区域水体中汞的质量平衡与生物地球化学循环

本文是几年来在蓟运河下游对汞的地球化学行为进行综合研究的结果.通过箱式模型的方法,利用质量平衡公式对各流量进行定量计算,结果表明:排入河流的汞,绝大部分很快沉积入水底沉积物中;而存在于河水中的汞,水迁移是最主要的,气迁移很少,生物迁移微乎其微.本文提出了水体中汞的生物地球化学循环模型.汞循环途径主要有两条:无机汞被生物甲基化后的生物小循环和汞在水体与大气之间的地球化学循环.这两种循环主要是由沉积物中的无机泵被生物转变成甲基汞或元素汞之后完成的.因此,存在于沉积物中的无机汞的甲基化能力与转化为元素汞的量,决定了这两种循环过程的汞通量问题.     

Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的还原与汞的生物甲基化

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的异化还原及其对汞生物甲基化的影响.结果表明,S.oneidensis MR-1能溶解针铁矿,并能将溶解出的Fe3+还原成Fe2+;S.oneidensis MR-1也是一种汞甲基化细菌,能够将无机汞转化成甲基汞.铁的溶解还原作用随着初始针铁矿剂量的大幅增加而减弱,针铁矿的异化还原在一定程度内促进汞的生物甲基化.弱酸性条件比中碱性和强酸条件有利于汞的甲基化;腐殖酸在低浓度促进汞甲基化,浓度过高则会抑制汞的甲基化.     

硫酸盐对污泥高级厌氧消化过程中甲基汞迁移转化的影响

为研究污泥高级厌氧消化过程中甲基汞的迁移转化特征以及硫酸盐对污泥厌氧消化过程中汞形态迁移转化的影响,本研究以高温热水解污泥的厌氧消化为研究对象,考察了不同硫酸盐投加浓度下污泥厌氧消化过程中甲基汞的迁移转化特征.结果表明,污泥厌氧消化初期(第1～3 d)发生了汞的甲基化作用,平均甲基汞/总汞比例由0.024%(比值范围为0.019%～0.033%)增加到0.038%(比值范围为0.030%～0.048%),甲基汞净增量分别增加了3.97、 6.09、 0.17、 3.71和1.66倍,随后第3～5 d却发生了明显的汞去甲基化作用,甲基汞净增量降低了71.25%(范围为67.42%～75.10%).硫酸盐对厌氧消化初期汞的甲基化有一定的抑制,而厌氧消化后期,硫酸盐对汞甲基化影响并不明显,这与带电基团HgHS~-_2、 HgS_2~(2-)降低了中性汞络合物的生物有效性及铁硫化物、硫化汞等对S~(2-)和生物可利用态汞的固定作用有关.通过冗余分析,汞的甲基化受到多种环境因素的影响,丙酸、异丁酸和异戊酸等有机质和Fe可能促进汞甲基化,而蛋白质和较高的pH值可能是污泥厌氧消化过程中汞甲基化的抑制因子.     

土壤释汞通量影响因素研究进展

汞具有独特的物理化学性质和生物毒性,能在大气中长期滞留,对距离污染源较远的地区造成污染。土壤是一个巨大的汞库,土壤和大气界面汞的交换是汞的生物地球化学循环的重要组成部分,能够对周围环境产生显著的影响。土壤释汞通量受到很多环境因素的影响,如土壤中汞的形态、土壤和大气中汞含量、土壤温度、光照、土壤湿度、降雨和灌溉、土壤p H和Eh、植被、气象因素、微生物等。环境因素的变化可能会导致土壤释汞通量的昼夜变化和季节变化。环境因素通常对土壤释汞通量进行复合影响,而最终的影响结果可能表现为协同或是拮抗作用。本文对影响土壤释汞通量的主要因素及其影响机理进行了详细地介绍,提出了对各种环境因素的复合效应的结果的研究需要进一步开展。     

Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化及其影响因素研究

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化作用及其影响因素.结果表明,G.sulfurreducens在低浓度汞溶液中能够生长,但生长受到一定程度的抑制,主要表现在菌株生长曲线迟缓期的延长.G.sulfurreducens在生长过程中能同时将溶液中无机汞转化为甲基汞,甲基化过程受多种环境因素的制约.在初始HgCl2浓度为1 mg.L-1、温度35℃、pH 6.0、0.9%盐度的厌氧环境条件下,G.sulfurreducens对汞的甲基化率可达38%.适当增加HgCl2初始浓度与盐度能提高甲基汞的转化率,但过高汞浓度和盐度会造成微生物的死亡;温度在4～35℃范围内,温度越高甲基汞转化率越高;弱酸性环境比酸性或中碱性环境更利于汞的甲基化.此外,腐殖酸和半胱氨酸等均影响甲基汞的转化效率,其中腐殖酸对汞甲基化有一定的抑制作用,而半胱氨酸有较强的促进作用.该研究为自然水体生态系统中铁还原菌参与汞甲基化的过程提供了直接证据.     

大气汞的自然来源研究进展

大气汞在全球汞循环中占有极其重要的地位,对大气汞的研究是近15年来汞生物地球化学领域的热点,其中大气汞的来源又是大气汞循环演化过程研究的关键。大气汞的来源分为人为源和自然源。与人为汞源不同,大气汞的自然来源影响因素较多,对其认识的复杂性更强,进行准确的认识需进行大量的研究工作。本文综述了近十几年来大气汞自然来源的研究工作,对大气汞的各种自然来源及其影响因素进行了介绍,并对该领域未来的研究作了展望,希望能对以后的工作起一定的参考作用。     

崇明东滩湿地沉积物中汞累积特征及其影响因素研究

湿地是汞的活性库,研究湿地汞的累积特征对揭示湿地汞生物地球化学过程及其生态效应等均具有重要意义. 通过分析崇明东滩沉积物汞累积特征,为进一步深入研究湿地汞的地球化学循环和湿地环境保护提供依据. 采集了崇明东滩湿地高潮滩、中潮滩、中潮滩植被带前缘3个柱状沉积物样品,测得沉积物中w(Hg)为0.015～0.315 mg/kg. 利用地累积指数法对潮滩沉积物中汞的污染状况进行了评价,结果表明:崇明东滩沉积物存在轻度的汞污染. 同时对w(Fe),w(Mn),w(有机质)及粒度等理化参数进行了测定. 采用相关性分析,探讨沉积物中w(有机质),w(Fe),w(Mn)和粒度对沉积物汞累积的影响,指出有机质和铁、锰循环是影响沉积物中汞累积的主导因素,而粒度不是控制因素.      

1株兼具好、厌氧汞甲基化能力细菌的分离鉴定

从三峡水库重庆段忠县石宝寨消落带土壤中,分离纯化后获得1株在好氧和厌氧条件下均能将Hg2+转化成甲基汞的细菌,经过对该菌株的形态特征、理化特征检测及16S r DNA序列分析,初步鉴定其为γ-变形菌纲的荧光假单胞菌,并命名为Pseudomonas fluorescens XD-Me Hg-B2(Gen Bank登录号:KU954349).通过汞敏感性试验发现该菌对Hg2+极敏感,汞甲基化试验表明,在初始Hg2+浓度为200 ng·L-1的PBS缓冲液中,接种XD-Me Hg-B2对数生长期菌悬液,有氧条件下,30℃孵育60 min后,溶液中甲基汞浓度呈指数增高,并在160 min时达到最大,约为3.85 ng·L-1±0.33 ng·L-1,最大汞甲基化率为1.93%;而在厌氧条件下,XD-Me Hg-B2同样表现出汞甲基化能力,但其甲基汞的生成较好氧处理显著滞后,且汞甲基化转化率较低,在180min左右甲基汞浓度达到最大,为2.86 ng·L-1±0.73 ng·L-1,最大汞甲基化率为1.43%.综上所述,P.fluorescens XDMe Hg-B2是1株对Hg2+极敏感,兼具好、厌氧汞甲基化能力的细菌,可望为消落带土壤汞生物甲基化的机制研究提供候选菌株,从而为深入研究汞生物地球化学循环、以及正确评价三峡水库蓄水运行后可能带来的汞生态风险评价提供理论依据.     

渔业养殖区溶解性有机质的来源、组成及其对汞甲基化的影响

溶解性有机质（DOM）对水生环境中汞的赋存形态及转化过程具有极其重要的影响.但从更加微观的角度,如DOM的组成部分及其官能团特征等,却缺乏相关研究以阐明DOM影响汞形态转化的机制.为探究渔业养殖区来源于不同有机物（如残饵、鱼粪和底泥）的DOM各亚组分对水体中汞甲基化的影响,应用多级树脂联用技术,将渔业养殖区不同来源的DOM分离出6种亚组分,利用室内培养方式进行Hg²⁺的甲基化试验.傅里叶红外光谱分析结果表明,DOM中含有各种不同的官能团.亲水性组分主要包含羟基、羧基等极性较强的官能团;疏水性组分则包含一些无极性或者弱极性官能团如甲基、亚甲基和酚羟基等.疏水性亚组分是DOM的主要组成成分,其中又以疏水性碱性物质（HOB）为最,在有机物腐解过程中一直占有最大的比重.总体而言,疏水性有机组分对汞甲基化的促进作用显著高于亲水性有机组分;这主要是因为亲水性有机组分含有大量的羧基、羟基等官能团,可以更好地与活性Hg²⁺结合,降低甲基化反应的底物浓度,从而抑制甲基化发生.而疏水性组分对汞亲和性较弱,而且所含酚羟基以及还原性含硫基团等都可作为电子供体,从而促进汞甲基化的发生.从总体来说,在有机质腐解过程中,各种非同源有机质所形成的HOB对汞甲基化的促进作用不断增强.     

贵阳市水库中硫酸盐还原菌及铁还原菌对甲基汞分布的影响

微生物在汞的甲基化过程中起着关键作用,但关于野外微生物活动对甲基汞分布的影响研究较为缺乏.通过对贵阳市不同污染类型水库中硫酸盐还原菌(SRB)、铁还原菌(DIRB)、甲基汞(MeHg)及相应水质参数分布规律研究,探讨了水库中SRB和DIRB活动在汞甲基化及其分布中所起的作用.在水库上覆水体中,SRB与甲基汞呈显著正相关关系(r=0.398,p0.015,n=37),表明在上覆水体中,SRB为主要的汞甲基化细菌.在污染严重且差异明显的沉积物中,两种微生物对甲基汞分布的影响各不相同.在受矿山酸性废水污染的阿哈水库,由于其过高的SRB含量及其硫酸盐还原活动,导致夏季沉积物表层硫离子大量积累,严重抑制了汞的甲基化过程,使得沉积物孔隙水表层甲基汞明显低于其它两个水库,也低于阿哈水库上覆水体甲基汞含量.在红枫水库,沉积物表层适宜的SRB活动促进了汞的甲基化,硫酸盐还原物硫离子和孔隙水甲基汞存在显著相关性(r=0.674,p0.001,n=31);在百花水库,由于沉积物曾受到严重汞污染,甲基汞峰值主要受到沉积物总汞的影响,和两种微生物活动及其产物均未表现出显著相关性.     

中国煤中汞的环境行为及效应研究

针对目前学术界对汞污染研究的关注,分析归纳了国内外有关煤矿开采与利用活动中汞的环境行为与效应研究.主要结论为目前研究主要集中在煤中汞的形态及含量、燃煤汞释放特征及其环境效应等方面,而对煤炭燃烧前的环境危害、矿区汞污染特征及形成机理等方面研究较缺乏,并提出未来研究方向应着重放在矿区汞的污染特征及其形成机制、环境过程及环境效应等方面.     

巯基化合物存在下无机汞的光化学甲基化

本文研究了在巯基化合物L-半胱氨酸、硫代乙醇酸存在下醋酸水溶液中无机汞的光化学甲基化过程.结果表明巯基化合物对汞的甲基化具有明显的增强作用并在此过程中起光敏剂的作用.     

生物体内汞与硒的相互作用

对硒与汞在生物体内相互作用的一般规律进行了综合评述，概括介绍了生物体内汞与硒相互拮抗关系的实验研究基础，汞与硒拮抗作用的影响因素以及汞与硒拮抗机制的研究进展。     

热解析技术处理汞污染土壤研究进展

土壤既是大气汞与水体汞的汇,又是汞再次释放的源。土壤汞最终通过迁移等方式进入周边环境,危害人体和动植物的健康。综述了传统的汞污染场地修复技术,总结了热解析技术的影响因素、添加剂的协同处理以及热解前后土壤形态变化等,并对热解析技术处理汞污染土壤所存在的问题以及后续发展进行了展望。     

土壤环境汞污染现状及其影响因素研究进展

土壤重金属污染导致土壤环境质量显著降低,影响食品安全、水源水质和空气质量等,严重威胁人类的生存和发展。汞（Hg）作为一种全球性的重金属污染物,广泛分布于多种环境介质中,其中土壤是全球汞最大的储存库。土壤中的汞可通过多种暴露途径进入人体,危害人类健康。伴随着全球气候变暖和人为活动加剧,全球土壤汞污染问题日益严重。然而,目前有关土壤汞污染的基础数据较为缺乏,大范围的土壤汞污染空间分布特征分析相对较少,对于土壤汞污染主控因子的分析方法缺乏系统的阐述。因此,本文基于文献调研的方法,分析了全球的土壤汞污染分布特征,发现全球土壤汞污染主要集中在矿区及工业聚集区,阐述了人为因素、气候条件和土壤环境因素等对土壤汞含量变化的影响,并总结了可应用于土壤汞污染主控因子分析的常用方法及其优缺点。同时,本文对未来土壤汞污染调查和研究进行了3方面的展望,以期为更加科学合理的解决土壤汞污染问题做出贡献。