紫外光降解对生物过滤塔去除氯苯性能的影响机制研究

紫外-生物过滤联合工艺中的紫外单元促进了后续生物过滤单元的氯苯去除性能.为了进一步揭示紫外光降解对生物过滤塔运行性能的影响机制,本研究系统分析了紫外光降解对生物过滤塔填料层pH、生物膜特性和填料层结构特性等方面的影响.结果表明,氯苯紫外光降解产物导致了生物过滤单元填料层pH的下降(从pH 6～8降至pH 4～7);另外,紫外单元产生的臭氧降低了生物过滤单元生物膜厚度和生物膜的EPS含量,改善了生物膜的特性,提高了氯苯和营养物质在生物膜内的传质效率.同时,臭氧可以有效控制生物量过量积累,增加了填料层的比表面积(从784 m2.m-3增加至880 m2.m-3),优化了填料层的结构特性,提高了污染物的反应速率.上述各方面的综合作用最终促进了生物过滤单元的氯苯去除性能.     

低浓度氯苯废水在曝气生物填料塔中的降解

研究了曝气生物填料塔处理难生化降解化合物氯苯的特性,得出初始浓度为15mg/L的氯苯废水的适宜运行条件为:溶解氧约为5.5mg/L,水力停留时间约为5h,葡萄糖浓度为800mg/L,在此条件下单独用生物填料塔处理60h降解率可达16.80%。并考察了氯苯废水用超声预处理后生物降解与直接用生物降解比较,结果表明超声预处理可大大提高氯苯的可生物降解性,在30kHz+60kHz+100kHz的频率组合下超声预处理2h后再生物降解38h,氯苯的降解率可达70.12%。     

紫外光降解高浓度氯苯气体的研究

为评价紫外光降解作为高浓度挥发性有机物生物预处理的可行性,系统考察了其对高浓度氯苯气体的去除性能及其影响因素.所考察的影响因素包括紫外光波长、进口ρ(氯苯)、空塔停留时间和气体相对湿度等.结果表明:复合254和185 nm波长紫外光照射对氯苯的去除效果优于单一254 nm波长;紫外光降解反应器的进口ρ(氯苯)在2 300～2600 mg/m3,空塔停留时间为27 s时,对氯苯气体的去除率可达40%,继续延长空塔停留时间对氯苯去除率的提高作用有限;进口ρ(氯苯)在150～3 000 mg/m3时,氯苯去除速率随进口浓度单调增加,当高于3 000 mg/m3时,氯苯去除速率基本保持不变;增加气体相对湿度可以提高紫外光降解反应器对氯苯的去除效果.      

紫外-生物过滤联合工艺处理VOCs的研究

挥发性有机物引起的环境污染问题已日益严重,高浓度、难降解挥发性有机物的处理是当前亟待解决的问题。单一的生物过滤技术对挥发性有机物的去除效果并不理想,在传统生物过滤工艺前增加紫外预处理单元,构建了紫外-生物过滤联合工艺。紫外-生物过滤联合工艺是处理高浓度、难降解挥发性有机物的一个有效途径,也是挥发性有机物控制技术研究的前沿领域。文章系统介绍了紫外-生物过滤联合工艺的研究背景和在国内外的研究进展,并阐述了紫外-生物过滤联合工艺对挥发性有机物的去除性能、紫外-生物过滤联合工艺组合优势、紫外预处理对生物过滤单元影响机理研究和紫外-生物过滤联合工艺模拟模型,最后对紫外-生物过滤联合工艺的工程应用前景进行了展望。     

介质阻挡放电对氯苯的降解特性及其产物分析

鉴于生物法对难生物降解性、低水溶性的VOCs去除效果不佳,因此开发高效的前处理技术来提高生物法的净化能力已成为新的热点.本实验以生物可降解性差的氯苯为目标污染物,以介质阻挡放电低温等离子体(DBD)为生物法的前处理技术,通过调节DBD反应器的工艺参数,研究其对氯苯的降解效果,考察了进气浓度、停留时间、湿度、峰值电压等因素对去除率的影响,并对尾气进行初步分析.结果表明,DBD能有效去除氯苯废气,氯苯去除率随峰值电压的升高而增大;当电压≥12k V时,停留时间对氯苯的降解影响较小;65%~75%为氯苯降解的最佳湿度范围.通过产物分析,发现产物的种类和浓度随着放电电压的升高而增多增大,主要是以有机酸类和氯代烃为主.产物的水溶性较好;可生化性随着电压升高而增强;随电压升高,小球藻受到的生长抑制作用越来越小,当电压达到20k V时,反而有促进作用.降解过程中产生的O3量随着电压的升高而增多,并且在同一电压下臭氧产生量随着湿度的增大而增多.     

利用紫外预处理加强氯苯的生物滴滤净化

试验采用主波长为185nm的低压汞灯为紫外光源、醚型聚氨酯海绵(PU-foam)为填料的紫外-生物滴滤塔联合装置净化氯苯废气.进气氯苯浓度为600mg·m-3、停留时间分别为92、69和46s时,联合装置的平均去除率分别达到99%、95%和80%;最大去除负荷达到59.6g·(m3·h)-1;联合装置和单独生物滴滤塔生物膜形成时间分别为20d和27d;联合装置的抗冲击能力较好,停留时间缩短至30s,联合装置去除效率可达75%以上,高于单独生物滴滤塔的去除效率(25%).对紫外-生物滴滤塔联合装置机制初步探讨表明,紫外氧化氯苯形成了水溶性较好的可生物降解的物质,降低生物滴滤塔氯苯的处理负荷,同时紫外辐照过程中产生的O3能有效地控制生物滴滤塔内微生物的过量生长,从而维持整个装置的最佳运行状态.     

化学洗脱法去除生物过滤塔中菌体的研究

研究生物量控制技术对于提高生物过滤法处理VOCs气体的长期运行性能具有重要意义.用4套平行的生物过滤塔处理甲苯气体,考察了NaOH溶液对生物过滤塔中菌体的去除效果及其对过滤塔去除甲苯性能的影响.NaOH循环洗脱的试验结果表明,在0.2%～0.8%的NaOH浓度范围内,适宜的循环洗脱持续时间为2～3 h.在4个试验浓度下,浓度为0.4%的NaOH溶液对菌体的去除效果最佳,此时菌体洗脱以脱附作用为主.对不同化学洗脱方式进行综合比较发现,循环洗脱是较为适宜的化学洗脱方式.对过滤塔甲苯去除性能的监测表明,洗脱后过滤塔的去除性能可在3～4 d内恢复,不同浓度NaOH对去除性能的影响差别不大.     

生物滴滤塔处理苯酚气体研究

采用生物滴滤塔处理苯酚气体,考察了苯酚去除性能的影响因素.结果表明,生物滴滤塔能高效处理苯酚气体,苯酚去除效率可达99.5%,长期运行平均去除效率在98%左右.适宜的运行条件为:停留时间20.6 s,循环液pH值7.0,喷淋密度1.67 m3·(m2·h)-1.采用聚合酶链式反应-变性梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)技术研究处理苯酚气体的生物滴滤塔填料表面的微生物,结果表明,生物滴滤塔内有5种降解苯酚的优势菌种:Polaromonas sp.、Acinetobacter sp.、Acidovorax sp.、Veillonella parvula和Corynebacterium sp..采用GC-MS分析出口气样,结果表明丙酮酸(CH3COCOOH)为生物降解苯酚的中间产物,并推测了苯酚生物降解的可能途径.     

丝状真菌生物过滤塔对挥发性有机物的去除性能

生物过滤塔工艺是控制挥发性有机物(VOCs)污染的一种重要工艺。其中,丝状真菌由于所产生的菌丝体易捕捉气相中的疏水性污染物,同时又具备耐受低pH值和适应干燥环境等特性,而日益成为VOCs生物过滤技术中新的研究热点。文章在对丝状真菌生物过滤塔的降解机理和特点进行分析的基础上,针对目前在生物过滤塔技术中研究较多的几种典型丝状真菌,较详细介绍了该类真菌生物过滤塔对VOCs的去除性能,并对该技术在VOCs控制方面的研究与应用中存在的问题和发展方向进行了分析和展望。     

臭氧-紫外预处理对高有机物原水混凝效果的影响

以腐殖酸为模型污染物,分别考察了臭氧氧化、紫外照射及臭氧-紫外联合预处理过程对高有机物原水混凝性能的影响.结果表明,3种预处理方式均对原水中的溶解性腐殖酸具有明显的矿化作用.紫外及臭氧-紫外联合预处理还对后续的混凝过程具有强化作用.随着臭氧投量的增加和紫外照射时间的延长,混凝过滤出水的TOC和浊度呈明显下降趋势.当臭氧浓度(O3/C)达到9.0 mg/mg时,预处理对腐殖酸的去除率可以达到47%,过滤出水TOC含量为3.5 mg/L,浊度为2.6 NTU;紫外光照射3 h可去除原水中52%的溶解性有机物,其出水TOC为2.0 mg/L,浊度低于1.0 NTU.臭氧-紫外联合预处理后的混凝效果要明显优于二者单独作用的系统.在联合预处理系统中,当预臭氧浓度(O3/C)为1.0 mg/mg紫外照射时间为1 h时,过滤出水TOC为2.6 mg/L,且浊度低于1.0 NTU.不同预处理条件下的矿化作用主要是通过.OH实现的,同时.OH还对溶解性腐殖酸的团聚结构产生破坏作用,使其稳定性降低,从而促进了混凝过程对有机物的去除.     

改进的大气CO2、CH4、N2O、CO在线观测FTIR系统

利用商用傅利叶变换红外光谱仪(FTIR)主机,与自动进样模块及标气模块集成,初步建立了一套可流程化、准确、高效分析大气CO2、CH4、CO和N2O的在线观测系统.测试结果表明,该商用FTIR主机具有良好的精度,但以仪器自带校正系数估算的结果绝对误差大,尤其CO的绝对误差可达38.8×10-9,无法满足在线观测要求.集成后的FTIR系统改用可溯源至国际标准的工作标气进行计算,有效降低了结果的绝对误差.动态及静态两种模式下各要素实测值与标称值的摩尔分数绝对误差为CO2≤0.11×10-6、CH4≤1.8×10-9、N2O≤0.15×10-9、CO≤0.5×10-9,能够满足大气在线观测需求.利用该FTIR集成系统进行6 d的模拟在线观测,采用动态流量模式(Flow)进样,每隔6 h穿插高、低浓度工作标气及目标气进样,用标气的标称值及系统更新的标气响应值计算样气及目标气结果.目标气CO2/CH4/N2O/CO的摩尔分数标准偏差分别为0.05×10-6、0.2×10-9、0.07×10-9、0.5×10-9,平均值与标称值之间的绝对误差分别为0.09×10-6、0.4×10-9、0.14×10-9、0.5×10-9.     

北京上甸子站气相色谱法大气CH4和CO在线观测方法研究

参照瓦里关全球大气本底站气相色谱在线观测系统的设计,通过系统调试、测试和参数优化,于2009年在北京上甸子区域大气本底站建立了高精度气相色谱法大气CH4和CO在线观测系统.该系统对CH4和CO的测量精度分别优于0.03%和0.45%,达到世界气象组织全球大气观测计划(WMO/GAW)的质量目标.研究建立了与该系统配套的标气选取方法及运行序列:选取可基本涵盖该站大气CH4和CO浓度范围的2瓶标气作为工作标气,其中CH4浓度分别为2 007.1×10-9、1 809.5×10-9(摩尔分数,下同),CO浓度分别为405.6×10-9、123.8×10-9,在高低浓度工作标气之间穿插分析3次大气样品,能够保证测量的准确度(观测浓度的标准偏差CH4<1.7×10-9、CO<1×10-9),同时可最大程度地节省工作标气.该方法已应用于华北地区本底大气CH4和CO的高精度连续观测.     

中国西部本底大气中CO的连续测量

在中国西北部的瓦里关全球基准站(36°17'N,100°54'E,3810m asl)建立了气相色谱-汞置换法大气CO连续测量系统.组装调试和运行标定表明,色谱方法的基线稳定,分离度高,检测方法可靠,系统具有高自动化的操作性能和严格的质量控制,其设计完全符合世界气象组织(WMO)全球大气本底测量的要求.根据采样现场大气CO浓度的变化,采用经国际比对的CO标准气系列,用峰高外标法设定可调整的标准工作曲线计算环境CO浓度,系统对CO的检测限低至1×10^-9(V/V),检测精度小于0.1%,准确度在±0.05%以内,可提供我国本底地区近地层大气CO连续而精确的现场测量结果.     

淡水沼泽湿地CO2、CH4和N2O排放通量年际变化及其对氮输入的响应

利用静态暗箱-气相色谱法自2002～2004年连续3a观测了三江平原淡水沼泽湿地CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体排放特征及外源氮素输入条件下温室气体通量的变化.结果表明,三江平原CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体排放具有明显的季节及年际变化规律.其中生态系统呼吸CO₂排放的最大值[779.33～965.40 mg·(m·h)^-1]出现在7、8月份,CH4通量最大值[19.19～30.52 mg·(m·h)^-1]出现在8月,N₂O通量最大值[0.072～0.15 mg·(m·h)^-1]出现在5月和9月,3种温室气体通量最小值CO₂为2.36～18.73 mg·(m·h)^-1;CH₄为-0.35～0.59 mg·(m·h)^-1;N₂O为-0.032～-0.009 mg·(m·h)^-1大都出现在冬季,且冬季淡水沼泽湿地表现为N2O的吸收.对气候因子的分析发现,温度条件是影响淡水沼泽湿地温室气体排放通量季节性变化的主要因子,而降水和积水水位变化是影响其排放年际变化的关键因素,特别是降水对CH₄排放通量的影响较其它2种温室气体更显著,且冬季雪融水对夏季CH₄的排放起重要作用.CO₂和CH4排放与土壤温度(5cm)呈显著的指数相关关系,而N₂O排放通量与土壤温度和水深相关性不显著.氮输入促进了三江平原CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体的排放,与对照处理相比,其排放通量分别升高了34%,145%和110%.     

天津滨海新区秋冬季大气污染特征分析

为了解天津滨海新区大气污染物浓度水平和污染来源,2009年9月1日~2010年2月28日对NOx、CO、SO2、O3、PM2.5、PM10进行了连续在线观测,并同步观测了气象要素.结果表明,秋冬季上述污染物最高日均值(秋冬平均值±标准差,O3为日小时均值最大值)分别达到300.7(65.4±52.9)×10-9、7.278(1.324±1.169)×10-6、53(13±12)×10-9、95(28±21)×10-9(体积分数)和287.4(62.3±53.6)μg/m3、1421.4(161.9±136) μg/m3. NOx和SO2秋季低于冬季,O3和PM10反之. CO和PM10相对国家二级标准超标率为2%和38%,PM2.5相对WHO标准(75μg/m3)超标率为31%.季节统计日变化显示CO和NOx为早晚双峰型,SO2为中午的单峰型,O3为午后单峰型,且秋季日变化振幅远大于冬季, PM10为早晚双峰型,但冬季比秋季晚出峰2~3h.除冬季PM10,大气污染物浓度49%~74%的逐日变化由气象要素影响.滨海新区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,西南方向气流易造成污染物积累,其次是东北方向,而东和东南气流最有利于污染物扩散;各污染物具体表现为NOx主要受局地源控制;SO2主要受外来输送影响;CO和PM2.5同时受本地源和外来源的共同影响;PM10秋季表现为本地源污染,而冬季为本地源和外来源的共同影响.     

半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征及来源

利用2009年9月~2010年6月兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)多角度吸收分光光度计(MAAP-5012)观测数据、CO和CO2气体成分混合比数据,分析了西北半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征、影响源地,以及影响黑碳浓度的排放物类型.结果表明BC、CO、CO2平均浓度分别为1.75μg/m3、601.71×10-9、387.78×10-6.利用后向轨迹模式将从观测站西部和东部输送过来的气流区分开,气流从东部来时,BC、CO、CO2浓度分别为1.38μg/m3、462.79×10-9、383.03×10-6;气流从西部来时,BC、CO、CO2浓度分别为2.2μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6.对500m、1500m、3000m高度气流来向的发源地进行聚类分析,发现3个高度上气流从中东、中亚及欧洲区域传输过来时,BC、CO、CO2浓度较高,△BC/△CO、△CO/△CO2值较大,说明燃料燃烧效率较低;气流从我国华北华中地区传输过来时,BC、CO、CO2浓度较低,△BC/△CO、△CO/△CO2值较小,表明燃料燃烧效率较高.     

Contribution of winter fluxes to the annual CH4, CO2 and N2O emissions from freshwater marshes in the Sanjiang Plain

Introduction C arbon dioxide, m ethane and nitrous oxide play im portant roles in the radiation balance of the earth contributing to the greenhouse effect (Rodhe, 1990). N 2O also takes part in the destruction of stratospheric ozone (W ang, 1999). N atura…     

光腔衰荡光谱法走航连续观测海表大气中CH4

以基于高精度光腔衰荡光谱法(Cavity Ring-Down Spectroscopy,CRDS)的Picarro G2301型分析仪为核心,自主设计、组装,建立了适用于船载走航连续观测大气CH4的系统.采用可溯源至世界气象组织全球大气观测网(WMO-GAW)的标准气序列开展多次测试,并建立了外标法线性校正方程.测试表明,该系统对CH4响应精密度优于0.5 ×l0-9,准确度优于0.1％,5个月内漂移小于0.3 ×l0-9.同时,结合船载走航连续观测的特点,优化建立了观测数据处理与质量控制方法,以保证所获数据的高质量和国际可比性.分别于2011年7月和2012年5月,率先在北黄海及渤海海峡区域开展了海表大气CH4的走航连续观测.实践证明,该系统操作简便,运行稳定,适用于船载走航连续海表大气CH4的研究,可获取高精度高时空分辨的观测数据.其中,2011年7月观测到的CH4浓度范围为1823.8×10-9～2020.7×10-9,2012年5月为1887.2×10-9～ 2136.2×10-9,均呈渤海海峡区域浓度高,北黄海中部区域浓度低的分布特征.     

单次降水对高寒草地温室气体通量昼夜变化的影响研究

在全球变化背景下,青藏高原降水格局发生改变,并影响高寒草地温室气体排放.为了更好地认识降水变化与高寒草地温室气体排放的关系,在2015年7月24日,通过人工降水6.7 mm,研究了单次降水对高寒草地温室气体昼夜变化的影响.表明:(1)单次降水没有改变土壤温度,但显著增加了土壤湿度;(2)单次降水后24小时内,高寒草地CH4吸收量降低了2.46倍,CO2和N2 O排放量分别提高15.3%和98.9%;(3)单次降水弱化了高寒草地CH4和N2 O排放量与土壤温度的关系.     

气相色谱-脉冲氦离子化检测法(GC-PDHID)分析大气中分子氢(H2)浓度

在商用Agilent7890A型气相色谱的基础上,通过自组装、集成及调试,建成了基于气相色谱-脉冲氦离子化检测器(GCPDHID,gas chromatography-pulsed discharge helium ionization detector)观测大气中H2浓度的高精度分析系统.系统采用保留时间定性,峰高定量,最低检测限约为1×10-9(摩尔分数,下同).对浓度约为600×10-9的标气重复进样140次用峰高定量的标准偏差优于0.3×10-9.系统对409.30×10-9~867.74×10-9浓度范围的大气H2具有较好的线性响应.系统使用2瓶标气定量,满足世界气象组织/全球大气观测计划(WMO/GAW)对本底大气H2观测的比对目标.2013年1~11月在广州城区开展大气H2采样观测,采集的样品运回北京实验室利用所建系统进行浓度分析,结果表明该城区大气H2浓度在450×10-9~700×10-9之间波动,观测到最低值出现在每日14:00(北京时,下同),最高值在20:00,其大气H2季节变化趋势与北半球同纬度站点情况类似.