氮素调控对冻融过程中土壤N2O排放的影响

应用室内冰柜模拟冻融过程,研究了不同氮素形态(铵态氮、硝态氮和酰胺态氮)和浓度(40、200和800 mg/L)对潮土N2O排放通量的影响.结果表明,随土壤冻结时间的延长N2O排放通量缓慢降低,土壤融化初期出现一个土壤N2O排放通量高峰,而后随土壤逐渐融化的进行N2O排放通量缓慢升高.3种氮素浓度条件下,铵态氮、硝态氮和酰胺态氮冻融过程中土壤平均N2O排放通量分别为119.01、205.28、693.95μg.(m2.h)-1,611.61、1 084.40、1 820.02μg.(m2.h)-1和148.22、106.13、49.74μg.(m2.h)-1,而对照处理仅为100.35μg.(m2.h)-1.随氮素浓度的增加,铵态氮、硝态氮源土壤N2O累积排放通量分别比对照增加17.49%、40.09%、425.67%和563.38%、915.28%、1458.6%,且施加的浓度越高累积排放量越大,但达到稳定N2O排放通量的时间向后推移.随浓度增加酰胺态氮处理土壤N2O排放通量随浓度增加而降低.建议潮土越冬水中铵态氮和硝态氮浓度应分别小于200 mg/L和40 mg/L,酰胺态氮的浓度不限,从而减少土壤N2O的排放.     

单级自养脱氮工艺氨氮去除途径研究

以SBBR单级自养脱氮系统的污泥为对象,采用不同的人工模拟废水为反应器进水,通过批式试验的方式研究了单级自养脱氮系统内的中间产物及氮素平衡情况,并探讨了氨氮的去除途径.结果表明,以仅含氨氮的人工模拟废水为进水,在未投加有机碳源的条件下,系统内62％的氨氮被转化为NO^-₂、NO^-₃、NH₂ＯH、N₂Ｈ₄、NO、NO₂、N₂Ｏ和N₂等一系列氮化合物,其中N₂占90.07％.单级自养脱氮系统内的氨氮是由多种途径去除的.4.5％的氨氮是在吹脱等物化作用下去除的,不超过3.73％的氨氮是通过传统的硝化反硝化途径去除的,53.77％的氨氮是由自养脱氮途径去除的,自养脱氮反应起主要的脱氮作用,且自养脱氮反应可以通过2条代谢途径来实现.但在足够NO₂存在并且缺氧的条件下,单级自养脱氮系统内的出水氨氮浓度与空白反应器相当,NH⁺₄并没有被亚硝化单胞菌以NO₂为电子受体氧化为NO^-₂和N₂等化合物而得以去除,可能是因为系统内不存在该类型的亚硝化功能菌.     

滑动弧放电等离子体裂解正己烷实验研究

考察了一种新型低温等离子体发生方式滑动弧放电对正己烷的裂解效果,检测了主要裂解产物,并分析了供给电压、正己烷初始浓度、电极材料和反应器结构对裂解率的影响.结果表明,该法可以有效处理正己烷,最高裂解率达96%.在空气中的主要裂解产物为CO2、CO、NO2和H2O.增大供给电压可以提高正己烷裂解率;初始浓度增大后裂解率下降,但绝对处理量增大;相同能耗情况下,采用铁电极时能量利用率最低,正己烷裂解率低于铝电极和铜电极;电极最小间距和喷嘴直径之间的比例关系影响裂解效果,优化两者的匹配关系可以提高裂解率.     

Characteristics of NO reduction with non-thermal plasma

As a new type of NO removal system, NO reduction in N2-NO plasma was applied to solve the difficulties in the traditional methods, such as higher energy-consumption, larger equipment size and high cost, and so on. Using the experimental NO reduction system with single-pair electrode tip discharge structure, the NO reduction characteristics of N~-NO system were revealed to guide the engineering practice; the results of NO reduction with single-pair electrode tip discharge plasma also have the same instructive meaning to the NO reduction with multi-pair electrode tip discharge plasma. The amount of both active N atom and NO removal rate increased with the distance /g increasing between the two electrode tips and then dropped when the distance exceeded a certain value. The NO removal rate increased while the voltage between two electrode tips or the resident time of gas flow increased. The distance is a key geometrical variable factor that can determine the intensity of electric field between two electrode tips and the resident time of gas. In this paper, the effects of the dielectric features on NO reduction using dielectric-barrier discharge plasma system were also studied. The results of NO removal rate with different dielectrics such as Al2O3, CaO. MgO and glass showed that the electric field intensity is different with different dielectric, because it brings different energy to particles in discharge room and thus it causes different NO removal rate.     

Mechanism of NO reduction with non-thermal plasma

Non-thermal plasma has been proved to be an effective and competitive technology for removing NO in flue gas since 1970. In this paper, the NO reduction mechanism of the non-thermal plasma reaction in NO/N2/O2 system was investigated using the method of spectral analysis and quantum chemistry. By the establishment of NO reduction and gas discharge plasma emission spectrum measuring system, the NO reduction results, gas discharge emission spectra of NO/N2/O2 and pure N2 were obtained, and then the model of molecular orbit of N2 either in ground state or its excited state was worked out using the method of molecular orbit Ab initio in SelfConsistent Field(SCF). It was found that NO reduction in NO/N2 gas discharge plasma was achieved mainly through a series of fast elementary reactions and the N(E6) at excited state was the base for NO reduction.     

液相络合-铁粉还原酸吸收回收法脱除烟气中NOx的机理研究

提出了“Fe^2 螯合剂吸收．铁粉还原．酸吸收”回收法脱除烟气中NOx的新工艺．通过对脱氮后气、液相组成的分析，重点研究了脱氮的反应机理．结果表明，处理后气体中没有产生N2O，脱氮液中也没有NO2^-和NO3^-形成，脱氮过程中NO全部被铁粉还原成了氨；在无氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值(摩尔比)为2／1，在有氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值为1／2，在此基础上提出了脱氮的化学反应．同时还确定了本实验的在反应条件下脱氮液中氨的平衡浓度。     

理化因素对脱氮硫杆菌自养反硝化的影响

从连续运行的UASB反应器厌氧污泥中分离得到一株脱氮硫杆菌T.d.a,采用分批摇床试验,采用脱氮硫杆菌标准培养基,以硫代硫酸钠为硫源,研究pH值、温度、氮源(NO3--N,NH4+-N)、能源(S2O32-)、碳源(HCO3-)、葡萄糖、无机盐(P, Mg2+, Fe2+)对该菌株自养反硝化的影响.结果表明,在pH6.5~8.0,温度20~35℃的范围内,T.d.a对NO3--N均有较高的去除速率,其最佳反硝化pH值为7.04,温度为27.40℃.T.d.a对554mg/L的NO3--N对T.d.a有一定的抑制作用;T.d.a反硝化所需NH4+-N的限制浓度为2.62mg/L;S2O32-浓度对T.d.a反硝化的影响主要取决于其与NO3-的比例关系,在NO3-过量的情况下,NO3--N去除率与加入的S2O32-量成近似的正比关系.T.d.a以HCO3-作为无机碳源时其限制浓度为29.05mg/L;0~2000mg/L的葡萄糖对NO3--N去除率没有明显影响.P和Mg2+的限制浓度分别为0.034,0.059mg/L,Fe2+的限制浓度低于0.058mg/L.     

Decomposition of CCl4 and CHCl3 on gliding arc plasma

Introduction C hlorinated volatile organic com pounds(C V O C s) w ere released to the atm osphere as flue gases from various industrial processes. C hlorinated hydrocar- bons have been w idely accepted as solvents and chem ical interm ediates in the m an…     

2007年北京夏季降水分段采样酸度和化学成分分析

为掌握降水酸度和污染性化学成分随降水持续时间的变化规律,对北京2007年夏季5次典型降水过程分时段采样,分别测定了pH值、电导率,并分析了其中水溶性大气污染成分SO42-、NO3-、NH4+等随时间的变化特征.结果表明,pH加权平均值在降水初期为5.70±0.73,为非酸雨;平缓期为4.35±0.56,呈酸雨特征.pH、电导率和各离子浓度随降水时间的持续而迅速下降,10~45 min后进入平缓期,各污染离子随之下降率为50%~90%.来自北京西北方向云团的降水(8月1日)pH值较高、污染物浓度较低,SO42-、NO3-和NH4+分别为65.4、23.9和117.3μeq/L;而来自偏南云团降水(8月6日)pH值较低、污染物浓度较高,SO42-、NO3-和NH4+浓度分别为310.8、95.7和249.8μeq/L.北京夏季二次粒子浓度升高,将使降水酸化加剧.     

DBD降解氮中甲苯气体产生的二次有机副产物检测

为了研究低温等离子体降解有机废气过程中产生的二次有机副产物的形成机理及其影响因素,以介质阻挡放电(DBD)产生的低温等离子体降解氮中甲苯气体为研究对象,利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)实时在线检测降解尾气中有机副产物的成分及其浓度,分析了二次有机副产物形成的机理,探讨了影响二次有机副产物生成的关键因素.研究发现,氮中甲苯低温等离子体降解尾气中主要的有机副产物为HCN和CH3CN,其浓度与待降解甲苯的平均可资用能有关.由平均可资用能的测试分析可知,在DBD有机物降解装置、电源输入功率、降解气体流量等参数确定的情况下,待降解有机物存在一个浓度极值,大于该浓度极值将使得降解尾气中有机副产物的浓度明显增加.在低温等离子体降解装置参数确定的情况下,控制待降解有机物的浓度是减少有副产物产生的有效手段和方法.     

石灰土(碳酸盐岩风化壳)形成地球化学过程研究

以选自贵州遵义官坝、安顺天龙和贵阳龙洞堡三个剖面为例,运用ACNK和ACNKFM三角图解、元素对的协变特征及元素质量迁移系数,对石灰土形成的地球化学过程进行了详细讨论。结果显示:石灰土形成地球化学过程遵循碳酸盐岩风化成土之两阶段模式;官坝剖面的风化程度和过渡性具有碳酸盐岩风化成土初级阶段的特征,天龙和龙洞堡剖面与红色风化壳的基本特征相似,体现出所经历的风化作用过程或所处的阶段不同;龙洞堡剖面与天龙剖面的地球化学特征和演化过程存在一些不同,可能指示灰岩和白云岩风化壳的本质差异。     

CuO-Ru/Al2O3 催化臭氧化降解苯乙酮的研究

采用浸渍法制备了以活性Al2O3为载体的双组分催化剂CuO-Ru/Al2O3,利用该催化剂催化臭氧化降解了苯乙酮.结果表明,贵金属钌掺杂能显著提高CuO/Al2O3催化臭氧化苯乙酮的降解效率,如在相同条件下处理30 min后,单独臭氧氧化、CuO/Al2O3/O3和CuO-Ru/Al2O3/O3对苯乙酮水溶液的COD去除率分别为6.3%、20.0%和54.0%.pH对CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的效率并没有影响,但与单独臭氧化相比,该催化臭氧化体系更适合在中性或酸性条件下应用.CuO-Ru/Al2O3对水中臭氧有较好的催化分解活性,臭氧分解的速率常数达2.58×10-3s-1,高于二次水中臭氧的分解速率常数1.19×10-3s-1.叔丁醇的试验结果表明,CuO-Ru/Al2O3/O3降解苯乙酮反应遵循羟基自由基(.OH)反应机制.     

农业废弃物对土壤中N_2O、CO_2释放和土壤氮素转化及pH的影响

用一种丹麦农业土壤作为供试材料，在室内培养条件下探讨了施用４种常见农业废弃物（猪粪泥浆、牛粪泥浆、黑麦秸秆、小麦秸秆）对土壤中Ｎ_２Ｏ、ＣＯ_２释放和土壤氮素转化及ｐＨ的影响。试验结果表明，施用４种农业废物均会明显增加Ｎ_２Ｏ、ＣＯ_２释放量。培养２周后，土壤中Ｎ_２Ｏ的释放量分别为：猪粪＞牛粪＞黑麦秸秆＞小麦秸秆；ＣＯ_２的释放量为：黑麦秸秆＞小麦秸秆＞牛粪＞猪粪。施用４种农业废物均会显著促进ＮＯ_３－Ｎ的转化和ＮＨ_４－Ｎ、ＮＯ_２－Ｎ的累积。施用４种废物均会改变土壤ｐＨ，其中施用秸秆的２个处理中ｐＨ显著降低，但施用牲畜粪便的２个处理中ｐＨ则稍微升高。     

土壤石油污染物中正构烷烃降解特性研究

分别以污染强度、营养物、氧化剂、表面活性剂、温度、土壤含水率、透气性为降解调控因子,研究土壤中石油污染物的微生物降解过程,采用色谱-质谱联用技术分析土壤石油污染物中正构烷烃含量的变化,详细地分析了正构烷烃降解过程。结果表明：C26和C30正构烷烃的降解速度模式相似,证实了正构烷烃随着碳原子数的增多,降解速度减慢。     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al2O3催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al2O3活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al2O3的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al2O3复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

易挥发有毒化合物催化燃烧试验

在富氧条件下以2.0% Ru/Al₂O₃和2.0% Ru/AC(AC为活性炭)为催化剂,在固定床反应装置上研究了甲醇、氨、甲苯的催化氧化活性及反应动力学. 结果表明,Ru/Al₂O₃对3种反应物的催化活性比Ru/AC高,3种反应物的反应活性顺序为甲醇>氨>甲苯,其去除率随反应物浓度的增加呈先增大后减小的趋势. 反应的活化能(Ea)测定结果为甲醇<氨<甲苯. 比表面积检测(BET)和透射电镜(TEM)结果显示,Ru/Al₂O₃与Ru/AC的孔体积(0.54 mL/g)近似相等,而其孔径分别为9.3和2.3 nm;在大孔径的氧化铝上Ru以极细的粒径(<3 nm)形成高度分散体系,在活性炭上Ru则以较大颗粒(4～10 nm)位于活性炭表面,Ru的粒径细化及形成高分散体系可能是Ru/Al₂O₃的催化活性高于Ru/AC的主要原因.      

Investigation of air pollution concentration in Kathmandu valley during winter season

The monthly concentrations of NO2, NOx, SO2 and O3 measured by a passive sampler from February 2003 to January 2004 showed that the air pollution during the winter season in Kathmandu valley was higher than the summer season. The O3 level was found the highest during April, May and June due to strong radiation. The hourly concentrations of NO2, NOx, O3 and suspended particulate matter（SPM） were also measured by automatic instruments on December 2003. Temperature at the height of 60 m and 400 m at Raniban Mountain in the northwest of Kathmandu valley was measured on February 2001 in the winter season and the average potential temperature gradient was estimated from observed temperature. Wind speed was also measured at the department of hydrology, airport section, from 18 February to 6 March 2001. It was found that the stable layer and the calm condition in the atmosphere strongly affected the appearance of the maximum concentrations of NO2 and SPM in the morning, and that the unstable layer and the windy condition in the atmosphere was considerably relevant to the decrease of air pollution concentrations at daytime. The emission amounts of NOx, HCs and total suspended particle（TSP） from transport sector in 2003 were estimated from the increasing rate of vehicles on the basis of the emission amounts in 1993 to be 3751 t/a, 30570 t/a and 1317 t/a, respectively. The diurnal concentrations in 2003 calculated by the two-layers box model reproduced the characteristics of air pollution in Kathmandu valley such as the maximum value of O3 and its time, the maximum value of NO in the morning, and the decrease of NO and NO2 at daytime. The comparison with the concentrations in 1993 calculated suggested that the main cause of air pollution was the emission from transport sector.     

济南秋季大气PM_(2.5)中水溶性离子的在线观测

2008年9月29日—10月15日使用大气细颗粒物快速捕集系统实时、在线分析了济南秋季PM2.5中水溶性离子的质量浓度,并结合气象资料和部分前体物(SO2,NOx和O3)浓度进行了相关分析.结果表明:济南秋季燃煤污染严重,SO42-,NO3-和NH4+是大气PM2.5中水溶性离子的主要组分,三者质量浓度之和占总水溶性离子(TW SI)质量浓度的90%以上;SO42-污染物主要受远距离传输的影响,NO3-和NH4+污染物主要受局地源的影响;SO42-和NO3-的昼夜形成机理不同,它们的形成过程主要受相对湿度、温度和O3浓度的影响.周边地区生物质燃烧导致了济南重污染天气的产生,降水对污染物的清除作用较强.对比土壤和海盐中各种离子的质量浓度比可知,济南秋季PM2.5中的K+受生物质燃烧的影响较大,C l-主要来源于海盐和生物质燃烧,Na+主要来源于海盐.     

等离子体分解SO2实验

介绍了在低温常压条件下,应用等离子体分解有害气体ＳＯ２的实验结果,通过实验总结出ＳＯ２浓度,气体流量以及烟气温度ＳＯ２分解率的影响规律,比较了脉冲叠加正、负直流电压产生的等离子体分解ＳＯ２的能耗和分解量。实验结果表明,该项技术耗能低,ＳＯ２分解率高。每消耗１ｋＷ·ｈ电能可分解１．６１－１．９７ｋｇＳＯ２气体,分解率达８０％以上。     

光助非均相芬顿体系中羟基自由基的荧光光谱法测定与影响因素研究

以TiO2/Al2O3为载体制备了Fe2O3/TiO2/Al2O3催化剂,建立了三相流化床光助非均相芬顿反应体系.选取香豆素为羟基自由基捕获剂,采用荧光法检测光助非均相芬顿反应体系中产生的活性中间体,发现在体系中有高活性的羟基自由基生成.实验讨论了溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强对光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基生成量的影响.结果表明,以香豆素为羟基自由基捕获剂的实验方法可以较好地检测不同实验条件下光助非均相芬顿反应体系中产生的羟基自由基,且该光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基的生成在30 min内符合零级反应动力学.溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强均对反应体系中羟基自由基的生成存在一定的影响.