介质阻挡放电对氯苯的降解特性及其产物分析

鉴于生物法对难生物降解性、低水溶性的VOCs去除效果不佳,因此开发高效的前处理技术来提高生物法的净化能力已成为新的热点.本实验以生物可降解性差的氯苯为目标污染物,以介质阻挡放电低温等离子体(DBD)为生物法的前处理技术,通过调节DBD反应器的工艺参数,研究其对氯苯的降解效果,考察了进气浓度、停留时间、湿度、峰值电压等因素对去除率的影响,并对尾气进行初步分析.结果表明,DBD能有效去除氯苯废气,氯苯去除率随峰值电压的升高而增大;当电压≥12k V时,停留时间对氯苯的降解影响较小;65%~75%为氯苯降解的最佳湿度范围.通过产物分析,发现产物的种类和浓度随着放电电压的升高而增多增大,主要是以有机酸类和氯代烃为主.产物的水溶性较好;可生化性随着电压升高而增强;随电压升高,小球藻受到的生长抑制作用越来越小,当电压达到20k V时,反而有促进作用.降解过程中产生的O3量随着电压的升高而增多,并且在同一电压下臭氧产生量随着湿度的增大而增多.     

介质阻挡放电等离子体降解CF4

采用介质阻挡放电(DBD)等离子体技术降解强温室气体CF₄,考察了外加气体氧气(O₂)、空气、氩气 (Ar) 对DBD降解CF₄的影响. 结果表明:随着放电时间的延长,CF₄降解率升高. 3种外加气体条件下,CF₄的降解率依次为Ar>空气>O₂. 外施电压1 000 V,Ar条件下放电4 min,CF₄降解率可达98.2%,而O₂条件下CF₄降解率只有36.9%. 水汽对CF₄降解有一定抑制作用. 红外光谱检测结果表明,降解产物主要为CO₂,CO和COF₂.      

介质阻挡放电降解苯乙烯的研究

研究了介质阻挡放电(DBD)常压下降解流动态苯乙烯时,不同电压、流速、初始浓度及湿度下苯乙烯的降解情况.结果表明,DBD降解苯乙烯15~20min即可达稳定,产物主要为CO、CO₂和H₂O;电压4800V时有少量带苯环的气态及固态物质产生,且随电压的升高而减少,到7500V时红外光谱已无法检测到;高电压下放电可以取得90%左右的降解率,产生带苯环的气态物质和结焦物质较少.流速在1.5cm/s,浓度为3000mg/m³,相对湿度为20%左右时,降解效果最好.     

介质阻挡放电降解异味物质CS_2研究

采用介质阻挡放电降解二硫化碳(CS2)模拟废气,考察了外加气体空气、氮气(N2)、电源输入功率、初始浓度和停留时间对CS2转化率的影响。结果表明:CS2的去除率呈现空气>N2。在输入功率63 W,停留时间为5.34 s,CS2的初始浓度300 mg/m3,N2氛围下的去除效率为36.9%,而空气氛围下的去除效率可达62.5%。在N2与空气氛围下其产物明显不同,在空气氛围下,主要产物为SO2、COS、CO和CO2;而在N2氛围下其主要产物为大量单质硫、少量CO与CO2。对DBD降解CS2的机理分析表明,在N2条件下主要是高能电子与紫外光的作用;而在有空气条件下,O2的存在促进了CS2的深度氧化。     

介质阻挡放电常压分解苯、二甲苯

采用介质阻挡放电(DBD)来分解常压下流动态气体中的苯、二甲苯废气.通过改变极间电压、气体浓度、外加气体,研究苯、二甲苯的降解.在7200～8000V极间电压下,浓度为6000mg/m³、流量为1000mL/min的含苯空气,苯的降解率达90%,主要分解产物为CO₂、CO和H₂O;浓度为700mg/m³、流量为1000mL/min的含二甲苯空气,二甲苯的降解率高达100%,产物也主要为CO、CO₂和H₂O.研究结果表明该方法处理流动态的气体效果优于处理静态气体,用该方法可以去除大气中的苯和二甲苯.     

针-板式介质阻挡放电降解土壤中对硝基苯酚研究

采用针-板式介质阻挡放电(DBD)产生低温等离子体降解土壤中对硝基苯酚(PNP),考察了放电电压、载气气量、土壤含水率以及土壤pH值对土壤中PNP降解效果的影响。结果表明:针-板式DBD对土壤中PNP有良好的降解效果。在PNP初始浓度400mg/kg,放电电压18 kV条件下,放电处理60 min,PNP降解率达到87.3%。增加放电电压和含水率均能提高降解率。不通入载气,也有较好的降解效果。碱性条件有利于PNP降解。     

介质阻挡放电协同Bi2WO6/天然赤铁矿降解乙酸乙酯

为强化DBD（介质阻挡放电）技术对VOCs（挥发性有机物）的处理效果,采用溶胶凝胶法制备Bi₂WO₆/NH（NH为天然赤铁矿）复合催化剂,并利用DBD协同催化剂降解EA（ethyl acetate,乙酸乙酯）.采用XRD（X射线衍射）仪、BET（比表面积及孔径）分析仪、SEM（扫描电子显微镜）分析仪对催化剂进行表征,对比分析DBD、DBD/Bi₂WO₆（DBD协同Bi₂WO₆）、DBD/NH（DBD协同NH）及DBD/Bi₂WO₆/NH（DBD协同Bi₂WO₆/NH复合催化剂）4个体系中EA去除率和能量产率随输入功率、初始ρ（EA）及气体停留时间的变化情况,同时探究输入功率和催化剂对ρ（O₃）及矿化率的影响,并对降解产物进行分析.结果表明:①在不同工艺参数条件下,EA去除率和能量产率均表现为DBD/Bi₂WO₆/NH体系> DBD/NH体系> DBD/Bi₂WO₆体系> DBD体系.②EA去除率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而增加,随初始ρ（EA）的升高而降低;但能量产率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而降低,随初始ρ（EA）的升高而增加.③在输入功率为84 W、初始ρ（EA）为0.40 mg/L、气体流量为1.0 m3/h的条件下,相较于DBD体系,DBD/Bi₂WO₆/NH体系中EA去除率和矿化率分别提高了19.16%和14.44%,而ρ（O₃）降低了74.47%.④DBD降解EA的最终产物主要为CO₂、H₂O及微量的CH₄、CH₃CH₂OH及CH₃COOH等小分子有机化合物.研究显示,DBD协同Bi₂WO₆/NH复合催化剂能够高效去除EA.      

DBD协同CuO/MnO2耦合生物滴滤塔降解氯苯的工艺性能分析

以氯苯为目标污染物,选择CuO/MnO_2作为耦合系统中的催化剂,采用介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)技术协同催化作为生物系统的预处理技术,开展废气净化的研究.实验结果发现,耦合生物滴滤塔(Biotrickling Filter,BTF)和单一生物滴滤塔系统分别在13 d和15 d内完成挂膜,氯苯的去除率分别达到100%和97%.稳定运行期,停留时间(EBRT)为90 s时,单一BTF在处理低进气浓度氯苯废气时,去除效果与耦合系统相当;进气浓度较大时,耦合系统的处理效果要明显优于单一BTF.EBRT缩短至45 s时,无论氯苯进气浓度高或低,耦合系统的处理效果均优于单一BTF.单一BTF的最大去除负荷(Eliminatory Capacity,ECmax)为41 g·m~(-3)·h~(-1),在同样实验条件下,耦合系统未达到最大去除负荷,而耦合系统和单一BTF对氯苯的矿化率分别为95%和86%.DBD协同催化能有效改善BTF对于高进气负荷氯苯废气的处理,预处理工艺能强化BTF对氯苯废气的彻底净化.通过对各功能单元对氯苯去除的贡献分析,发现DBD协同CuO/MnO_2工艺主要负责转化氯苯,BTF下段填料主要负责预处理工艺产生的中间产物的矿化,BTF上段填料主要负责剩余氯苯的去除及其矿化.     

等离子体协同金属氧化物催化氧化苯的研究

以Al2O3和Ag/Al2O3为催化剂,采用介质阻挡放电(DBD)反应器降解空气中低浓度的苯(C6H6),重点考察了苯的转化率、能量效率随能量密度的变化关系.研究发现:苯的氧化产物为一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO2),当能量密度为94 J/L时,在催化剂Ag/Al2O3、Al2O3存在以及不使用催化剂的条件下,苯的能量效率分别达到了0.054 mol/kW·h、0.038 mol/kw·h与0.024 mol/kW·h.同时,探讨了国外应用低温等离子体技术处理气体污染物的相关研究成果,并与本研究做了比较.     

介质阻挡放电降解乙酸异丁酯气体

采用介质阻挡放电(DBD)降解模拟乙酸异丁酯(IA)气体,结果表明:当ρ(IA)为1 788 mg/m3,气体流速为1.8 m/s,外施电压为9.0 kV时,IA去除率达75.3%. 外施电压升高,初始ρ(IA)和气体流速下降,IA去除率升高. 放电间隙对DBD降解IA废气也会产生一定的影响. 能率与气体流速无线性关系,为了得到较高的能率,外施电压应调节至7.5和9.0 kV. 考察了DBD降解实际IA工业废气的效果、费用和可行性,结果表明:废气量为2 000 m3/h,DBD反应管中的气体流速为5.4 m/s,单个DBD电源输入电压为16 kV时,IA去除率达80%以上,单位体积IA废气的处理费用为0.012元/m3. 对DBD降解IA的产物进行了分析,并初步探讨了降解机理.      

介质阻挡放电等离子体洗消芥子气染毒空气的研究

采用板-板式介质阻挡放电反应器对芥子气的模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-Chloroethyl ethyl sulfide,2-CEES)进行洗消实验研究,并探讨了放电功率和气体流量对洗消率的影响.研究发现,在放电功率70W、气体流量75L·h-1的条件下对初始浓度0～280 mg·m-3的染毒空气洗消效果较好.因此,在该条件下,对芥子气染毒空气进行深入洗消研究.结果表明,当初始浓度低于150.2 mg·m-3时洗消后尾气的残余浓度低于安全允许浓度(0.0083mg·m-3).同时,采用GC-MS和离子色谱对洗消产物进行分析,发现介质阻挡放电等离子体将芥子气分解成H2O、CO2、SO3、HCl、芥子砜(ClCH2 CH2 SO2 CH2 CH2 Cl)和芥子亚砜(ClCH2 CH2 SOCH2 CH2Cl)等.     

分期布液生物滴滤床净化H2 S废气性能研究

采用分期布液式生物滴滤床净化H2S废气,以实验室驯化的复合微生物菌群挂膜于滴滤床,考察了挂膜启动及不同负荷运行对H2S的降解性能.结果表明,生物滴滤床在进气浓度110～230 mg.m-3,停留时间30 s的条件下,H2S去除率可达到99%,3 d内即完成挂膜.进气负荷对于滴滤床降解性能和微生物种群都有影响.低进气负荷时,净化效率90%,降解作用主要发生于反应器的前段,占85%以上.前段各种类微生物数量上均多于后段,尤其是硫化氢降解菌;进气负荷较高时,前段微生物数量没有明显变化;后段去除负荷增加明显,由0.04 g.h-1增长到0.67 g.h-1.微生物数量由4.5×107个.g-1增长到5.17×108个.g-1.采用扫描电镜观察填料表面,稳定运行时优势菌主要为短杆菌,高负荷状态下,填料表面被大量的代谢产物覆盖.对运行产物分析发现,大部分H2S被氧化为S,只有小部分彻底氧化分解为SO24-.     

高频电晕放电等离子体法处理甲醛的研究

采用高频电晕等离子体法进行去除甲醛气体的试验研究.主要考察了甲醛气体处理效果与电源频率和停留时间的关系,并进行了无填料、填加亚硝酸钠填料和钛酸钡填料对甲醛气体处理效果的对比试验.结果表明,高频电晕放电等离子体法可有效地实现对甲醛气体的去除.电源频率越高,停留时间越长,甲醛的去除效果越好;在相同条件下有填料填加对甲醛气体的去除效果优于无填料填加的去除效果;钛酸钡填料优于亚硝酸钠填料的去除效果;在电源频率为55 kHz、流量0.3 m3·h-1、进口浓度12 mg·m-3钛酸钡填料存在的条件下对甲醛的去除效率接近100%.     

生物滴滤塔净化含低浓度苯乙烯废气的研究

利用菌丝体热解炭作为填料,采用两座相同实验室规模的生物滴滤塔,分别填装热解炭-木屑混合填料和木屑单一填料,并联操作,进行微生物净化含苯乙烯废气的实验,研究并对比了两座生物滴滤塔的净化性能.结果表明,由于热解炭具有比表面积大、孔隙率高等特点,热解炭-木屑混合作为生物滴滤塔填料,比单一的木屑填料挂膜速度快,净化效果好,停运恢复能力强.适宜操作条件为:入口气体浓度50～ 450mg·m-3,停留时间21.6～43.2 s,气液比110.7 ～55.3,净化效率92％ ～ 100％,最大去除负荷可达153.1 g·m-3· h-1.整个实验过程中,系统的压降始终维持在0～255 Pa,动力消耗小.研究发现,循环液中氨氮(NH4+-N)浓度只需能够保证微生物正常的生命活动即可,不宜过量或不足.生物滴滤塔循环液的紫外吸光度(UV254)与苯乙烯去除率具有一定的相关性,可通过测定循环液UV254,了解生物滴滤塔的运行状况.     

膜生物反应器处理甲苯性能及机制

采用膜生物反应器处理甲苯有机废气,研究了进气浓度、停留时间、循环液喷淋密度和pH值对甲苯去除率的影响.膜生物反应器能高效净化挥发性有机废气,甲苯去除率可达99%.适宜运行条件为:pH值为7.2、停留时间为6.4 s、循环液喷淋密度为2.5 m3.(m2.h)-1.采用GC-MS分析出口气样,研究结果表明乙醛酸(C2H2O3)和乙烯基甲酸(C3H4O2)为甲苯生物降解的中间产物.膜生物反应器处理甲苯机制为甲苯气体通过中空纤维膜传质到生物膜,被生物降解为乙醛酸和乙烯基甲酸,然后继续好氧降解为最终产物二氧化碳和水.     

介质粒径对复三维电极-生物膜脱硝反应器的影响

研究了无烟煤作填充介质时其粒径对复三维电极 生物膜反应器脱硝效果的影响 .选择了两种具有代表性的无烟煤粒径 :平均粒径D分别为 1 9mm和 4 0mm .研究了两种粒径介质的反应器出水中的NO-3 N、NO-2 N、pH变化 ,并对电流效率及处理负荷进行了对比 .结果表明在一定电流下 ,两反应器的NO-3 N去除率均能达到 98%;在同样操作条件下 ,D为 1 9mm反应器的脱硝能力优于D为 4 0mm反应器 ,前者比后者对水中NO-3 N的去除率高 10 %左右 .D为 1 9mm反应器的NO-3 N最高容积负荷、NO-3 N最高电极负荷、电流效率分别为 0 0 15kg (m3 ·h)、0 0 37mg (cm2 ·h)、36 0 %,均高于D为 4 0mm反应器约 10 %.以小粒径无烟煤为介质的反应器的生物量明显高于大粒径介质反应器 .     

南四湖内源氮磷释放的对比研究

采用柱状沉积物采样器和Peeper间隙水采集器分别于2011年8月获取南四湖不同湖区原位柱状沉积物和间隙水,通过原柱样静态释放实验及间隙水分子扩散模型对其氮磷释放规律进行了研究.结果表明,南四湖不同湖区夏季氮磷界面交换速率差异显著,静态释放实验沉积物NH4+-N和PO43--P的释放速率分别为3.1～10.3 mg·m-2· d-1和0.3～2.7mg·m-2· d-1,总体呈北高南低的趋势,南阳湖明显大于其他各湖区,这与其距离济宁市区较近,沉积物受污染较重有关.Peeper法与离心法分别获取不同湖区间隙水,利用分子扩散模型计算出NH4+-N和PO43--P的释放速率分别为3.69～4.51 mg·m--2·d-1、0.24 ～0.66 mg·m-2·d-1和2.54～4.16 mg·m-2·d-1、0.04～0.51 mg·m-2·d-1,同一采样点,Peeper法计算出释放速率比传统离心法高出约20％.通过静态释放实验获得的NH4+-N和PO43--P释放速率(R)在空间分布上与间隙水分子扩散模型计算出的结果相一致,但前者明显大于后者,将其进行比较,氮和磷的R/F值分别为0.84 ～2.64和2.03 ～13.79,表明原柱样静态模拟实验进行内源释放速率估算时,可能比分子扩散模型法计算的结果更接近于实际情况.     

不同氮浓度冲击对颗粒污泥脱氮过程中N2 O产生量的影响

采用好氧-缺氧SBR污水生物处理系统,考察不同进水NH4+-N浓度冲击对同步硝化反硝化型颗粒污泥脱氮过中N2O的释放规律和脱氮效果的影响.结果表明,当进水NH4+-N浓度分别从稳定的30 mg·L-1突然提高到40、60和80 mg·L-1时,氨氮去除率从80.04%降至61.40%、39.65%和31.02%,但氨氮的去除量变化不大,都在25 mg·L-1左右;另外,N2O产生量受进水NH4+-N冲击较小,在4个不同的进水NH4+-N浓度下,典型周期N2O产生量分别为3.019、3.489、3.271和3.490 mg·m-3,而且N2O释放速率都在0.004 5 mg·(m3·min)-1左右.同步硝化反硝化型颗粒污泥系统的好氧阶段和缺氧阶段均有N2O产生.不同的NH4+-N浓度冲击下,同步硝化反硝化型颗粒污泥系统对NH4+-N的去除量没有变化,但由于进水NH4+-N浓度的提高引起系统脱氮率显著下降.     

颗粒污泥厌氧氨氧化动力学特性及微量NO2的影响

采用批试验方法,研究了颗粒污泥厌氧氨氧化动力学特性及微量NO₂的影响.用Haldane模型描述厌氧氨氧化反应动力学,得到最大氨氮反应速率6.65×10^-3 mg·(mg·h)^-1、氨氮半饱和常数87.1 mg·L^-1和抑制常数1 123 mg·L^-1,亚硝态氮半饱和常数15.39 mg·L^-1和抑制常数159.5 mg·L^-1.微量NO₂对厌氧氨氧化具有强化作用,基于Haldane模型建立了厌氧氨氧化的NO₂强化函数,估计了强化函数中的最大强化系数48.79、NO₂半饱和常数2 480 mg·m^-3、NO₂抑制常数4.22 mg·m^-3和基础速率系数0.018 2.试验中大部分的NO_x出现损失.     

混合气体直接吸附分离回收过程研究

以精密陶瓷制造过程中排放的甲苯和异丙醇混合气体为目标气体,采用4段活性炭吸附柱串联吸附实验方式研究了混合组分气体直接吸附分离回收的可行性.结果表明,异丙醇和甲苯这2种物性具有一定差异的物质在吸附床的长度方向存在明显的分层吸附现象.在表观气速0.42 m·s-1、异丙醇与甲苯入口浓度分别为477 mg·m-3和746 mg·m-3、吸附柱总长为26cm条件下,通气吸附798 min时,0～10 cm长度段炭层吸附甲苯量为184.5 mg·g-1,吸附异丙醇量为0 mg·g-1,而21～26 cm长度段炭层吸附甲苯量为0.92 mg·g-1,吸附异丙醇量为91.2 mg·g-1,通过分段再生回收分别得到了纯度99%以上的甲苯和异丙醇回收液.弱吸附质异丙醇在吸附过程中存在气相浓度增浓现象,该现象导致实验条件下部分活性炭层区域对异丙醇的吸附量提高了27%以上.通过多段串联吸附、分段再生回收的方式可以实现混合气体的直接吸附分离回收.