达到重度污染水平;区域稳定的气象条件是形成重污染的主要原因,重污染过程中大气层结稳定,逆温明显(2.14℃/100m)、风速小(1.91 m·s~(-1))、湿度大(68.13%)、负变压(-0.74 h Pa)、正变温(0.92℃).模拟结果显示,8—10日重污染期间区域输送对太原PM_(2.5)的贡献率在17%~24%之间,太原市PM_(2.5)浓度以本地贡献为主;估算的2014年太原城区PM_(2.5)排放量是其大气环境容量的1.4倍,重污染期间大气环境容量的大幅降低又加剧了空气污染的程度.     

北京上甸子站大气CO2及δ13C(CO2)本底变化

基于北京上甸子站(SDZ)2007~2013年大气CO_2及2009~2013年大气δ13C(CO_2)瓶采样观测资料,筛分获得混合均匀且未受局地污染影响、具代表性的大气CO_2及δ13C(CO_2)本底数据.2007~2013年SDZ站大气CO_2年均本底浓度变化范围为385.6×10-6~398.1×10-6,年均增长率为2.0×10-6a-1;2009~2013年其大气δ13C(CO_2)年均本底值变化范围为-8.38‰~-8.52‰,年均增长率为-0.03‰·a-1.SDZ站2007~2013年的7~9月月均浓度最低水平均出现在2008年,且2007~2008年增长率仅为0.3×10-6a-1,推测主要源于2008年奥运期间北京及其周边省市节能减排措施实施导致碳排放量减少.SDZ站大气CO_2本底浓度季节变化最低值出现在8月,最高值出现在3月,季节振幅达到23.9×10-6;大气δ13C(CO_2)与CO_2季节变化特征大致呈镜像关系,其季节振幅为1.03‰.对SDZ站CO_2源汇的碳同位素"signature"(δs)研究表明,供暖季Ⅰ(01-01~03-14)和Ⅱ(11-15~12-31)的δs分别为-21.30‰和-25.39‰,推测主要源自化石燃料与生物质燃烧的影响;其植物生长季的δbio值为-21.28‰,推测主要来自植被活动的贡献.     

重庆市北碚城区气溶胶中水溶性无机离子的质量浓度及其粒径分布

为了研究重庆市北碚区城区气溶胶中水溶性无机离子的浓度和分布特征,于2014年3月~2015年2月利用安德森采样器连续采集大气气溶胶分级样品,并用离子色谱法分析了不同粒径(9.00、5.80、4.70、3.30、2.10、1.10、0.65和0.43μm)中Na~+、NH~_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)这9种水溶性无机离子.结果表明,SO_4~(2-)、NH~_4~+、NO_3~-、Cl-、Na~+、K~+主要分布在细粒子中,Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-主要分布在粗粒子中.SNA(SO_4~(2-)、NH~_4~+和NO_3~-三者的简称)呈明显单峰型分布,其峰值均出现在0.65~1.10μm的液滴模态,且在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.SO_4~(2-)的形成主要来自云内过程,部分来自SO_2的氧化.Na~+、Cl-、Mg~(2+)在粗、细粒子中呈双峰型分布;K~+在0.43~1.10μm呈单峰型分布;F-、Ca~(2+)在粗粒子中出现峰值.观测期间,PM2.1和PM9.0中总水溶性离子的年均质量浓度分别为(32.68±15.28)μg·m~(-3)和(48.01±19.66)μg·m~(-3),且浓度具有相似季节变化特征,均表现为冬季春季夏季秋季.大部分离子(Na~+、NH~_4~+、K~+、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-))浓度表现为冬春季偏高,夏秋季偏低;而少数离子(F-、Mg~(2+)、Ca~(2+))浓度在秋季最低,其他季节浓度变化稍有不同.SNA是PM2.1中最主要的水溶性离子;而PM9.0中水溶性离子的主要成分除了SNA外,还包括Ca~(2+).PM2.1和PM9.0中阳离子总浓度明显高于阴离子,且不同离子间均具有一定的相关性.主成分分析结果表明,该地区水溶性离子的主要来源包括机动车尾气的排放源、燃烧源、土壤源和建筑道路扬尘.分析气象因素的影响,发现气温对二次离子的生成有明显关系(P0.05),而相对湿度、风速的影响则不显著(P0.05).     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

微生物法液相氧化SO2

通过对酸性水溶液、含Fe³⁺水溶液、含Fe²⁺水溶液、细菌菌液和细菌培养基水溶液脱除二氧化硫的实验,探讨了微生物液相氧化二氧化硫的途径.以液相中SO₄^2-浓度考察了Fe³⁺浓度、Fe²⁺浓度、进口SO₂浓度以及温度对脱硫成酸的影响.微生物脱硫有2种机制:一是直接氧化作用,即氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)将S(IV)氧化成S(VI);二是间接催化氧化,氧化亚铁硫杆菌在酸性条件下具有快速氧化Fe²⁺成Fe³⁺,增强Fe³⁺对SO₂的液相催化氧化能力,研究表明微生物脱硫以间接催化氧化为主.在浓度0～1.2g/L之间,Fe³⁺和Fe²⁺浓度越高,脱硫效果越好,氧化亚铁硫杆菌表现出对Fe³⁺/Fe²⁺体系氧化SO₂的强化效果.入口SO₂浓度越高,细菌脱硫效率越低,但液相中SO₄^2-浓度随进口SO₂浓度增加变化不大.温度对微生物脱硫影响较大,最佳脱硫温度为30～40℃.     

草粉担载Na2CO3可逆脱硫吸附剂的制备及脱硫活性

通过浸渍方法,制备了5%～90%(质量分数)担载量Na₂CO₃/草粉脱硫剂.实验结果表明,较小的草粉粒度(≤0.28mm)和较低的气体流量(40mL/min)有利于SO₂脱除,但是脱硫温度(70℃～300℃)对脱硫效果影响不大.利用XRD,SEM,ATR-IR等分析手段,研究了草粉改性Na₂CO₃脱硫吸附剂的机理.实验证明:改性Na₂CO₃吸附剂高效脱硫的机理主要在于吸附剂表面结构的无定形态,因而具有比较大的比表面积(12.14m²/g)和孔体积(0.093cm³/g).     

SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究

采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO_x/PG)低温SCR催化剂,通过SO₂暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO₂对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO₂对MnO_x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO₂的催化氧化引起.一方面SO₂氧化为SO₃后与NH₃及H₂O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO₂结合形成MnSO₄使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO₄则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO₄的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO₂的连续氧化并与NH₃相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.     

H2O2和NO互作调控SO2诱导的胡杨细胞死亡

二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物,目前关于SO_2对木本植物的毒害作用及相关机制并不清楚.本文以木本植物胡杨的愈伤细胞为材料,研究SO_2衍生物对胡杨细胞的致死效应,以及过氧化氢(H_2O_2)与一氧化氮(NO)在SO_2诱导胡杨细胞死亡中的信号调节作用.研究发现:SO_2衍生物处理(1~5 mmol·L-1)可诱发胡杨细胞死亡,且SO_2衍生物浓度越大、处理时间越长,细胞死亡率越高.2 mmol·L-1SO_2衍生物处理胡杨细胞后,胞内H_2O_2和NO水平显著升高,且H_2O_2水平的升高先于NO.一定浓度的外源H_2O_2或NO供体SNP能够提高SO_2胁迫下胡杨细胞的死亡率;而使用H_2O_2清除剂CAT和ASA、NO清除剂c PTIO、NO合成抑制剂钨酸钠后,SO_2诱导的细胞死亡率明显降低.进一步实验发现,外源H_2O_2可以提高SO_2胁迫下胡杨细胞的硝酸还原酶(NR)活性,促进胞内NO产生;而利用CAT和ASA清除H_2O_2后,细胞NR活性和NO产生均受到明显抑制.此外,SO_2胁迫下,外源SNP能够抑制抗氧化酶(CAT和APX)活性,增加胡杨细胞内的H_2O_2水平,而一定浓度的c PTIO和钨酸钠均可提高CAT和APX活性,降低胞内H_2O_2水平.结果表明:SO_2胁迫下,胡杨细胞快速产生的H_2O_2能够激活硝酸还原酶活性,促进NO生成,同时NO能够通过抑制抗氧化酶活性而提高H_2O_2水平.H_2O_2与NO互作调控SO_2诱导的胡杨细胞死亡.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

中国大气SO2污染与排放的空间分离分析

污染物排放是导致环境质量恶化的根本原因,但污染物排放与环境质量的变化在空间上却存在不完全协同、匹配的现象(即空间分离).为分析中国省域尺度环境质量与污染物排放的空间分离现象,构建了空间分离指数和重心模型,并以SO2排放量和空气中SO2浓度为例进行实证分析.结果表明:2000-2010年,全国SO2排放量由1965.8×104 t增加至2182.9×104 t,空气中SO2浓度由0.046 mg·m-3下降至0.035mg·m-3;SO2排放量最多的10个省份占全国排放量的比重为57.4％,地区间排放强度差异较大;SO2污染的空间格局未发生明显变化,华北、西北、西南及山东、湖南是我国SO2污染相对严重区域;中国SO2排放与污染间存在一定程度的空间分离,空间分离指数为27.3 ～ 36.0,SO2排放重心和污染重心的距离在19.3 ～144.0 km之间;10年来,SO2排放重心向西北方向移动,污染重心却向东南方向移动,这也是环境质量与污染排放空间分离现象的一个表现;SO2排放与污染间的空间分离现象在逐年减弱,10年来,空间分离指数年均降低2.7％,排放重心和污染重心的距离年均减小9.9 km.研究结果对正确理解污染减排与环境质量改善的关系,确立区域污染减排和环境质量目标具有一定的借鉴意义.     

溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解

采用溶胶-凝胶法制备了SO₄^2-/TiO₂催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH₃Br光催化反应性能考察.结果表明,SO₄^2-引入TiO₂体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO₄^2-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO₄^2-/TiO₂催化剂的光催化活性最高;SO₄^2-/TiO₂催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH₃Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol^-1,反应温度在85℃～105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.