乌梁素海硝酸盐来源的季节性变化

乌梁素海是典型农业灌区退水型湖泊,其水生态环境保护对黄河流域生态保护具有重要意义.该研究通过开展乌梁素海流域农业排干和湖体硝酸盐的δ15N和δ18O分析,应用IsoSource同位素模型估算流域生产生活污水、土壤氮源、化肥和大气沉降的贡献率.结果表明:①湖区δ15N-NO₃-和δ18O-NO₃-值范围分别为-2.50‰~18.17‰和-12.02‰~45.09‰,其中夏秋两季δ15N-NO₃-值偏正,冬季偏负,且秋季δ18O-NO₃-值偏正.②春季湖水硝酸盐主要源于化肥和土壤氮源相关的农业活动,其贡献率为43.7%;夏季、秋季和冬季主要源于生产生活污水,贡献率分别为51.3%、38.8%和40.2%,其中夏季农业活动贡献率超过40%,大气沉降主要体现在秋季湖水中.研究显示:春季湖区硝酸盐来源主要集中于七排干和八排干的受水区域,以上区域应在春季着重加强农业面源污染控制;夏季和秋季湖区硝酸盐来源主要集中于五排干和七排干所处城乡区域,以上区域应强化城乡生活污水处理.      

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

太湖西苕溪流域地表水、地下水硝酸盐污染特征及来源

为探寻西苕溪流域地下水中NO₃--N的污染来源,对西苕溪流域地表水、地下水体的NO₃--N污染状况进行了调查,并结合水化学与NO₃--N同位素对其来源进行解析. 结果显示,西苕溪流域地表水的ρ(NO₃--N)为1.07～3.45 mg/L,ρ(NO₂--N)为0.15～0.35 mg/L;地下水中ρ(NO₃--N)为3.24～15.31 mg/L,平均值达9.26 mg/L. 下游地区地下水的ρ(NO₂--N)较高(0.26～4.25 mg/L),平均值达3.00 mg/L. ρ(NO₃-)与ρ(Cl-)的关系显示,西苕溪地表水、地下水存在比较稳定的NO₃--N输入来源. NO₃--N同位素分析结果显示,地表水的δ15N为7.0‰～16.7‰,说明上游NO₃--N主要来源于土壤有机氮的矿化,中下游则主要受到农业施用化肥与人类生活污水二者的共同影响;地下水的δ15N为14.3‰～27.1‰,说明调查区域内的地下水受人畜粪便和生活污水的影响可能更为强烈,另外,地下水中存在的反硝化作用也是造成地下水δ15N增高的原因.      

密闭培养对纤细角毛藻稳定同位素组成的影响

为研究碳源对赤潮藻生长的影响,以赤潮藻纤细角毛藻（Chaetoceros gracilis）为研究对象,在密闭条件下进行培养,模拟赤潮发生时碳源缺乏的生长环境;分析碳源不足对纤细角毛藻不同生长阶段的差异影响,采用密闭培养的方法,分别在正常组和缺氮组的营养条件下培养纤细角毛藻,测定生物量、营养盐浓度和碳氮稳定同位素组成等重要监测指标.结果表明:不同营养条件对纤细角毛藻的生物量存在显著影响.在正常组,c（NO₃--N）（NO₃--N为硝酸盐）随着培养时间呈下降趋势,ρ（NO₂--N）（NO₂--N为亚硝酸盐）和ρ（NH₄+-N）（NH₄+-N为铵盐）与藻类生物量呈显著正相关,ρ（PO₄3--P）（PO₄3--P为磷酸盐）和c（SiO₄2--Si）（SiO₄2--Si为硅酸盐）与藻类生物量呈显著负相关;在缺氮组,c（NO₃--N）、ρ（NO₂--N）、ρ（NH₄+-N）、ρ（PO₄3--P）和c（SiO₄2--Si）均与藻类生物量呈显著负相关.整个试验周期中,正常组和缺氮组δ13C和δ15N值越来越正.其中,正常组的δ13C值比缺氮组的更正,平均高2.286‰;缺氮组的δ15N值比正常组的更正,平均高3.307‰.正常组和缺氮组的δ13C、δ15N值与生物量均呈显著正相关.研究显示,碳源和氮源的不足分别会导致更正的δ13C和δ15N值,推测赤潮发生会导致δ13C和δ15N值偏正,赤潮藻的碳氮稳定同位素组成可以作为赤潮监测的指标和方法.      

奎河河水入渗对河岸带地下水氨氮和硝酸盐氮浓度的影响

为研究不同水文期河水与河岸带地下水的水量补给关系,以及河水中的氮污染物对河岸带近岸地下水水质的影响,选取了安徽省宿州市杨庄乡的奎河断面作为研究对象,基于氢氧同位素示踪技术、末端元混合模型、Pearson相关性分析和多元线性回归方法,分析河水、上游潜水等补给源对近岸含水层的ρ（NH₄+-N）和ρ（NO₃--N）的影响,并构建河岸带地下水氮浓度预测模型.结果表明:①平水期至丰水期期间河水与地下水的补给来源主要为大气降水,河水始终补给河岸带地下水,其中,河水对潜水层及弱承压层的补给率分别为10.87%~49.74%和0~19.78%.②空间分布上,ρ（NH₄+-N）和ρ（NO₃--N）均表现为河水>近岸潜水>近岸弱承压水,且在地下水中均呈现由河流向两岸递减的关系.③近岸潜水层与弱承压层的ρ（NH₄+-N）均随着河水和上游潜水ρ（NH₄+-N）贡献量的增加而升高,近岸潜水层的ρ（NO₃--N）随着河水和上游潜水ρ（NH₄+-N）贡献量的增加而升高.④相比于ρ（NO₃--N）,多元线性回归模型更能准确地预测近岸潜水层与弱承压层ρ（NH₄+-N）在ORP、ρ（DO）、河水ρ（NH₄+-N）贡献量,以及上游潜水ρ（NH₄+-N）和ρ（NO₃--N）贡献量综合影响下的变化趋势.研究显示,河水与上游潜水的线性混合是造成河岸带地下水氮污染的重要途径,河流氮污染防治措施将为河岸带地下水水质提供重要保障.      

农田退水期阿什河氮污染特征及来源解析

利用水质监测技术和稳定同位素示踪技术,对春季农田退水期阿什河河水中ρ(NH₄+-N)、ρ(NO₃--N)和ρ(TN)特征进行研究并对氮污染来源进行解析. 结果表明,ρ(NH₄+-N)、ρ(NO₃--N)和ρ(TN)除在阿什河上游源头区水体中较低外,其余大部分区域均较高. 上游源头区采样点 δ 15N值为3.68‰～6.09‰,主要受大气沉降氮和土壤有机氮的污染;中下游区域中一部分采样点δ15N值为5.32‰～7.72‰,主要受农田退水和农村生活污水影响,另一部分采样点δ15N值为8.45‰～11.86‰,主要受畜禽养殖污水影响较大;下游采样点δ15N值较低(3.25‰～4.15‰),主要受工业来源废水污染. 农田,特别是河流两岸的稻田退水对阿什河水质影响较大;城区对阿什河TN和NH₄+-N影响较大,对NO₃--N影响较小.      

基于水化学及氮氧同位素技术的硝酸盐来源解析——以鄱阳湖湿地为例

为了识别鄱阳湖湿地水体中硝酸盐污染的来源,转化特征和各污染来源的贡献比例,选取枯水期这一典型时期,于2019年1月份对鄱阳湖中的蚌湖湿地,沙湖山湿地和庐山湿地的地表水进行取样,并测定了水样中的离子组成和硝酸盐氮氧同位素值.研究结果显示, NO₃^-/Cl^-物质的量浓度比值与Cl^-浓度的关系表明3处湿地中硝酸盐来源可能受到农业活动和降雨的影响.蚌湖,沙湖山和庐山湿地水体中δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-值的范围分别为-6.19‰~4.67‰和3.41‰~39.95‰,-4.14‰~1.45‰和31.54‰~68.30‰,-6.98‰~3.83‰和2.80‰~30.43‰,硝酸盐氮氧同位素值表明3处湿地硝酸盐来源可能受到降水NO₃^-,硝酸盐氮肥,氨态氮肥和土壤有机氮的影响.利用硝酸盐氮氧同位素之间的关系,并结合NO₃^-与Cl^-比值关系判断湿地中无明显反硝化作用的发生.SIAR模型结果显示:蚌湖湿地,沙湖山湿地,庐山湿地硝酸盐来源中降水NO₃^-贡献占比最大,其次是化肥,土壤有机氮,粪便和生活污水贡献占比最小.     

氮和氧同位素示踪云台山地表水硝酸盐来源

多年监测发现,5A级风景旅游区云台山水中总氮超标.为了摸清其不同形态氮含量水平并识别氮污染来源,本研究分别于丰水期(2021年9月、2022年6、7月)、平水期(2021年11月)和枯水期(2021年12月、2022年2月)采集云台山马鞍石水库表层和深层水及其上游河流表层水样品共58个,测定并分析了水化学参数(TN、NO₃^--N、NH₄⁺-N和Cl^-)的浓度和硝酸盐氮氧稳定同位素(δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-),同时利用SIAR同位素模型定量解析了水库及其上游河流中NO₃^-源的贡献.结果表明,马鞍石水库及其上游河流水中ρ(TN)、ρ(NO₃^--N)、ρ(NH₄⁺-N)变化范围分别为1.86～6.4、1.40～...     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

深圳再生水补水河流溶解N2O空间分布和产生机制

为了探究在再生水回补城市河流的条件下河流N₂O的微生物产生过程及其空间变化特征,以深圳市西乡河为研究对象,分析了河水中c（溶解性N₂O）、c（NH₄+-N）、c（NO₃--N）、δ15Nbulk-N₂O、δ18O-N₂O、同位素异位体位嗜值（site preference,SP）及其他环境因子,并基于端元混合模型和同位素分馏模型定量计算硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献百分比.结果表明:①随着流速降低,西乡河河水从上游的好氧环境逐渐发育成中下游的厌氧环境.②再生水进入西乡河后河水c（溶解性N₂O）从1.36 μmol/L沿程降至0.19 μmol/L;相关性分析表明,影响c（溶解性N₂O）的主要因素为ρ（DO）（R2=0.800,P < 0.01）和c（CH₄）（R2=-0.736,P < 0.01）.③硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献率分别为14.36%~80.53%和19.47%~85.64%;N₂O的来源在好氧河段中以硝化作用为主,在厌氧河段则以反硝化作用为主;N₂O还原成N₂的比例与ρ（DO）具有显著负相关关系（R2=-0.782,P < 0.01）.研究显示,再生水回补城市河流引入了较高质量浓度的N₂O和NO₃--N,而河道的厌氧环境促进河水中N₂O还原成N₂,下游河流成为N₂O的汇.      

鼎湖山无机氮湿沉降来源研究

针对2007年3—8月鼎湖山站的降水资料,分析了鼎湖山春夏两季氮沉降特征及其来源. 结果表明:研究期间鼎湖山NO₃--N和NH₄＋-N的降水量加权平均质量浓度分别为0.59和1.03mg/L,其中春季湿沉降中ρ(NO₃--N)和ρ(NH₄＋-N)的平均值分别为0.78和1.54 mg/L,分别是夏季的2.17和1.67倍;降水ρ(NO₃-)与ρ(NH₄＋)呈显著正相关,与降水pH呈负相关. 利用气团轨迹后推以及天气形势分析得出,影响鼎湖山氮湿沉降的主要因素是陆地性降水,其ρ(NO₃--N)和ρ(NH₄＋-N)分别为0.75和1.43 mg/L,分别是海洋性降水的1.57和2.26倍;氮沉降通量分别为3.28和6.26 kg/hm2,分别占总无机氮沉降负荷的56.0%和64.6%.进一步利用气团后向轨迹对海洋性和陆地性降水进行云下气团分类,结果表明,陆地性NE方向的气团对鼎湖山氮的输送及沉降负荷最大.      

硝酸盐氮对海菜花湿地处理低污染水的影响

为研究不同进水ρ（NO₃--N）下海菜花湿地对氮磷的去除效果及海菜花的生长情况和经济效益,在进水ρ（NH₄+-N）和ρ（TP）分别为（1.07±0.11）和（0.41±0.03）mg/L,水力负荷为0.05 m3/（m2·d）的条件下,构建了进水ρ（NO₃--N）依次为（1.52±0.48）（5.62±0.41）和（9.78±0.24）mg/L的三组湿地.结果表明:① 进水ρ（NO₃--N）为（1.52±0.48）（5.62±0.41）和（9.78±0.24）mg/L时,湿地运行稳定所需时间分别为15、55和69 d,ρ（NO₃--N）越高,湿地运行稳定所需的时间越长;运行稳定后三组湿地出水ρ（NO₃--N）分别为（0.24±0.03）（0.30±0.01）和（0.65±0.14）mg/L,NO₃--N去除率均达85%以上.② 湿地运行50 d后出水ρ（TP）均高于进水,后续试验应对基质进行改良.③ 进水ρ（NO₃--N）为（9.78±0.24）mg/L的湿地中海菜花叶片叶绿素及茎的收获量均明显低于其余两组湿地,较高的ρ（NO₃--N）对海菜花生长有明显的抑制作用.④ 进水ρ（NO₃--N）为（5.62±0.41）mg/L的湿地经济效益最大,为6.2×104元/（hm2·a）.研究显示,ρ（NO₃--N）低于10 mg/L时,海菜花湿地能有效去除低污染水中的NO₃--N;当ρ（NO₃--N）为5 mg/L左右时,湿地有较好的经济价值.      

松花江流域氮时空分布特征及源解析研究

松花江流域是我国氮污染较为严重的流域之一,为了研究松花江流域氮时空变化特征和主要来源,结合松花江流域2003-2018年国控断面NH₄+-N、TN及相关指标的监测数据和典型断面采样检测数据,采用季节性Kendall检验法分析了松花江流域ρ（NH₄+-N）、ρ（TN）和ρ（COD_Mn）的历史变化趋势,利用Origin 8.0软件绘制了ρ（NH₄+-N）、ρ（TN）和ρ（COD_Mn）的沿程分布图及水期规律图,并采用氮氧稳定同位素技术解析了水体中氮的主要来源.结果表明:①松花江流域城市污染排放对水体氮浓度具有较大影响,城市下游断面氮浓度远高于城市上游断面,并且松花江流域支流氮浓度高于干流.②时间维度上,松花江流域水体中不同水文期ρ（NH₄+-N）和ρ（TN）变化规律为枯水期>平水期>丰水期,ρ（COD_Mn）变化规律为枯水期 < 平水期 < 丰水期.③季节性Kendall检验法分析结果显示,松花江流域90.0%的断面ρ（NH₄+-N）呈下降趋势,62.5%的断面ρ（TN）呈上升趋势,且上升趋势断面主要集中在支流伊通河、阿什河上.④13个典型采样断面δ15N-NO₃（硝酸盐氮同位素）和δ18O-NO₃（硝酸盐氧同位素）值域范围分别为1.52‰~11.15‰、-13.82‰~1.32‰,水体氮主要来源于含氮肥料、土壤侵蚀造成的有机氮输入以及人畜排泄物和城市生活污水输入.研究显示,近15年来松花江流域干流水体氮污染情况呈好转趋势,但重要支流水体氮污染仍严重,城市污染排放是流域水体氮污染的重要影响因素之一,需要加强对城市生活污水及化肥和粪肥等农业面源输入的管控.      

外源硝态氮对典型耕作土壤冻结过程N2O排放的影响

为明确外源硝态氮添加对典型耕作土壤冻结过程N₂O排放的影响,应用室内冰柜模拟土壤冻结过程,研究在室温-冻结过程中硝态氮添加(0、80、200和500 mg/kg)对3种典型耕作土壤(黑土、潮土和黄土)N₂O排放影响的特征. 结果表明:外源硝态氮的添加促进了黑土和潮土的N₂O排放,在200 mg/kg硝态氮添加处理下,黑土和潮土的N₂O排放通量比CK(对照)分别增加了849%和676%;但在添加高浓度(500 mg/kg)硝态氮时,黑土和潮土的N₂O排放通量分别比200 mg/kg处理降低39.3%和21.2%,表现为显著抑制. 随冻结过程的进行,黑土和潮土的N₂O排放通量均逐渐降低并接近零排放. 黄土N₂O排放通量在室温-冻结过程中变化范围很小,甚至出现负排放. 多因素方差分析结果表明,土壤类型显著影响N₂O累计排放量,而土壤pH和C/N是其中重要的影响因子. 根据室内培养试验结果,为减排N₂O,建议在深秋整地施肥时期尽量避免在潮土和黑土中施用硝态氮肥. 黄土的N₂O排放似乎对外源硝态氮的添加反应不明显,这有待在大田气候-植物-土壤综合条件下进一步验证.      

低基质CANON中短程硝化稳定性控制研究

为研究主流PN/A（短程硝化/厌氧氨氧化）工艺中短程硝化稳定运行控制策略,采用连续流CANON反应器,以人工模拟低氨氮[ρ（NH₄+-N）为50 mg/L]无机废水为进水,考察了FA（free ammonia,游离氨）、DO等控制参数对低氨氮下连续流CANON反应器短程硝化的影响.结果表明,启动前期提高进水NLR（nitrogen volume loading,氮容积负荷）有利于维持CANON的稳定运行,控制NLR在1.01 kg/（m3·d）,运行至32 d,ΔNO₃--N/ΔNH₄+-N（指NO₃--N产生量与NH₄+-N消耗量的比值）始终维持在（0.11±0.02）.然而随着运行时间的延长,ρ（NO₃--N）逐渐增长,ΔNO₃--N/ΔNH₄+-N从理论值升至0.49,短程硝化受到严重破坏.过程中控制ρ（FA）在2 mg/L以上,NOB（亚硝酸盐氧化菌）受到明显抑制,但抑制周期短暂,并且随着ρ（FA）的降低,ρ（NO₃--N）快速升高,FA抑制失效.限制氧供给,控制ρ（DO） < 0.3 mg/L,ΔNO₃--N/ΔNH₄+-N降至0.16,但NOB并未被完全抑制,ρ（NO₃--N）仍呈上升趋势.微生物活性测定结果表明,运行中功能菌活性均得到增强,并且发现V_AOB > V_AnAOB > V_NOB,在限氧条件下[ρ（DO） < 0.3 mg/L]运行,NOB虽受抑制但仍维持较高活性.研究显示,在低氨氮条件下,采用FA以及限氧的方式对NOB抑制作用有限,对NOB控制条件的选择需结合反应器内微生物种群结构、生长特性进行进一步研究.      

本溪市PM2.5中水溶性离子季节性变化特征及来源分析

为研究本溪市大气PM_2.5中水溶性离子污染特征,于2016年1—10月在本溪市开展PM_2.5样品采集,使用离子色谱法分析了其中8种水溶性离子（Cl-、NO₃-、SO₄2-、NH₄+、Ca2+、Na+、Mg2+、K+）,并采用PMF（positive matrix factorization,正矩阵因子分解法）模型对水溶性离子的来源进行分析.结果表明:观测期间,本溪市ρ（PM_2.5）平均值为（57.6±21.9）μg/m3,ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季趋势;水溶性离子平均质量浓度为19.3 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的33.6%,各离子质量浓度高低顺序为SO₄2- > NO₃- > NH₄+ > Cl- > Ca2+ > K+ > Na+ > Mg2+;SNA（SO₄2-、NO₃-和NH₄+）是PM_2.5中主要的3种离子,在春季、夏季、秋季和冬季分别占水溶性离子的73.2%、88.2%、82.5%和73.6%,表明夏季的二次污染较为严重.阴、阳离子电荷平衡分析结果显示,阴离子相对亏损,本溪市PM_2.5整体呈弱碱性,NO₃-、SO₄2-与NH₄+相关性较高,其在PM_2.5中主要以NH₄NO₃和NH₄HSO₄的形式存在. PMF分析结果表明,本溪市PM_2.5中水溶性离子的来源主要包括二次转化源、燃煤源和扬尘源.研究显示,本溪市PM_2.5中水溶性离子季节性变化特征明显,二次转化源、燃煤源和扬尘源是其主要来源.