从负载铅的DNNSA-P204煤油溶液中反萃铅

研究了从二壬基萘磺酸-二(2-乙基己基)膦酸(DNNSA-P204)负载有机相中反萃铅的影响因素.考察了反萃剂种类、反萃时间、反萃温度、反萃剂浓度和反萃油水比(VO/VA)对负载有机相中铅反萃的影响.实验结果表明,硝酸为最佳反萃剂,反萃平衡的时间为5 min,低温有利于反萃.反萃过程为放热过程,过程焓变为-942.7 J·mol-1.广角激光光散射和FT-IR结果表明:DNNSA浓度不变时,DNNSA-P204形成的混合反胶团随着P204浓度的增加而变大,负载有机相中的铅以Pb AD形式增溶进入混合反胶团内水相中.经多次反萃后,萃取剂DNNSA-P204对铅仍有较好的萃取能力.当反萃时间为5 min,温度为298 K,油水比为2∶1,硝酸浓度为0.6 mol·L-1时,反萃率可达到70%.     

沁河上游硝酸盐的定量源解析及其季节性差异

沁河流域人为源硝酸盐输入增加了河流富营养化的风险.为识别沁河上游硝酸盐来源,分别于2017年10月、2018年3月和2018年6月在沁河上游采集了28个河流表层水样,联合稳定同位素（δ15N-NO₃-和δ18O-NO₃-、δD-H₂O和δ18O-H₂O）和水化学参数（Cl-、NO₃--N、NH₄+-N）评估了沁河上游河流硝酸盐源与关键过程,并基于贝叶斯混合模型量化了不同硝酸盐来源的贡献.结果表明:①沁河上游溶解无机氮以NO₃--N为主,秋季[（2.40±1.17）mg/L]高于春季[（2.11±1.03）mg/L]和夏季[（1.50±0.61）mg/L];受积雪融化的影响,春季δ18O-NO₃-（13.0‰±3.13‰）显著高于夏季（2.90‰±3.12‰）和秋季（6.62‰±1.30‰）.②SIAR同位素模型结果表明,沁河上游硝酸盐主要来自土壤氮和化肥.在春、夏、秋3个季节,土壤氮的硝化对沁河上游硝酸盐的贡献比例分别为27.8%、39.5%和39.3%,化肥贡献比例分别为29.1%、40.2%和41.9%.春季（24.7%）大气沉降的贡献比例高于夏季（2.4%）和秋季（10.6%）.③沁河上游硝酸盐主要受硝化过程的影响,没有发生明显的反硝化过程.研究显示,春季、夏季和秋季沁河上游硝酸盐主要来自土壤氮和化肥的硝化,硝酸盐污染防治应考虑化肥的使用效率和抑制硝化过程的发生.      

太子河流域中游地区河流硝酸盐来源及迁移转化过程

选取太子河中游地区为研究对象,联合硝酸盐(NO_3~-)、氯离子(Cl~-)、硝酸盐氮、氧同位素(δ~(15)N和δ~(18)O)和水的氧同位素(δ~(18)O)识别不同季节2016年5月和8月(对应枯水期和丰水期)地表水硝酸盐来源及迁移转化过程.结果表明通过ManWhitney U检验,枯水期ρ(Cl~-)、ρ(NO_3~-)、ρ(NH_4~+-N)和δ~(18)O-NO_3~-显著高于丰水期,δ~(15)N-NO_3~-无显著时间差异.根据NO_3~-/Cl~-,δ~(15)N-NO_3~-和δ~(18)O-NO_3~-的范围,发现不同采样期,硝酸盐主要来自于多种源的混合.丰水期,细河、蓝河和下达河硝酸盐来源是化学肥料、土壤氮和生活污水及畜禽粪便排放废水.二道河主要是土壤氮和化学肥料.枯水期,下达河硝酸盐主要来自于化学肥料和土壤氮,细河、蓝河和二道河硝酸盐来源主要是土壤氮和生活污水及畜禽粪便的排放.丰水期,ρ(NO_3~-)与ρ(NH_4~+)呈负相关关系,与δ~(15)N-NO_3~-呈正相关关系,说明研究区域发生了氨氮的挥发和硝化过程.二道河和蓝河随着ρ(NO_3~-)和ρ(Cl~-)降低,ρ(NH_4~+)和δ~(15)N-NO_3~-增加,说明有明显的反硝化过程发生.不同采样期NO_3~-和Cl~-呈显著正相关关系,表明各采样河流均发生了混合过程.研究结论为丘陵地区硝酸盐来源的季节差异分析提供参考.     

太子河下游河流硝酸盐来源及其迁移转化过程

2016年5月(枯水期)和2016年8月(丰水期)分别在太子河下游采集河流表层水样14个.为了识别河流硝酸盐来源及迁移转化过程,分别采用离子交换法,叠氮法和CO_2-H_2O平衡法测定水样的ρ(Cl-)、ρ(NO_3~-)、δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-值,测定δ~(18)O-H_2O.结果表明:不同采样期,硝酸盐主要来自于多种源的混合.枯水期,北沙河上游支流硝酸盐来源主要是土壤N及生活污水及畜禽粪便,中下游硝酸盐主要来自于化学肥料和生活污水及畜禽粪便.南沙河硝酸盐主要来自于生活污水及畜禽粪便.海城河上游、中游和下游硝酸盐分别来自于土壤N,生活污水及畜禽粪便和化学肥料,生活污水及畜禽粪便.丰水期,北沙河硝酸盐来源可能主要是土壤N、化学肥料和生活废水及畜禽粪便.南沙河和海城河中下游硝酸盐主要来自于化学肥料及生活废水及畜禽粪便,海城河上游河流硝酸盐主要来自于土壤N和化学肥料.从枯水期至丰水期,ρ(NO_3~-)、ρ(NH_4~+-N)均呈现降低的趋势,而δ~(15)N-NO_3~-值有增加的趋势,说明丰水期可能发生了氨的挥发和硝酸盐的反硝化过程.丰水期δ~(15)N-NO_3~-与1/ρ(NO_3~-)呈轻微的正相关关系,说明丰水期河流发生了简单的混合过程.本研究的结果可为平原区域的硝酸盐污染来源的季节差异研究提供参考.     

磁性纳米复合物对水中亚甲基蓝的吸附及其机理

利用正硅酸乙酯水解在磁性纳米锰锌铁氧体表面包裹SiO₂,制备了一种新型“核/壳”结构磁性纳米复合物材料Si-Fe-MNCs.采用N₂-吸附脱附法、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)和傅利叶变换红外技术(FT-IR)分别对Si-Fe-MNCs的织构性能、形貌和磁性能进行了表征.结果表明,该磁性材料对亚甲基蓝表现出良好的吸附性能,318K时平衡吸附量在40.31~184.1mg/g之间,120min可达吸附平衡,符合准二级动力学方程.吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,热力学计算结果表明Si-Fe-MNCs对亚甲基蓝的吸附是以表面物理吸附为主的自发吸热过程,红外结果表明氢键是Si-Fe-MNCs表面官能团与亚甲基蓝之间的主要作用力.Si-Fe-MNCs采用H₂O₂进行再生,5次循环使用后,对MB的平衡吸附量仍可维持在93.64mg/g.