岩溶流域不同水体硝酸盐的来源解析

为解析岩溶流域不同水体中硝酸盐的来源和转化过程,运用δ~(15)N-NO~-_3、δ~(18)O-NO~-_3和δ~(18)O-H_2O多同位素示踪技术和水化学分析方法,对地表水和地下水的硝酸盐时空分布特征、来源及转化过程进行分析,并利用SIAR模型,计算不同端元对水体硝酸盐的贡献比例.结果表明,研究区水体溶解性无机氮以NO~-_3-N和NH~+_4-N两种形态为主,地下水样品中的NO~-_3-N浓度在平水期和枯水期的超标率分别为7.89%和16.67%.时间上,枯水期水体硝酸盐平均浓度高于平水期.空间上,旱地集中区(凯伦河至松柏山水库坝前区域)地下水硝酸盐浓度明显高于水田集中区(干河区域),旱地和建设用地集中区(凯伦河区域)地表水硝酸盐浓度普遍较高.水体硝酸盐转化过程以硝化作用为主,土壤有机氮、粪便污水和化肥为水体硝酸盐的主要来源,对地表水硝酸盐的贡献比例分别为36.7%、 34.7%和28.6%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为39.9%、 34.9%和25.2%.     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

基于多环境介质氮素和同位素的滦平盆地地下水硝酸盐来源示踪

选择密云水库上游承德市滦平盆地为研究区,通过不同土地利用类型地下水"三氮"含量、土壤全氮含量和包气带可溶硝态氮含量,结合水体硝酸盐氮氧双同位素、硫酸盐硫氧双同位素多种环境同位素特征和地下水放射性碳同位素测年示踪硝酸盐来源.结果表明,滦平盆地水体氮形态以硝态氮为主,地下水NO₃^-质量浓度与居民用地、旱地土地利用类型显著相关,硝酸盐污染主要集中于居民建设用地和农用地区域浅层地下水中.13.79%地下水样品NO₃^-质量浓度超过国标（GB/T 14848-2017）地下水硝酸盐限值Ⅲ类标准,超标范围为1.04~3.86倍;37.93%地下水样品NO₃^-质量浓度超WHO饮用水硝酸盐浓度限值,超标范围为1.08~6.83倍.地下水NO₃^-质量浓度、土壤全氮和浅层土壤可溶硝态氮空间变异受结构性因素和人为因素共同作用影响.地下水硝酸盐来源主要为家畜粪尿和生活污水混合污染,其次为化学肥料淋滤;盆地山前地下水径流区包气带-地下水氮循环主导过程为硝化作用.以盆地系统作为独立单元研究水环境硝酸盐污染来源和归趋规律,对流域整体地下水污染防治和修复具有重要意义.     

太湖地区稻作系统不同水体硝态氮同位素特征及污染源

为辨别稻作系统不同水体硝态氮来源,选择太湖地区典型稻作区域,应用硝态氮δ15N同位素技术,结合水化学方法(如NO3-,NH4+,TP,Cl-,SO42-),研究水稻施肥之前(4~5月),施肥期(6月),及施肥之后(7~8月)地表水和地下水硝态氮来源.结果表明,地表水和地下水硝态氮含量普遍较高.在施肥期,各水体硝态氮中δ15N均较低,表明该时期农业化肥是水体硝态氮的主要来源.在施氮前期,池塘水δ15N较低,其可能原因是受雨水的影响;而地下水δ15N较高,可能是水体发生了强烈的反硝化.在施肥后期,池塘水δ15N较高可能受养殖废水影响;地下水δ15N较低,可能受农田渗漏水的影响.河水和灌溉水硝态氮δ15N在各时期波动不大,其中河水硝态氮主要来源是生活污水和动物粪肥,但灌溉水硝态氮主要来源于雨水.本研究提出新的Cl-浓度和NO3-/Cl-物质的量比区间以辨别太湖地区水体硝态氮来源.     

太湖地区稻作系统不同水体硝态氮同位素特征及污染源

为辨别稻作系统不同水体硝态氮来源,选择太湖地区典型稻作区域,应用硝态氮δ15N同位素技术,结合水化学方法(如NO3-, NH4+, TP, Cl-, SO42-),研究水稻施肥之前(4~5月),施肥期(6月),及施肥之后(7~8月)地表水和地下水硝态氮来源.结果表明,地表水和地下水硝态氮含量普遍较高.在施肥期,各水体硝态氮中δ15N均较低,表明该时期农业化肥是水体硝态氮的主要来源.在施氮前期,池塘水δ15N较低,其可能原因是受雨水的影响;而地下水δ15N较高,可能是水体发生了强烈的反硝化.在施肥后期,池塘水δ15N较高可能受养殖废水影响;地下水δ15N较低,可能受农田渗漏水的影响.河水和灌溉水硝态氮δ15N在各时期波动不大,其中河水硝态氮主要来源是生活污水和动物粪肥,但灌溉水硝态氮主要来源于雨水.本研究提出新的Cl-浓度和NO3-/Cl-物质的量比区间以辨别太湖地区水体硝态氮来源.     

利用氮氧同位素解析赤水河流域水体硝酸盐来源及其时空变化特征

赤水河流域作为长江上游重要的水源涵养区,其生态环境状况及水环境质量备受关注。为了了解流域河水氮素来源,本次研究利用硝酸盐稳定同位素(~(15)N、~(18)O)示踪技术并结合流域土地利用类型空间分布分析了赤水河流域丰水期与枯水期干流及主要支流河水硝酸盐来源与转化过程。结果表明,流域水体NO_3~-浓度具有明显的时空变化,其中丰水期NO_3~-浓度要高于枯水期,喀斯特区域的NO_3~-浓度要高于非喀斯特区域。流域干、支流水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-季节性差异明显,丰水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较大,干流差异较小,而枯水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较小,干流差异较大。结合氮氧同位素和土地利用信息发现,丰水期支流NO_3~-受其土地利用方式的影响,其来源具有多样性;干流NO_3~-浓度则主要受支流混合作用影响。枯水期干流NO_3~-受流域人为活动影响较为显著,点源输入造成水体氮同位素分布范围较宽,主要来源表现为生活污水和土壤有机氮;而支流NO_3~-多表现为土壤有机氮来源,部分支流受流域内城镇影响,生活污水对河流NO_3~-贡献较大。流域水体氮污染控制应以农业面源氮流失为主,同时严格控制点源污染的输入。     

15N和18O在桂林岩溶水氮污染源示踪中的应用

为确定桂林东区岩溶含水层氮污染特征及其迁移转化过程,选择桂林东区地下水与地表水共27个采样点,分别在雨季和旱季进行取样分析.结果显示:桂林东区地下水NO3--N污染较严重,是最主要的无机氮形态.雨季地下水采样点的NO3--N平均浓度为12.5mg/L,超过了世界卫生组织的地下水饮用标准界限(10mg/L);旱季地下水采样点的NO3--N平均含量为8.8mg/L,虽有明显的降低,但也濒临超标.而少数地表水采样点由于受到直接排污影响,NH4+和NO2-浓度较高,其余离子浓度均较低.该区地下水中硝酸盐的δ15N值范围在5‰~25‰,δ18O值范围在5‰~10‰,表明该区地下水硝酸盐来源为家畜粪便和生活污水,也可能有土壤有机氮和化肥的混合,并发生微生物的硝化作用产生同位素分馏.其中一部分采样点NO3-的N、O同位素比值在1.3~2.1的变化范围内,而另有一部分采样点NO3-的N、O同位素比值不在这个范围之内,表明该区地下水中反硝化作用并不明显,存在空间差异性.     

太子河下游河流硝酸盐来源及其迁移转化过程

2016年5月(枯水期)和2016年8月(丰水期)分别在太子河下游采集河流表层水样14个.为了识别河流硝酸盐来源及迁移转化过程,分别采用离子交换法,叠氮法和CO_2-H_2O平衡法测定水样的ρ(Cl-)、ρ(NO_3~-)、δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-值,测定δ~(18)O-H_2O.结果表明:不同采样期,硝酸盐主要来自于多种源的混合.枯水期,北沙河上游支流硝酸盐来源主要是土壤N及生活污水及畜禽粪便,中下游硝酸盐主要来自于化学肥料和生活污水及畜禽粪便.南沙河硝酸盐主要来自于生活污水及畜禽粪便.海城河上游、中游和下游硝酸盐分别来自于土壤N,生活污水及畜禽粪便和化学肥料,生活污水及畜禽粪便.丰水期,北沙河硝酸盐来源可能主要是土壤N、化学肥料和生活废水及畜禽粪便.南沙河和海城河中下游硝酸盐主要来自于化学肥料及生活废水及畜禽粪便,海城河上游河流硝酸盐主要来自于土壤N和化学肥料.从枯水期至丰水期,ρ(NO_3~-)、ρ(NH_4~+-N)均呈现降低的趋势,而δ~(15)N-NO_3~-值有增加的趋势,说明丰水期可能发生了氨的挥发和硝酸盐的反硝化过程.丰水期δ~(15)N-NO_3~-与1/ρ(NO_3~-)呈轻微的正相关关系,说明丰水期河流发生了简单的混合过程.本研究的结果可为平原区域的硝酸盐污染来源的季节差异研究提供参考.     

阿什河丰水期氮污染特征及其来源分析

对阿什河丰水期典型时段进行采样监测,研究了阿什河氮的污染特征,并采用稳定氮同位素示踪技术,解析了河水中氮的来源。结果表明:阿什河丰水期氨氮总的来说浓度较低,总氮的浓度较高,溶解态的硝酸盐氮对总氮的贡献较大。阿什河22个采样点δ15N-NO3-值集中分布在1.94‰~3.27‰、4.62‰~7.80‰、8.38‰~9.89‰、15.17‰~15.35‰4个区间。经分析上游部分点受大气沉降和人工化肥影响较大,部分点受畜禽养殖和生活污水的影响;中游主要受人工化肥影响较大;下游主要受土壤有机氮和工业污水的影响。无论从氨氮、总氮和硝酸盐氮的污染特征,还是从氮素的来源解析中,均体现出降雨造成的非点源氮污染对阿什河的影响。     

滇池流域硝酸盐污染的氮氧同位素示踪

滇池流域硝酸盐污染严重,厘清其来源对硝酸盐污染治理至关重要。本研究在滇池流域收集河水、湖水、井水、雨水样品,分析了无机氮浓度和硝酸根氮、氧同位素比值。总体上,硝酸盐浓度变化范围较大,从低于检测限到高达13.44mg-N/L,显示流域硝酸盐污染存在较大的空间差异。最高浓度出现在流域南部农田区的井水中,井水样品的氮、氧同位素数据大部分落在化学肥料和大气干湿沉降区,表明农业面源和大气输入对流域浅层地下水产生了污染,污染的浅层地下水又是湖泊水体的一个潜在污染源。流域内河流硝酸盐浓度变化范围较大,总体污染程度高于滇池湖泊水体,氮、氧同位素组成表明大部分河流中硝酸盐来自生活污水和人畜粪便。滇池水体的硝酸盐氮、氧同位素组成和河流的相似,说明人畜粪便和生活污水是主要来源。湖泊水体硝酸盐浓度从南向北有逐渐增加的趋势,这与滇池北部紧邻城区(生活污水)、流域南部主要为农田区(面源污染)的空间格局是一致的。总体上,滇池水体的硝酸盐主要来自城市生活污水,农业面源和大气输入。通过地下水途经进入湖泊主要发生在流域南部地区,具体的贡献份额还需要进一步的计算。     

2,2'',4,4''-四溴联苯醚高效好氧降解菌的鉴定及其降解路径

2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)是环境和生物体中普遍检出且生物毒性较大的一种多溴联苯醚同系物.本研究从广东省贵屿镇电子垃圾拆解厂周边采集的农田土壤中分离出一株BDE-47的高效好氧降解菌GYP1,考察了其对BDE-47的降解性能、降解路径及不同的环境因素对菌株降解BDE-47的影响.根据菌株形态特征、16S r DNA基因序列及系统发育树分析,将该菌鉴定为伯克霍尔德菌(Burkholderia cepacia).结果表明,菌株GYP1在好氧条件下能够利用BDE-47为唯一碳源生长,在BDE-47初始质量浓度为1 mg·L~(-1)、温度为30℃、摇床转速为150r·min~(-1)的条件下避光培养4 d,该菌株对BDE-47的降解率可达到82.4%.菌株GYP1在15~35℃和p H=4.0~7.0的环境条件范围内对BDE-47均能保持良好的降解性能,但外加蔗糖、酵母粉、联苯醚等碳源会明显抑制其对BDE-47的降解.在菌株GYP1对BDE-47的降解过程中检测到6-OH-BDE-47、5-OH-BDE-47、4'-OH-BDE-17、2'-OH-BDE-3这4种羟基多溴联苯醚及2,4-二溴苯酚,证明菌株GYP1对BDE-47的好氧降解机理主要是羟基化过程.     

西安市人为源大气氨排放清单及特征

根据西安市各类氨排放源活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了2013年西安市人为源大气氨排放清单.结果表明,2013年西安市人为源大气氨排放量为47.17×10~3t,排放强度为4.57 t·km~(-2);畜禽养殖和氮肥施用是排放贡献最大的两个人为源,氨排放量分别为20.55×10~3t和17.51×10~3t,占排放总量的80.68%;畜禽养殖中,牛和猪是最大的排放源,占畜禽养殖排放总量的75.03%;临潼区是排放量最大行政区,排放量为10.73×10~3t,分担率为23.22%;阎良区的排放强度最大,达到14.75 t·km~(-2).     

西安市大气降水污染和沉降特征及其来源解析

基于东亚酸沉降监测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia,EANET)的湿沉降观测数据,分析了2000～2017年西安市大气降水化学特征、沉降特征以及潜在来源.结果表明,2000～2017年西安市降水pH和电导率的变化分别呈上升和下降趋势;大气降水中离子平均浓度大小依次为SO_4~(2-) Ca~(2+) NH_4~+ NO_3~- Na+ Cl- Mg~(2+) K+,其中SO_4~(2-)浓度占总离子的比值由2000年的38. 6%降低到2017年的27. 9%.近年来的SO_4~(2-)和NO_3~-的比值表明,西安市大气污染物排放类型有由燃煤型向混合型转变的趋势.近十几年来SO_4~(2-)的沉降量整体呈下降趋势,与Mann-Kendall检验所得结果基本一致.西安市大气降水中氮和硫的沉降量分别为16. 89 kg·(hm~2·a)~(-1)和33. 52 kg·(hm~2·a)~(-1),并且NH_4~+-N为西安市大气活性氮的主要沉降成分.机动车排放既是SO_4~(2-)的主要贡献者,又是NO_3~-的主要贡献者,对SO_4~(2-)和NO_3~-的贡献占比分别为15. 43%和72. 99%.对NH_4~+贡献最大的是农业源,占比达到75. 47%.     

乐安河中下游重金属时空分布特征及风险评价

为了解乐安河中下游受矿区影响河段的重金属污染水平及其污染程度,于2016年选择不同水文时期,对相应河段表层水体和表层沉积物中6种重金属(Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和As)的含量水平、赋存形态及空间分布进行了研究,并采用地累积指数评价法和潜在生态风险指数法对表层沉积物中重金属的污染程度和生态风险进行了评价.结果表明,乐安河中下游水体中Cu、Zn和Cd等重金属浓度在枯水期高于平水期和丰水期.丰、平水期流速与Cd、Pb、Cu和Cr等重金属浓度表现出显著的正相关关系.表层沉积物中Cu、Zn、Pb和Cd的污染水平较高,重金属含量沿程分布特征存在季节差异,枯水期沉积物中重金属含量在河流靠近矿区处最高,而在丰、平水期则分别在下游和河口处达到最高值.沉积物中重金属除Cd以可交换态为主外,其余重金属形态组成中残渣态比重较高.地累积指数法评价结果显示乐安河受到Cu偏重度污染和Cd中度污染.单因子潜在生态风险指数法显示,Cd的潜在生态风险指数较高,部分河段存在严重风险.     

乐安江河水和沉积物中Cu，Pb，Zn的时空变化特征及来源分析

德兴铜矿是亚洲最大的露天铜矿,其酸性矿山废水(AMD)对乐安江的影响在20世纪80—90年代曾得到了系统的评价. 然而,相比10年前,该矿山的产量已经增加4倍,但乐安江重金属污染变化情况目前尚不了解. 研究表明:乐安江河水、悬浮颗粒物和沉积物中重金属的空间分布主要与德兴铜矿和银山铅锌矿的AMD输入有关. 与10年前相比,如今由于乐安江上下游的几个重金属污染源被清理掉了,所采集到的样品中Cu,Pb和Zn的含量都比较低;而且由于贫铜矿石(w(Cu)<0.3%)得到了充分利用,乐安江沉积物中Cu含量明显下降.      

基于时间序列模型残差的中国东部地区空气质量指数（AQI）空间自相关特征分析

空间自相关分析可以揭示变量的空间聚集性质.基于中国东部城市群的日空气质量指数(AQI)数据,研究了AQI的空间自相关特征.同时,考虑到日AQI的空间非平稳性,分析分成两步进行.首先,对每个城市的日AQI序列建立时间序列模型,进而获得其标准残差序列;然后再基于残差项进行空间自相关分析,计算其全局Moran's I指数和局域Moran's I指数.结果表明,全局Moran's I指数体现出明显的季节变化特征,呈现出冬季高而夏季低的以年为周期的循环变化.通过分析局域Moran's I指数,发现中国东部城市群存在2个值得重视的高空间自相关区域:京津冀地区和长三角地区.由于残差项体现的是气象条件的影响,因此,大面积的高自相关区体现了邻近城市群空气质量对气象条件变化的同步响应特征.     

长江三角洲地区CO2浓度本底特征及来源分析

二氧化碳(CO₂)是引起全球变暖的最主要的温室气体(GHGs),直接观测大气CO₂浓度对于研究人类活动和自然活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在多个高度上观测大气CO₂浓度则有助于明晰CO₂浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本文利用临安区域大气本底站2018-12—2020-11不同高度(距地面21 m、53 m)处的CO₂在线观测数据,结合日变化及地面风的影响,对观测数据进行筛分,采用HYSPLIT后向轨迹模型和潜在源贡献因子法,初步探讨气象因素以及大气远距离传输对长江三角洲地区大气CO₂浓度的影响.结果表明,临安站高低层大气CO₂日变化呈夜间高于白天的特点;低层CO₂浓度大于高层,冬季高低层浓度差小于其他三季;日较差呈夏季>春季>秋季>冬季的特点;大气CO₂本底季节变化由于受到风向和气团传输的影响呈现出冬季>春季>秋季>夏季的特点;潜在源贡献分析得...     

上海地区住宅儿童卧室内甲醛和苯系物浓度的现场检测分析

2013年3月~2014年12月对上海地区454户装修时间超过1 a的住宅内的儿童卧室室内甲醛和苯系物进行了现场监测.不同儿童卧室室内甲醛和苯系物浓度存在较大差异.冬季卧室室内甲醛浓度明显高于其他季节(P0.001),但苯系物浓度无明显的季节差异.春季使用不同内墙墙面装饰材料的卧室苯系物浓度均值存在明显差异;夏季使用不同地板装饰材料的卧室苯系物浓度均值也存在显著差异(P0.01).秋季室内盆景数量为5个的卧室甲醛浓度均值明显高于其他卧室.冬季经常使用加湿器和家中饲养宠物的儿童卧室室内苯系物浓度均值显著高于其他儿童卧室(P0.05).结果表明,装修较长时间后,装修材料的类型仍然与室内苯系物浓度存在一定的关系;但相对于装修材料,室内通风可能对室内甲醛浓度影响更大.室内苯系物浓度可能与室内湿度和室内宠物的饲养有关.家用空气净化器可能可以有效降低室内甲醛的暴露水平.植物盆栽净化装修时间较长的住宅室内甲醛和苯系物的效果可能有限.     

中国省域碳排放强度的集聚效应和辐射效应研究

估算了中国1997—2013年30个省(市、自治区)的碳排放强度数据,并利用全局Moran's Ⅰ指数、局域Moran's Ⅰ指数以及莫兰散点图从集聚效应和辐射效应两个角度考察了我国区域碳排放强度空间分布特征.结果显示:1集聚效应:我国省域碳排放强度具有明显的空间集聚特征,碳排放强度水平相似区域倾向于相邻分布;另外,碳排放强度空间分布呈现不断优化的趋势,即"低-低"集聚不断增加,"高-高"集聚逐渐减少.2辐射效应:内蒙古、宁夏和山西等省对周边地区的碳排放强度具有明显的正向辐射效应,广东、福建和浙江等省对周边地区碳排放强度具有明显的负向辐射效应.最后,据此提出政策建议.