低温等离子体与催化剂联用降解空气中低浓度的苯

采用介质阻挡放电(DBD)与催化剂(MnO2,TiO2)联用降解空气中低浓度的苯(C6H6)。考察了苯的转化率、产物选择性、能量效率随能量密度的变化关系。研究发现,苯的转化率随能量密度的增加而增加,当注入DBD反应器的能量密度为1200J/L时,等离子体协同催化剂MnO2氧化苯的转化率达到了92%。苯的氧化产物为一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO2),进而阐述了其氧化机理。当能量密度为430J/L时,在催化剂MnO2,TiO2存在的条件下,能量效率分别达到了0.062与0.043mol/kWh。     

NH_3的低温复相选择性催化氧化

采用Cu-Ag/Al2O3复合催化剂在低温下选择性催化氧化 NH3.实验结果表明,Ag/Al2O3 和 Cu/Al2O3分别具有高氧化活性和高 N2选择性的优点;一定负载量范围内,Cu-Ag/Al2O3复合催化剂既具有高氧化活性(介于Ag/Al2O3和Cu/Al2O3之间),又具有Cu/Al2O3的高N2选择性,当反应温度为280℃时,Cu5%-Ag5%/Al2O3对NH3的氧化率大于96%,N2选择性大于95%.催化剂表面上形成的Ag2O 颗粒及其大小是影响催化剂选择性的一个重要因素.     

NH3的低温复相选择性催化氧化

采用Cu-Ag/Al2O3复合催化剂在低温下选择性催化氧化NH3.实验结果表明,Ag/Al2O3 和Cu/Al2O3分别具有高氧化活性和高N2选择性的优点;一定负载量范围内,Cu-Ag/Al2O3复合催化剂既具有高氧化活性(介于Ag/Al2O3和Cu/Al2O3之间),又具有Cu/Al2O3的高N2选择性,当反应温度为280℃时,Cu5%-Ag5%/Al2O3对NH3的氧化率大于96%,N2选择性大于95%.催化剂表面上形成的Ag2O颗粒及其大小是影响催化剂选择性的一个重要因素.     

掺杂La或Si对Ag/Al2O3催化剂热稳定性和脱NO活性的影响

利用BET比表面测定和X-射线衍射技术考察了掺杂La或Si的Ag/Al2O3催化剂的热稳定性,并研究了富氧条件下,丙烯在这些催化剂上选择性还原NO的活性.结果表明,掺杂La或Si能抑制Al2O3相变,使γ-Al2O3完全转化为a-Al2O3的温度升至1100℃以上.相应地,延缓催化剂比表面下降,从活性角度来看,当焙烧温度为1100℃时,与掺杂La或Si相比,不掺杂La或Si的Ag/Al 2O3催化剂活性要低得多;当焙烧温度低于1000℃时,掺杂少量La(2%La2O3)对Ag/Al2O3催化剂活性影响不大,但是,掺杂Si(2%或8%SiO2)或较高含量La(8%La2O3)会导致催化剂活性降低.综合考虑热稳定性和富氧条件下的NO还原活性,认为掺杂较低含量La(2%La2O3)的Ag/Al2O3催化剂性能最佳.     

非热等离子体与催化相结合去除气相低浓度苯系物

利用串齿线-简体构成的等离子体反应器,研究了非热等离子体及其与Pt/Al2O3或Mn/Al2O3催化剂组合作用下的苯系物转化率、COx产率和O3生成情况.结果表明.苯系物转化率排序为对二甲苯＞甲苯＞苯.产生非热等离子体的放电区后接Pt/Al2O3或Mn/Al2O3催化剂可提高苯系物的转化率,并使达到相同转化率所对应的电压降低1～2kV,等离子体与催化剂之间表现出明显的协同效应.非热等离子体放电与Pt/Al2O3或Mn/Al2O3催化剂组合后也有利于苯系物向COx转化及去除放电产生的O3,可使最大COx产率从80%分别提高到86%和100%,而反应器出口的最大O3浓度则从707mg·m-3分别降至339mg·dm-3和39mg·dm-3.经过等离子体反应器、催化剂以及两者组合方式的优化,等离子体放电协同Mn/Al2O3催化剂工艺有望成为处理气相低浓度有机物的实用方法.     

Ag-Al2O3催化剂选择性催化还原稀薄燃烧NOx的研究

本研究主要考察了丙烯为还原剂 ,溶胶 凝胶和共沉淀两种方法制备的Ag Al2 O3催化剂的活性 ,实验结果表明Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂具有最高的活性。同时详细考察了C3H6 浓度、NO浓度和空速等因素对Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂活性的影响 ,实验结果表明该催化剂在高空速条件下仍然具有良好的性能。此外 ,还考察了乙烯、丙烷和辛烷为还原剂 ,Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂的活性 ,实验结果表明以辛烷为还原剂 ,该催化剂还原NOx 的活性 ,特别是低温活性明显提高     

Ag/Al2O3催化剂用于碳氢化合物选择性还原NO

比较了富氧条件下CH4、C3H8、C3H6和C2H5OH分别用作还原剂时,NO在Ag/Al2O3催化剂上的还原活性.结果表明, CH4和C3H8还原NO的活性很低,而C3H6和C2H5OH能有效地还原NO.在此基础上,研究了H2O和SO2对C3H6和C2H5OH在Ag/Al2O3催化剂上还原NO活性的影响.结果表明,H2O的存在会降低低温区的NO还原活性,而且这种影响是可逆的.将H2O 和SO2同时加入反应混合气,引起NO还原活性较大幅度降低,结合程序升温脱附实验结果,认为可能是由于存在SO2时,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低.     

Cu2O-Ag-AgBr/MA可见光催化剂的制备及其降解2-氯苯酚的研究

通过沉积-沉淀法将Cu2O、Ag-AgBr负载在介孔γ-Al2O3(MA)上制备了等离子体诱导可见光催化剂Cu2O-Ag-AgBr/MA.研究了其在可见光照(λ>420 nm)下的催化性能.通过XRD、XPS和UV-vis吸收光谱的去卷积分析表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存.结果表明,Cu2O-Ag-AgBr/MA对难降解有机物2-氯苯酚(2-CP)显示出很高的可见光催化去除效率.同时Cu2O的掺入,显著抑制了降解过程中Ag+的溶出.自由基捕获剂的影响实验表明,h+、O·-2和·OH是反应中最重要的活性物种.     

TiO2光催化联合技术降解苯酚机制及动力学

主要研究了TiO2光催化体系结合H2O2或外加电催化(EC)体系对苯酚催化降解效率的影响,评价比较TiO2/UV、H2O2/UV、TiO2/UV/H2O2、TiO2/UV/EC体系下苯酚降解机制及动力学.结果表明,TiO2/UV/H2O2和TiO2/UV/EC体系下苯酚降解效率明显高于TiO2/UV体系,当苯酚溶液pH值为6,TiO2质量浓度0.2 g·L-1,紫外光照2 h,光催化降解效果达到86%,当电流密度为12 mA·cm-2,则苯酚可达到100%去除.比较了不同催化体系下的能量利用率,苯酚降解15 min,TiO2/UV/EC体系能量利用率最大为0.030 6 g·(kW·h)-1,其能量消耗为0.0640 kW·h-1,说明采用TiO2/UV/EC体系能更多地利用能量降解苯酚.通过不同催化体系下中间产物分析,建立苯酚及其中间产物对苯二酚、邻苯二酚和苯醌的拟一级降解动力学模型,通过模型验证各催化体系下苯酚的降解历程,同时也说明了TiO2/UV/EC体系有利于苯酚及其中间产物的降解.     

Au/γ-Al2O3催化剂的制备及其对气相三苯系污染物的催化消除

采用沉积一沉淀法制备了负载型Au/γ-Al2O3,催化剂,对模拟污染气体的三苯系(苯,甲苯,二甲苯)蒸气进行催化消除反应,探讨了金含量、活化条件对催化剂活性的影响.结果表明,负载型Au/γ-Al2O3催化剂用量为0.50g、反应气流速为20 mL·min-1时,295℃下可完全催化消除浓度为7.57 g·m-3的苯;在252℃下可完全催化消除浓度为7.49 g·m-3的甲苯;在235 ℃下能完全催化消除浓度为3.07 g·m-3的二甲苯.苯、甲苯和二甲苯最后都完全矿化为CO2和H2O,没有生成新的有机物.对催化反应进行了动力学研究,上述催化反应都是准一级反应.测定得到苯、甲苯和二甲苯催化反应的总包反应表观活化能分别为118.47 kj·mol-1、101.43 kJ·mol-1和85.18 kJ·mol-1.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

介质阻挡等离子体放电与催化联用技术分解苯

采用介质阻挡等离子体放电与催化剂MnO₂联用技术对苯去除进行了研究.结果表明,加入MnO₂可充分利用O₂和产生于介质阻挡等离子放电区的O₃,能够增加苯氧化分解为CO₂的程度,且苯去除的能量效率是不用催化剂时的2倍.催化剂MnO₂苯去除率有显著影响.当能量密度低于564J/L时,MnO₂离放电区的距离越近,苯的去除效果越好;当能量密度高于1051J/L时,苯的去除效果与MnO₂离放电区的距离有关并有一个最佳值.阐述了苯在等离子体放电区以及MnO₂上的氧化机理.     

Effect of SO2 on the performance of Ag-Pd/Al2O3 for the selective catalytic reduction of NOx with C2H5OH

The influence of SO2 on the performance of Ag-Pd/Al2O3 for the selective catalytic reduction （SCR） of NOx with C2H5OH was investigated experimentally. The activity test results suggest that Ag-Pd/Al2O3 shows a small activity loss in the presence of SO2 when using C2H5OH as a reductant. In situ DRIFTS spectra show that the activity loss originates from the formation of surface sulphate species on the Ag-Pd/Al2O3. The surface sulphate species formation inhibits the formation of nitrate, whereas hardly changes the partial oxidation of C2H5OH. Compared with the NOx reduction by C3H6, an obvious suppression of the surface sulphate species formation was observed by DRIFTS experiment when using C2H5OH as a reductant. This phenomenon reveals the better catalytic performance and strong SO2 tolerance of Ag-Pd/Al2O3-C2H50H system.     

脉冲放电等离子体治理甲苯废气放大试验研究

应用脉冲放电等离子体技术,在线板式反应器内对低浓度甲苯废气的治理进行放大试验.采用闸流管开关脉冲电源,其最大输出功率1kW,最大脉冲电压峰值100kV. 试验规模4～16m³·h^-1. 试验考察了峰值电压、重复频率、进口浓度和处理气量对甲苯去除率的影响.结果表明:峰值电场强度在9～12kV·cm^-1范围内增加,甲苯去除率相应明显提高;当处理气量为4 m³·h^-1、脉冲电压峰值69kV、进口浓度1 180mg·m^-3、重复频率300pps时, 甲苯的去除率可达88%;反应器的能量利用率在16g·(kW·h)^-1左右;甲苯的降解产物主要是CO₂和H₂O,还有少量CO. 结合甲苯去除率与能量密度、甲苯进口浓度的关系,建立反应器动力学模型,获得甲苯的反应速率常数为0.00356 L·J^-1. 为进一步优化放大反应器设计及与电源匹配提供了基础数据.     

微波诱导催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3制备及PEG对其活性影响

以AlCl·36H2O、FeCl·36H2O和CO(NH)22为原料,采用均匀沉淀法制备微波诱导催化剂Fe2O3/Al2O3,用X射线衍射仪(XRD)对其结构进行了表征,研究了加入聚乙二醇(PEG200)作为分散剂对产物的影响。结果表明:加入体积分数为0.05%PEG后,对于20mg/L的甲基橙模拟废水,在微波功率为900W,催化剂投加量为2g/L,处理5min后脱色率可达95.8%。     

Benzene conversion by manganese dioxide assisted silent discharge plasma

Non-thermal plasma technologies have shown their promising potential specially for the low concentration of volatile organic compound control in indoor air in recent years. But it is also high energy consuming. So, to improve the energy efficiency, adding catalysts which enhance the plasma chemical reactions to plasma reactors may be a good selection. Therefore, in this study the manganese dioxide assisted silent discharge plasma was developed for benzene conversion at a relatively high energy efficiency. The results show that MnO₂ could promote complete oxidation of benzene with O₂ and O₃ produced in the plasma discharge zone. The energy efficiency of benzene conversion with MnO₂ was two folds as much as that without catalysts. It was also found that the site of MnO₂ in the reactor and the energy density had effects on benzene conversion. While the energy density was lower than 48 J/L, benzene conversion decreased with the increase in the distance between MnO₂ bed and the plasma discharge zone. Whereas when the energy density was higher than 104 J/L, benzene conversion had an optimal value that was governed by the distance between MnO₂ bed and the plasma discharge zone. The mechanism of benzene oxidation in plasma discharges and over MnO₂ is discussed in detail. __________ Translated from China Environmental Science, 2006, 26(6): 703–707 [译自: 中国环境科学]     

类芬顿试剂液相氧化法脱硝的实验研究

以类芬顿试剂(H2O2/Fe3+/UV)液相氧化法脱硝,探讨了液相催化和类芬顿脱硝反应的机理及其关系.研究了H2O2浓度、[H2O2]/[Fe3+]、初始pH值、气体流量、紫外光和H2O2投加方式对NO去除率的影响.结果表明,脱硝效率随H2O2浓度增加而升高;H2O2浓度一定时,Fe3+浓度的增加有利于NO的脱除,[H2O2]/[Fe3+]=6时,脱硝效率最高;当初始pH值3时,pH值升高,脱硝效率下降,初始pH值为3时脱硝效果最好;NO去除率随气体流量的增加而下降;紫外光的照射能提高脱硝效率;分3次等量投加H2O2可以使脱硝效率维持在80%左右.     

Combination of biodiesel-ethanol-diesel fuel blend and SCR catalyst assembly to reduce emissions from a heavy-duty diesel engine

In this study, the efforts to reduce NOx and particulate matter （PM） emissions from a diesel engine using both ethanol-selective catalytic reduction （SCR） of NOx over an Ag/Al2O3 catalyst and a biodiesel-ethanol-diesel fuel blend （BE-diesel） on an engine bench test are discussed. Compared with diesel fuel, use of BE-diesel increased PM emissions by 14% due to the increase in the soluble organic fraction （SOF） of PM, but it greatly reduced the Bosch smoke number by 60%-80% according to the results from 13-mode test of European Stationary Cycle （ESC） test. The SCR catalyst was effective in NOx reduction by ethanol, and the NOx conversion was approximately 73%. Total hydrocarbons （THC） and CO emissions increased significantly during the SCR of NOx process. Two diesel oxidation catalyst （DOC） assemblies were used after Ag/Al2O3 converter to remove CO and HC. Different oxidation catalyst showed opposite effect on PM emission. The PM composition analysis revealed that the net effect of oxidation catalyst on total PM was an integrative effect on SOF reduction and sulfate formation of PM. The engine bench test results indicated that the combination of BE-diesel and a SCR catalyst assembly could provide benefits for NOx and PM emissions control even without using diesel particle filters （DPFs）.     

CLT酸生产废水的Fenton氧化预处理试验研究

针对CLT酸生产废水高含盐、高有机物浓度、难生物降解的特点,采用Fenton氧化对CLT酸生产废水进行了预处理试验研究,考察并确定了H2O2和FeSO4·7H2O用量及二者的摩尔比,pH值以及反应时间对H2O2剩余量以及COD去除率的影响.试验结果表明,在废水的初始pH值3~4,H2O2和FeSO4·7H2O的投加量分别为20mL/L和10g/L,反应时间为30min时,反应过程中H2O2恰好全部消耗,COD的去除率为56%.Fenton氧化预处理能明显改善CLT酸废水的可生化性,原水的BOD5/COD值为0.075,经最佳试验条件处理后可升高至0.37.GC-MS分析结果表明,原水中检测到的6种主要苯系有机污染物在Fenton氧化后均未检出,利于废水后续进行生化处理.试验表明,采用Fenton氧化技术对CLT酸生产废水进行预处理是可行的.