北京市中心城区道路尘土中铂族元素的污染特征

为研究北京市中心城区铂族元素(PGEs)的污染状况,于2009年12月采集了二环道路尘土样品.样品经王水消解和阳离子交换树脂分离纯化后,采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定了道路尘土中PGEs的含量.结果表明,二环道路尘土中,Pd的含量为17.40～458.75 ng.g-1(平均值为126.66 ng.g-1),Pt的含量为10.04～182.89 ng.g-1(平均值为65.25ng.g-1),Rh的含量为4.00～68.04 ng.g-1(平均值为22.67 ng.g-1).与国内外其它城市相比,Pt含量偏低,Pd和Rh含量处于中等水平.总体而言,近几年道路尘土中Pd含量有了较大幅度的升高.中心城区的PGEs平均含量从大到小的顺序为:西二环≈东二环>北二环>南二环,主要受机动车流量控制.不同粒径的道路尘土中PGEs含量不同,0.125～0.25 mm粒径范围内尘土中的PGEs含量最高,而粒径<0.063 mm的尘土中PGEs含量较低.采用粒径<0.063 mm尘土中的PGEs含量来评价整个道路尘土中的PGEs含量容易导致结果偏低,从而低估其在环境的污染水平.     

道路环境PGEs多介质累积规律

为了研究道路环境PGEs多介质累积规律,选择上海市5条道路,同步采集灰尘、土壤及植物样品,对其中铂族元素(PGEs)含量水平进行分析.结果表明,灰尘中Rh、Pd、Pt平均浓度分别为24.92、88.39、22.28 ng/g,土壤中Rh、Pd、Pt平均浓度分别为3.64、17.45、0.97 ng/g,植物中Rh、Pd、Pt平均浓度仅分别达到2.66、6.39、0.57 ng/g,灰尘PGEs浓度远高于土壤及植物,土壤与植物中Pt、Rh浓度水平较接近;道路环境PGEs分布呈现一定规律性,但与交通流量关系并不密切;路边植物对道路灰尘PGEs吸附能力表现为Pt>Pd>Rh,其中,对Pt、Pd吸附作用非常明显,对Rh几乎不存在吸附作用,路边植物对土壤PGEs的吸收能力为Pd>Rh>Pt,Pd的生物有效性最大;多介质PGEs比例值很接近或部分重合,且均在上海市道路灰尘PGEs比值范围内,反映出上海市道路环境PGEs来源相同且均来自汽车VECs.     

厦门市道路灰尘中铂族元素的污染特征

鉴于铂族元素(PGEs)对生态环境和人体健康的潜在危害,对厦门市道路灰尘中PGEs的浓度水平和分布特征进行研究.于2012年10月采集城区主干道、隧道、旅游区和工业区的道路灰尘样品,经王水微波消解及阳离子交换树脂(Dowex AG50W-X8)分离纯化后,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)进行测定.结果表明,厦门城区主干道道路灰尘中钯(Pd)、铂(Pt)和铑(Rh)的平均浓度(范围)分别为:246.82(58.68~765.52)、95.45(42.14~371.36)和51.76(21.04~119.72)ng·g-1,均比地壳丰度值高出两个数量级.与国内外其它城市相比,厦门城区道路灰尘中Pd、Pt和Rh浓度均处于较高污染水平.不同功能区道路灰尘PGEs含量分布为:隧道城区工业区旅游区,其分布特征主要受机动车流量的影响.PGEs元素之间的相关性分析结果显示Pd与Rh的相关性较大,而Pt与Pd、Rh的相关系数均较小,说明除了机动车排放以外,可能存在其他的污染来源.旅游区禁止机动车行驶,但仍检出较高含量的PGEs,说明周边地区道路灰尘中PGEs可通过大气扩散作用进行迁移.     

干旱区城市昌吉降雪及积雪中PGEs含量分布及其影响因素

选择干旱区中小城市昌吉市,对其降雪及积雪中铂族元素(PGEs)含量分布及影响因素进行研究.运用ICP-MS对样品进行分析测定.结果表明,降雪中Rh、Pd、Pt平均含量分别为0.43 ng·L-1(未检出～2.24 ng·L-1)、60.07 ng·L-1(46.66～84.25 ng·L-1)和4.54 ng·L-1(3.02～6.38 ng·L-1).不同场次降雪中PGEs含量存在差异,随雪前干燥期天数加长,降雪中PGEs含量趋于增大;降雪量对PGEs含量也有一定影响,降雪量越小,雪中PGEs含量越高.积雪中Rh、Pd、Pt的平均含量分别为6.65 ng·L-1(2.50～18.80 ng·L-1)、83.45 ng·L-1(46.83～199.20 ng·L-1)和8.17 ng·L-1(4.27～13.78 ng·L-1).积雪中PGEs含量远高于降雪,降雪中PGEs仅来自于单场次降雪对大气PGEs的淋洗,而积雪中PGEs不仅来自于多场次降雪中PGEs的累积,且由于积雪长时间暴露,还源源不断接受了大气干沉降带来的PGEs.各采样点积雪PGEs含量表现出交通区>居民文教区>公园广场区>郊区农田,随功能区不同,积雪中PGEs输入途径与输入量有显著差异,这是造成各功能区积雪PGEs含量不同且具有一定规律性的主要原因.     

干旱区气候条件对道路灰尘及土壤 Pd、Rh累积的影响

以乌鲁木齐市为研究区,选取河滩路、友好南路、温泉西路、乌奎高速公路及七道湾路等5条典型道路,对道路灰尘与土壤中Pd、Rh季节变化特征进行研究.结果表明,春、夏、秋、冬的灰尘中Pd含量分别为74.61(31.59~126.3),134.26(54.59~332.51),100.49(20.935~244.9), 83.43(47.97~125.40)ng/g;灰尘中Rh含量分别为8.41(4.56~14.63),18.48(11.62~31.56),10.27(3.83~19.1),9.20(5.34~16.68)ng/g;土壤中Pd含量分别为44.42(13.59~109.40),30.47(13.24~70.87),30.01(21.55~49.19),26.28(14.85~44.83)ng/g;土壤Rh含量分别为8.47(5.93~13.40), 8.11(4.65~ 13.45),3.81(1.67~8.02),3.22(2.56~4.26)ng/g. Pd、Rh含量均表现出明显的季节变化,其中,灰尘中Pd、Rh含量在夏秋季高,冬春季低;土壤中Pd、Rh含量在春夏季高,冬季最低,秋季为中间水平,地域气候条件是PGEs季节变化的主要影响因素.冬、春季节的降雪、扫雪及积雪堆积习惯使乌鲁木齐道路环境中灰尘与土壤的季节变化并没有完全相同. 湿润区与干旱区城市PGEs的季节变化明显不同,两类地区的气候特征不同是造成这种差异存在的根本原因.     

珠江口水体、沉积物及水生动物中HCHs和DDTs的含量与生态风险评价

利用气相色谱(GC-ECD)方法对珠江口水、沉积物及水生动物体内六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)的污染现状进行了调查,并对该类污染物在水体多介质中的转移分配规律及对水生态环境安全的影响作了初步研究.结果表明,珠江口表层水中HCHs总量检出范围为1.12～8·91ng·L-1,平均值为4.25ng·L-1;;DDTs总量检出范围为2.61～16.86ng·L-1,平均值为7.66ng·L-1.表层沉积物(以干重计)中HCHs总量检出范围2.51～4.75ng·g-1,平均值为3.61ng·g-1;;DDTs总量检出范围为3.01～6.24ng·g-1平均值为4.33ng·g-1.水生动物中河蚬体内的HCHs和DDTs含量最高,分别为44.49和122.62ng·g-1;;虾类次之,为41.04和82.27ng·g-1;;鱼类最低,平均值分别为27.95和65.43ng·g-1.同国内外其他地区河流比较,珠江口水体和底泥中的HCHs和DDTs污染程度较低,但仍具有一定的潜在生态风险.林丹、三氯杀螨醇取代工业生产HCHs、DDTs,成为该水域有机氯污染的重要来源.     

道路灰尘PGEs时间变化特征

为了研究道路灰尘铂族元素（PGEs）时间变化规律及其影响机制,以上海市为研究区,共采集季节样品24个、年际样品18个.用王水消解制样,ICP-MS测定.结果表明,灰尘PGEs春、夏、秋、冬含量分别为,Rh：10.40（6.06～17.28）ng/g、11.60（5.52～20.11）ng/g、32.91（18.53～6...     

城市不同功能区PAHs多介质累积规律研究

以上海市为例,分析了城市地表灰尘、土壤和行道树叶片累积PAHs的水平差异,探讨了形成这种累积规律的原因与机制.结果发现,同一功能区内,地表灰尘和土壤中PAHs含量较高,分别为8 992～141 723 ng·g-1(均值为54 964 ng·g-1)、9 306～146 689 ng·g-1(均值为56 883 ng·g-1);而悬铃木叶片和小叶黄杨叶片内含量较低,且悬铃木叶片中的含量普遍高于小叶黄杨叶片,含量分别为2 423～32 883 ng·g-1(均值为12 983 ng·g-1)、1 498～19 418 ng·g-1(均值为7 612 ng·g-1).不同功能区之间,地表灰尘和土壤中PAHs总量存在显著差异,而悬铃木叶片和小叶黄杨叶片对PAHs的累积水平相似.灰尘和土壤中PAHs组分构成具有明显的功能区差异,且高环PAHs含量占主导地位.植物叶片中PAHs组分构成在不同功能区具有相似性,且低环组分占绝对优势,高环组分含量很少.这种累积规律与PAHs的理化性质,以及各介质累积PAHs的主要途径和方式密切相关.     

杭州城区室内灰尘中多溴联苯醚的含量及人体暴露水平

为了评估杭州城区室内灰尘中多溴联苯醚(PBDEs)污染程度,2013年3~8月,在杭州城区随机采集19个办公室、家庭和学生宿舍的室内灰尘样品.用GC-ECD定量分析了样品中14种PBDEs同系物的含量水平、同系物分布和可能的影响因素,并估算了成年人和儿童通过灰尘摄入对PBDEs的暴露水平.结果表明,办公室Σ14PBDEs的平均值9.28×102ng·g-1,中值为1.03×103ng·g-1;家庭Σ14PBDEs的平均值7.83×102ng·g-1,中值为9.11×102ng·g-1;学生宿舍Σ14PBDEs的平均值4.07×102ng·g-1,中值为4.03×102ng·g-1,办公室的污染水平高于居住环境.BDE-209是贡献值最大的单体,其贡献值为75.48%,其次分别是BDE-190、BDE-154和BDE-71.成年人和儿童通过灰尘摄入的PBDEs暴露水平分别为13.12~32.63 ng·d-1和32.40~54.54 ng·d-1,灰尘中儿童的PBDEs人体暴露量高于成人的人体暴露量,主要是因为儿童灰尘摄入量要高于成人.分析得出,从室内灰尘摄入的PBDEs存在健康隐患,儿童潜在危害最大.     

广西大石围巨型漏斗土壤中多环芳烃与环境因素

选择典型的广西乐业大石围巨型岩溶漏斗(天坑)为研究对象,采集大石围漏斗不同部位的表层土壤,采用气象仪器观测大石围漏斗的环境因子,利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)测定16种多环芳烃(PAHs)优先控制污染物.结果表明,大石围天坑群地表(正地形)土壤中ΣPAHs浓度范围为75.20～373.79 ng·g-1,平均值120.70 ng·g-1;地下(负地形)土壤,绝壁中ΣPAHs浓度范围为19.88～330.79 ng·g-1,平均值131.86 ng·g-1;底部中ΣPAHs浓度范围为127.48～661.62 ng·g-1,平均值395.22 ng·g-1;地下河(洞穴)中ΣPAHs浓度范围为1 132.11～1 749.95 ng·g-1,平均值为1 412.39 ng·g-1;土壤中PAHs以4～6环为主.比值法推断大石围漏斗土壤PAHs的来源主要为化石燃料燃烧源,主要污染途径为大气传输沉降.总体上,大石围漏斗土壤中PAHs浓度的空间分布随温差和相对湿度的升高呈现地面-绝壁-底部-地下河(洞穴)逐渐增加,PAHs显示"冷陷阱效应"的垂向富集与分异作用.影响PAHs分布的主要环境因素是温度,其次是湿度、风向和风速,在漏斗局部显示多环境因子共同作用.环境因子夏季影响大于冬季.监测发现,2007年比2006年大石围漏斗底部土壤中PAHs的浓度增加了3.5倍.因此,本研究提出巨型岩溶漏斗PAHs的富集和分异作用与环境因素密切相关.     

Distribution of Platinum group elements in road dust in the Beijing metropolitan area, China

Dust samples collected from the Beijing metropolitan area （China） were evaluated to determine the distribution and the concentration of platinum group elements （PGEs）. The dust particles that were smaller than 100 mesh size fraction （150 μm） were analyzed after aqua regia digestion. Concentrations ofPt, Rh, and Pd were found to be between 3.96 and 356.3 ng/g, 2.76 and 97.11 ng/g, and 0.1 and 124.9 ng/g, respectively, in the urban areas of Beijing, whereas for the background samples collected from the suburbs of Beijing, the concentrations of Pt, Pd, and Rh were very low and ranged from 0.1 to 0.9 ng/g, 0.5 to 1.4 ng/g, and 0.8 to 2.2 rig/g, respectively. The distributions of PGEs in road dust were an accurate reflection of the levels of pollution and were found to match with the local traffic conditions. A strong positive correlation was established among all the dements found in road dust. This suggests that emissions of abraded fragments from vehicle exhausts may be the source of the high concentration of Pt, Rh, and Pd in road dust along the main roads of Beijing.     

贵阳公路周边尘土和土壤铂族元素特征分析

为降低温室效应气体一氧化碳、氮氧化物及碳氢化合物的排放,全球自上世纪80年代末期开始在汽车中引入铂族元素(PGE)催化剂,其释放的Pt、Pd和Rh等元素在城市道路尘土和路边土壤中聚积,对自然环境及人体健康产生危害。本文在贵州省贵阳市的主要交通路段采集了尘土和土壤样品,对样品中的铂族元素进行了同位素稀释-等离子体质谱法测定。结果表明,所有样品的铂族元素均高于未被污染土壤的背景值,而尘土样品中铂族元素含量明显高于土壤样品。其中Pt、Pd和Rh含量明显高于其它铂族元素(Ru和Ir等),并与Ru和Ir呈一定的正相关关系,表明汽车尾气催化剂的主要组成为Pt、Pd和Rh;高含量的Os具有低的~(187)Os/~(188)Os比值,表明Ru、Ir和Os也源于汽车尾气催化剂,可能是以杂质的形式存在于汽车尾气催化剂中。     

Distribution of Platinum group elements in road dust in Beijing metropolitan area, China

Dust samples collected from the Beijing metropolitan area (China) were evaluated to determine the distribution and the concentration of platinum group elements (PGEs). The dust particles that were smaller than 100 mesh size fraction (150 μm) were analyzed after aqua regia digestion. Concentrations[RL2] of Pt, Rh, and Pd were found to be between 3.96 and 356.3 ng/g, 2.76 and 97.11 ng/g, and 0.1 and 124.9 ng/g, respectively, in the urban areas of Beijing, whereas for the background samples collected from the suburbs of Beijing, the concentration of Pt, Pd, and Rh were very low and ranged from 0.1 to 0.9 ng/g, 0.5 to 1.4 ng/g, and 0.8 to 2.2 ng/g, respectively. The[RL3] distributions of PGEs in road dust were an accurate reflection of the levels of pollution and were found to match with the local traffic conditions. A strong positive correlation was established among all the elements found in road dust. This suggests that emissions of abraded fragments from vehicle exhausts may be the source of the high concentration of Pt, Rh, and Pd in road dust along the main roads of Beijing.     

中国部分城市铂族元素环境地球化学特征研究

自上世纪90年代起,汽车工业中大量引入铂族元素催化剂,将有害气体转变为二氧化碳和氮气,以降低这些温室气体的排放。但铂族元素催化剂释放的Pt,Pd和Rh等元素在城市道路尘土和路边土壤中聚积,其含量大大的超过正常背景值。本次研究在深圳,广州,北京和贵阳等城市的主要交通路段采集了尘土、土壤及新鲜土壤样品,采用改进的卡洛斯管法和蒸馏法对样品中的全部铂族元素进行了分析。结果表明,所有样品的铂族元素含量均高于背景值,尘土样品中铂族元素含量明显高于土壤样品,其中Pt,Pd,Rh含量明显高于其它铂族元素,并呈正相关,表明汽车尾气催化剂的主要组成为Pt,Pd,和Rh。所有样品Ru,Ir和Os的含量都明显高于背景值,具有高含量的Os、低的187 Os/188 Os比值特征,表明Ru,Ir和Os也来源于汽车尾气催化剂,并且可能以杂质的形式存在于汽车尾气催化剂中。     

城市交通干道降雨径流中PAHs的污染特征

以上海、温州市典型交通干道地表径流为研究对象,分析了样品中16种溶解态和颗粒态PAHs浓度,了解了城市交通干道降雨径流中PAHs污染特征及其动态变化过程.结果表明,径流中∑PAHs(包括溶解相、颗粒相)浓度范围为919.8～16711.6ng·L-1,溶解相中PAHs浓度要远低于颗粒相(分别为4.9～1558.0ng·L-1,635.4～16624.0ng·L-1).通过对3场降雨事件中PAHs浓度随降雨过程变化的研究,可以发现并不是所有道路径流都有初期冲刷效应,初期冲刷的产生受雨前干期、降雨强度以及径流量等因素共同作用,因此简单拦截初期径流并不能十分有效地降低PAHs污染负荷.径流中PAHs在颗粒相-水相间的分配系数Kp值为2.3×104～2.5×106L·kg-1,随着悬浮颗粒物含量增加而减少,这可能跟径流过程中颗粒物粒径组成有关.     

天气因素对道路灰尘铂族元素累积的影响

以新疆昌吉市为研究区,探讨了天气因素对道路灰尘铂族元素(PGEs)累积的影响及其作用机制.样品经王水消解后由ICP-MS测定.结果表明,径流冲刷与风力是道路灰尘中PGEs迁移转化的主要外力,而降水量与气温是城市道路形成径流的主要影响因素,干旱区降水稀少,更利于灰尘PGEs的累积.各类天气因素对道路灰尘PGEs含量的影响具体表现为:降水量小(12h降水量5mm),且气温高于0℃以上时的降雪(包含雨夹雪)后PGEs含量下降;气温低于0℃时,无论降雪量大小,雪后PGEs含量下降.单场次小雨(12h降雨量5mm)后PGEs含量下降;连续性小雨(12h降雨量<5mm)后PGEs含量上升,其累积达到上限,若继续降小雨,其含量不再升高反而呈缓慢下降趋势.4级以上大风天气后PGEs含量明显下降.