基于质谱技术的在线大气颗粒物来源与污染过程解析研究——以江苏省淮安市为例

通过大气细颗粒物实时在线源解析技术(质谱直接测量法)采集录入淮安市市区部分特征污染源排放成分谱,对淮安市大气细颗粒物进行在线源解析,获取高时间分辨的颗粒物源解析结果,分析颗粒物来源、季度变化和重污染天气的污染过程,评估形成重污染过程的污染影响因子和影响程度,为区域大气污染综合整治提供重要目标指向,同时也为淮安环境空气PM2.5重度污染实时预警与监控、大气污染源减排方案评估、污染事件监控等提供有效的在线监测技术平台.     

基于UNMIX模型的矿区周边农田土壤重金属源解析

采集了云南省会泽县铅锌矿区周边42个农田土壤样品,测定了14种元素的含量,应用UNMIX模型进行了土壤重金属源解析的研究,并利用Arc GIS地统计分析模块中的反距离加权插值法分析了污染严重的6种重金属的空间分布,进一步验证源解析结果.结果表明:(1)研究区土壤中Pb、Zn、Cd污染较为严重,均超过当地土壤背景值的数十倍.(2)UNMIX模型解析出的3个土壤重金属污染来源分别为工业活动造成的人为污染源(源1),源贡献率为16.32%;燃煤和施肥导致的污染源(源2),源贡献率为68.26%;矿山开采导致的人为污染源及土壤母质造成的自然污染源的综合污染源(源3),源贡献率为15.42%.(3)研究区的农田土壤重金属污染的空间分布格局与当地的土地利用类型和UNMIX模型解析的结果基本吻合,表明UNMIX模型可以很好地应用于矿区周边农田土壤重金属源解析研究.     

呼包鄂地区冬季、夏季PM2.5污染特征

基于PMF模型源解析结果分析了呼包鄂地区冬季、夏季主要污染源及污染特征.物质重构结果表明,有机物(19. 9%～44. 6%)、地壳物质(9. 7%～46. 2%)在呼包鄂地区受体PM_(2.5)中占有较大比重.源解析结果表明,冬季各类源对PM_(2.5)的分担率大小依次为:二次源(26. 7%)燃煤源(26. 1%)机动车源(19. 1%)扬尘源(18. 1%),夏季则为二次源(26. 7%)扬尘源(22. 3%)燃煤源(16. 6%)机动车源(15. 1%) SOC(8. 7%),可以看出二次源在呼包鄂地区冬季和夏季均为首要贡献源类,冬季燃煤源、夏季扬尘源对呼包鄂地区的影响较大.分析冬季、夏季典型污染过程,对应于源解析结果,冬季主要污染源为二次源、燃煤源,夏季为二次源.     

烟台市环境受体PM_(2.5)四季污染特征与来源解析

于2016~2017年四季在烟台市3个点位采集了PM2.5样品,分析了其质量浓度和化学组分特征。利用CMB模型对受体进行解析,并利用后轨迹和PSCF对传输气流和潜在源区进行了分析。结果表明,烟台市监测点位冬季、春季、夏季和秋季的PM2.5平均质量浓度分别为(89.45±56.80)、(76.78±28.44)、(32.65±17.92)和(57.32±24.60)μg·m-3。PM2.5浓度表现出明显的季节变化特征(P0.01)。全年PM2.5各源类分担率大小依次为:二次硝酸盐源(20.3%)城市扬尘源(15.7%)机动车排放源(14.9%)燃煤源(13.8%)二次硫酸盐源(12.8%)SOC(6.1%)建筑水泥尘源(5.5%)海盐源(2.9%),可以看到烟台市以二次源、扬尘、机动车排放源和燃煤源为主要污染源。春季硝酸盐源和城市扬尘源是重要贡献源类,夏季硫酸盐源贡献突出,燃煤源在秋冬季占比突出。烟台市气流输送和潜在源区也呈现出明显的季节变化:冬季主要受烟台市短距离输送的影响;夏季主要受烟台东部沿海和本地的影响;春秋季主要受山东东北部和东部沿海地区的区域传输和烟台市本地源的影响。     

基于PMF模型的城市黑臭水体污染源解析 ——以武汉市湖溪河为例

城区重度污染湖溪河的污染源解析对城市黑臭水体治理具有基础效应,其源解析的可行方法之一是正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization,PMF)。研究基于湖溪河珞喻东路排口的水质监测数据,运用PMF定量解析其主要污染来源。PMF解析结果表明,城区生活污水是监测点水质主源(39.5%),次源为管内沉积物(28.88%)、工业园区废水(16.24%)和地表径流(15.38%)。检测水质中NH_3-N源以城区生活污水为主,COD主要源于管内沉积物和城区污水,TP源以管内沉积物和工业园区废水为主,TN源以城区污水和管内沉积物为主,SS主要源于地表径流。     

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2～24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%～64.8%)对PM_(2.5)的贡献最大,移动源(16.8%～24.8%)和燃煤源(5.6%～14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.     

台州市市区环境空气中PM2.5的多模型联用来源解析

为对台州市市区环境空气中PM_2.5的主要来源进行全面分析,运用CMAQ(空气质量模型)模型中的ISAM源追踪算法,计算了台州市本地各类污染源及外来源对PM_2.5的贡献,同时基于CMB模型的初步源解析结果,利用CMAQ模型解析二次前体物排放源的贡献,得到CMB-CMAQ联用模型的源解析结果,综合分析CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型解析结果最终获得台州市市区空气中PM_2.5的贡献源数据.结果表明:①CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型解析结果均表明,台州市市区PM_2.5本地源中首要贡献源为工业源,两个模型中工业源贡献率分别为20.13%和26.94%,其次为扬尘源(贡献率分别为16.98%、19.37%)和道路移动源(贡献率分别为16.44%、18.14%).②CMB-CMAQ联用模型解析结果中工业源、扬尘源和道路移动源的贡献率均高于CMAQ模型解析结果,而外来源和电力源的贡献率均低于CMAQ模型解析结果.③CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型综合分析分配结果表明,外来源、工业源、扬尘源、道路移动源是对区域中PM_2.5贡献较大的4个污染源,贡献率分别为26.10%、22.38%、16.09%、15.07%.研究显示,台州市市区环境空气中PM_2.5污染呈以工业源、扬尘源为主,道路移动源污染突出的复合型污染特征,加强这三类源的排放管理对于台州市市区PM_2.5污染防治具有重要意义.      

烟台市环境受体PM2.5四季污染特征与来源解析

于2016～2017年四季在烟台市3个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了其质量浓度和化学组分特征.利用CMB模型对受体进行解析,并利用后向轨迹和PSCF对传输气流和潜在源区进行了分析.结果表明,烟台市监测点位冬季、春季、夏季和秋季的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(89. 45±56. 80)、(76. 78±28. 44)、(32. 65±17. 92)和(57. 32±24. 60)μg·m~(-3). PM_(2.5)浓度表现出明显的季节变化特征(P 0. 01).全年PM_(2.5)各源类分担率大小依次为:二次硝酸盐源(20. 3%)城市扬尘源(15. 7%)机动车排放源(14. 9%)燃煤源(13. 8%)二次硫酸盐源(12. 8%) SOC(6. 1%)建筑水泥尘源(5. 5%)海盐源(2. 9%),可以看到烟台市以二次源、扬尘、机动车排放源和燃煤源为主要污染源.春季硝酸盐源和城市扬尘源是重要贡献源类,夏季硫酸盐源贡献突出,燃煤源在秋冬季占比突出.烟台市气流输送和潜在源区也呈现出明显的季节变化:冬季主要受烟台市短距离输送的影响;夏季主要受烟台东部沿海和本地的影响;春秋季主要受山东东北部和东部沿海地区的区域传输和烟台市本地源的影响.     

天津市PM_(2.5)在线源解析成分特征谱库构建研究

根据天津市颗粒物源解析结果,选取扬尘、燃煤、机动车尾气、工业生产、生物质燃烧及餐饮油烟等典型PM_(2.5)排放源,利用单颗粒气溶胶质谱仪开展天津市PM_(2.5)在线源解析成分特征谱库的构建研究。应用自适应共振理论神经网络分类算法(ART-2a)对采集的数据进行分析,确定了天津市PM_(2.5)的成分谱特征。通过对PM_(2.5)源谱离线与在线组分测试结果的相关性分析,得出各类污染物在线源解析源谱具有较好的代表性,能够定性反映各类污染源的基本信息,可作为在线源解析受体样品进行匹配的依据使用。     

基于BP神经网络的VOCs实时源解析方法

为了提高挥发性有机物(VOCs)源解析的时效性,基于BP神经网络提出了对VOCs监测数据进行实时源解析的PBP模型。利用验证数据证实了PBP模型可获得与PMF模型准确性相当的源解析结果,并且PBP模型具有不受输入数据量限制且计算速度快的优点。将PBP模型应用于长三角某工业园区监测时长为10个月的VOCs组分在线数据并计算得到高时间分辨率的源解析结果,发现监测点位VOCs主要来源为工业源(25%)>燃煤源(20%)>汽油车尾气源(18%)>溶剂使用源(15%)>柴油车船舶尾气混合源(12%)>油品挥发源(6%)>植物源(5%)。此外,结合风速风向数据对各污染源主要贡献方位进行识别,为VOCs的精确管理和控制提供参考,且具有较大的源解析应用潜力。     

郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10~(-9),非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10~(-9)和44.12×10~(-9),污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃芳香烃烷烃炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.     

武宜运河小流域平原河网地区氮磷污染来源解析

采用源解析法对工业污染源、生活污染源、农业面源(含种植业、养殖业)进行分析,并统计分析了武宜运河全线水质现状。结果表明,农业面源是武宜运河流域总氮、总磷污染的主要来源,且以养殖业为主,生活污染源是太湖流域氨氮污染的主要来源,且以农村生活污水为主;武宜运河水质以氮磷污染为主,总氮污染最为严重。武宜运河核心区研究范围占总研究范围的比例为35%,总氮、氨氮和总磷入河量分别占研究范围内各类污染物总入河量的42.8%,45.0%,34.1%,污染分布重点区域为武进前黄镇、牛塘镇及宜兴和桥镇所辖行政村。研究范围内农业面源污染分布重点区域为武进前黄镇、牛塘镇、宜兴屺亭街道及和桥镇;生活污染源氮磷污染物排放主要来自高新区及牛塘镇的农村生活污水排放,其次是屺亭街道和前黄镇的农村生活污水。     

焦作市大气重污染过程单颗粒气溶胶特征分析

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2015年12月9-30日对焦作市高新区监测站新办公楼观测站大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到具有粒径信息的颗粒物9 391 749个,其中有正负质谱图的颗粒2 189 337个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm。利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对SPAMS采集的数据进行了成分分类,最终确定了8类颗粒物,焦作市监测期间占比前三的成分分别为有机碳(46.6%)、元素碳(16.1%)和富钾颗粒(11.8%),这3类颗粒物占比达70%以上,左旋葡聚糖(5.7%)、富硅(5.1%)和重金属(4.1%)占比相当,钠钾颗粒占比最少,仅为2.2%。监测期间PM_(2.5)源解析结果显示首要污染源为燃煤源,其次为工业工艺源,第三是机动车尾气,三者分别占32.6%、24%和16.6%,紧随其后的为扬尘源(13%),二次无机源稍低于扬尘源,为9.7%,生物质燃烧仅占3%。并对多次出现严重污染天气的监测过程进行了分析,第一次污染过程PM_(2.5)质量浓度出现爆表,严重污染天气持续时间长,PM_(2.5)质量浓度最高达551μg/m~3,并且多次出现迅速上升的趋势,在此次污染过程中主要污染源为燃煤源和工业工艺源;第二次污染过程空气质量略有好转,但严重污染持续时间也较长,PM_(2.5)质量浓度最高达345μg/m~3,机动车尾气大体上呈现PM_(2.5)质量浓度出现高峰时,比例随之增大,说明本次空气质量变差和机动车尾气有着密切的关系。     

基于UNMIX模型对大气降雨中水溶性离子来源解析

对洛杉矾2005年1月至2015年1月的降水数据进行了分析,并通过UNMIX模型对降水中的无机离子成分进行了来源解析.结果表明,洛杉矶降水的pH均值为4.84,表现为轻度污染的弱酸性水平;降水的污染来源主要有3个,分别是二次污染源(50％)、海洋传输源(43％)、燃煤源及生物质燃烧源(7％);降水中离子解析结果与洛杉矶地区细颗粒物污染来源解析结果有较好的一致性,表明在细颗粒物化学成分缺失的情况下,降水离子可在一定程度上反应污染来源解析.     

广安市PM_(2.5)组成特征及污染贡献源分析

基于广安市2017年6月-2018年5月逐日平均国控站点空气质量监测数据,该文对广安市PM_(2.5)组成特征及污染贡献源进行解析。结果表明,监测期间广安市PM_(2.5)主要成分为元素碳(30%)、有机碳(30%)和混合碳(12%);颗粒物首要污染源为燃煤(22%),工艺过程源(19%)、扬尘源(18%)和二次源(18%)贡献率也较高,机动车、生物质和其他源贡献率都较低;工业源(工艺过程和燃煤)、扬尘源和机动车为广安市主要污染来源,不同季节污染源贡献率有所不同,春季扬尘源贡献突出,秋季主要表现为扬尘源、工业源(工艺过程和燃煤)和机动车,夏季和冬季工业源(工艺过程和燃煤)贡献率突出,其次为扬尘源;工业源(工艺过程和燃煤)、机动车、扬尘源、生物质燃烧是春季PM_(2.5)浓度上升的主要原因;夏季则是工业源(工艺过程和燃煤)、机动车、扬尘源;秋季机动车是导致PM_(2.5)升高的主要原因;冬季工业源(工艺过程和燃煤)、扬尘源、生物质燃烧是PM_(2.5)浓度上升的主要原因;污染期间应重点管控工业源(工艺过程和燃煤)、扬尘源和机动车,春季和冬季还应加强生物质燃烧源控制。     

基于正定矩阵因子分析模型的城郊农田重金属污染源解析

城郊农田是城市农副产品的重要生产基地,其土壤环境质量直接影响人群的健康状况.本研究采用200 m×200 m网格布点法采集DL市城郊农田表层土壤样品246个,分析土壤中重金属Cd、Hg、Zn、Pb、Cu、As、Ni、Cr和Mn的含量分布特征.运用正定矩阵因子分析法(PMF)对研究区9种重金属污染来源及其贡献率进行了解析.结果表明:工业污染源贡献率29.74%,农业与污灌复合污染源贡献率19.93%,自然母质源贡献率35.98%,大气沉降源贡献率14.35%.其中,Hg主要来源于大气沉降源,贡献率为67.23%;Pb、Cu和Zn主要来源于工业污染源,贡献率分别为67.58%、40.65%、35.51%;Ni、Cr和Mn主要来源于自然母质源,贡献率分别为68.82%、67.16%、72.32%;Cd、As主要来源于农业与污灌复合源的影响,其贡献率分别为71.30%、47.53%.由PMF模型解析结果可知,工农业生产等人为因素(64.02%)是造成城郊农田土壤重金属污染的主要来源.     

基于2种统计分析模型解析网状河流的长期污染趋势和污染源贡献——以椒江为例

文章以椒江为例,对网状河流水质和污染源进行了研究。为了识别椒江水质的主要参数和潜在污染源,运用PCA和相关性分析筛选出COD_Mn、DO、NH₃-N、TP和FL共5个显著的水质指标来代表椒江2016—2020年间的水质数据集,并运用WQI评价水质。运用APCS-MLR模型和PMF模型,对污染最严重的椒南流域点位的水质参数进行了分析,以进一步探索4个潜在的污染源及其贡献。APCS-MLR模型溯源结果显示：生活污水(28.83%);雨洪径流(20.42%);工业废水(16.49%);农业源(8.98%);未识别源(25.27%)。PMF模型溯源结果显示：生活污水(39.24%);雨洪径流(26.49%);工业废水(19.22%);农业源(15.04%)。2种模型的源解析结果基本一致,准确性较高。该结果可以为椒江制定水质管理及污染控制对策提供科学依据,同时,为网状河流的治理提供技术理论支撑。     

基于源汇过程模拟的鄱阳湖流域总磷污染源解析

近年来鄱阳湖磷污染问题突出,总磷超标且浓度逐年增加,成为制约鄱阳湖流域（江西）经济社会可持续发展的重要因素.为科学解析鄱阳湖总磷污染来源,耦合多污染源污染负荷估算方法和SPARROW模型,建立基于源汇过程模拟的流域污染源解析技术方法,针对鄱阳湖流域13种总磷污染源开展负荷估算、模拟校核和入湖时空贡献定量解析.结果表明:①鄱阳湖总磷负荷以陆域输入为主（占90.8%）,主要污染来源为农业和城镇生活源,贡献率分别为56.4%和30.6%;污染来源按贡献率的大小排序依次为种植业（29.3%）>城镇生活（24.6%）>畜禽养殖（17.2%）>水产养殖（9.9%）>内源释放（6.9%）>城市径流（6.0%）>农村生活（2.2%）>工业企业（1.6%）>其他源（0.46%）.②在空间贡献方面,总磷入湖负荷主要来自于滨湖区和赣江集水区,贡献率分别为33.5%和31.8%,其他集水区总磷贡献率较小（合计为25.5%）,湖体贡献率为9.2%;同时,不同子流域污染源贡献结构也存在空间差异性.③在时间贡献方面,总磷入湖负荷量呈季节性波动特征,贡献峰值多出现在6月,雨季（3—8月）陆源输入负荷占全年的70%.④所构建的基于源汇过程模拟的污染源解析模型可用于流域水污染来源成因精细化解析.研究显示,鄱阳湖总磷污染来源具有明显时空差异性,建议围绕滨湖区和赣江集水区等高贡献区域设立优先管控区,重点针对种植业、城镇生活、畜禽养殖和水产养殖源,制定磷污染源汇过程减排政策措施,以改善鄱阳湖水环境质量.      

京津冀郊区站点秋冬季大气PM_(2.5)来源解析

为了增进对京津冀地区大气PM2.5来源情况的认识,于2014~2015年秋冬季在京津冀地区4个郊区站点进行了PM2.5的采样,并用化学质量平衡模型(chemical mass balance model, CMB)进行了PM2.5源解析工作。结果表明:二次颗粒物(36%~58%)、交通(8%~26%)、民用燃煤(8%~16%)和生物质燃烧(5%~16%)是京津冀郊区站点秋冬季PM2.5的主要贡献源。其中,二次硝酸盐是大部分站点秋冬季PM2.5的首要贡献源(11%~27%)。不同污染程度的源解析显示,冬季各站点各污染源在重污染天的贡献变化趋势的同步性不如秋季明显,且秋季二次源在重污染天的贡献增加值(47.2~115.7μg?m-3)明显高于一次源(29.5~43.4μg?m-3),但此现象在冬季不显著。对比北京市城区源解析结果,发现郊区燃煤总贡献率较为相似,但郊区燃煤源中多以民用燃煤为主,这说明对于京津冀城郊地区,控制民用燃煤源对PM2.5污染控制有重要意义。     

镇江市秋季典型天气污染过程的PM2.5在线源解析

大气细颗粒物(PM2.5)是灰霾天气形成的主要原因,通过利用在线源解析的仪器对镇江市秋季典型天气下每类污染源实时的贡献比例的变化趋势解析,初步摸清镇江市典型天气下污染过程中颗粒物的来源.结果显示,监测期间发生的五次污染成因有所不同,但大多与机动车尾气源相关.入秋后,大气边界层高度降低,在静稳天气下,近地面排放的尾气源颗粒物极易累积集聚,造成或加剧污染的发生.此外,随着秋收季节的到来,秸秆焚烧现象有所抬头,生物质燃烧源对大气造成的影响需引起重视.