富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A1₂O₃催化剂.研究了富氧条件下,SO₂对CH₃OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO₂和H₂O时,NO还原活性温度较低,有显著量N₂O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO₂或同时添加SO₂和H_{2相似文献}   

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究

在La₂O₃ 中加入变价稀土氧化物CeO₂,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO₂的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO₂和CO按SO₂∶CO = 1∶3,载流气体为N₂,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO₂和La₂O₃ 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO₂的催化反应中,活化温度比单个的CeO₂或La₂O₃氧化物下降了50℃～100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO₂和La₂O₃氧化物之间存在着某种协同作用所致.     

溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解

采用溶胶-凝胶法制备了SO₄^2-/TiO₂催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH₃Br光催化反应性能考察.结果表明,SO₄^2-引入TiO₂体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO₄^2-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO₄^2-/TiO₂催化剂的光催化活性最高;SO₄^2-/TiO₂催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH₃Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol^-1,反应温度在85℃～105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.     

SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究

采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO_x/PG)低温SCR催化剂,通过SO₂暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO₂对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO₂对MnO_x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO₂的催化氧化引起.一方面SO₂氧化为SO₃后与NH₃及H₂O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO₂结合形成MnSO₄使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO₄则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO₄的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO₂的连续氧化并与NH₃相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.     

粉煤流化床燃烧(PC-FBC)中SO2的生成特性

粉煤流化床（ＰＣ－ＦＢ）是一项燃烧效率高,同时实现炉内脱硫、低ＮＯ_x 和Ｎ₂Ｏ排放的新型高效、清洁煤燃烧技术．在一座０．３ＭＷ 的试验台上,系统研究了其ＳＯ₂生成与分布特性．主要包括：ＰＣ－ＦＢＣ的ＳＯ₂生成特性以及床层温度Ｔ_b、流化速度ｕ₀、二次风率Ｒ₂、二次风投入位置、二次风喷射角度、喷口尺寸对ＳＯ₂生成与分布的影响．试验燃用煤种含硫１．７１％ ．在Ｔ_b＝ ８２０～９２０℃,ｕ₀＝ １．２～３．３ｍ ／ｓ,Ｒ₂＝ ３０％ ～７０％ 的条件下,流化床燃烧区（ＦＢＣＺ）出口ＳＯ₂浓度及炉膛出口ＳＯ₂浓度ＳＯ″₂分别为５２０～６００ｍ ｌ／ｍ³和１２８０～１３００ｍ ｌ／ｍ^３．     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂催化燃烧甲苯性能的研究

以γ-Al₂O₃ 为载体,以复合氧化物Cu_xCe_1-xO₂为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T₁₀=160 ℃,T₉₀=265 ℃;当甲苯的进口浓度在700~3000 mg·m^-3时,进口浓度对Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80 h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

Pd/Ce0.5Zr0.5O2三效催化剂负载方法

分别采用沉积沉淀、直接混合和传统的浸渍法制备1% Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂ 催化剂, 研究了Pd负载方法对催化剂活性影响.运用H₂-TPR和原位漫反射红外(DRIFTS)研究了Pd-铈锆载体间的相互作用及Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂上的三效反应机理.结果表明沉积沉淀法制备的Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂(Pd-DP)表现出最强的Pd-载体作用及最优活性,原位红外实验发现Pd-DP上存在与传统的浸渍法制备的Pd-IMP催化剂不同的NO催化还原途径,推测Pd-载体间相互作用引起NO还原机理差异,进而导致活性差异.     

纳米Fe3O4/H2O2降解诺氟沙星

采用纳米Fe3O4催化H2O2氧化降解水环境中的诺氟沙星.考察了溶液酸度、温度、催化剂和H2O2浓度对诺氟沙星降解的影响,对比不同底物在Fe3O4/H2O2体系中的降解情况,并进一步探讨了其反应机制.结果表明,溶液酸度显著影响诺氟沙星的降解率,在酸性条件下（pH=3.5）诺氟沙星的降解效率最高.诺氟沙星的降解率随纳米F...     

Effect of Ce doping of TiO2 support on NH3-SCR activity over V2O5-WO3/CeO2-TiO2 catalyst

CeO2–TiO2composite supports with different Ce/Ti molar ratios were prepared by a homogeneous precipitation method, and V2O5–WO3/CeO2–TiO2catalysts for the selective catalytic reduction（SCR） of NOx with NH3 were prepared by an incipient-wetness impregnation method. These catalysts were characterized by means of BET, XRD, UV–Vis,Raman and XPS techniques. The results showed that the catalytic activity of V2O5–WO3/TiO2 was greatly enhanced by Ce doping（molar ratio of Ce/Ti = 1/10） in the TiO2 support.The catalysts that were predominantly anatase TiO2 showed better catalytic performance than the catalysts that were predominantly fluorite CeO2. The Ce additive could enhance the surface adsorbed oxygen and accelerate the SCR reaction. The effects of O2 concentration, ratio of NH3/NO, space velocity and SO2 on the catalytic activity were also investigated. The presence of oxygen played an important role in NO reduction. The optimal ratio of NH3/NO was 1/1 and the catalyst had good resistance to SO2 poisoning.     

V2O5/CeO2催化剂用于低温NH3-SCR的性能研究

采用浸渍法制备了系列V2O5/CeO2催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO.同时,考察了催化剂中V2O5负载量和煅烧温度对催化活性的影响,并运用SEM,BET和XRD物理化学技术对催化剂进行了表征.结果表明,V2O5/CeO2催化剂对模拟烟气中的NO转化呈现出较高的活性,但是V2O5负载量和催化剂的催化活性并不呈线性递增的关系.当V2O5负载量超过10%时,催化剂的催化活性开始下降.随着煅烧温度的升高,由于钒酸铈的生成,催化剂的催化活性下降.400℃为最佳煅烧温度.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

Fe3O4/FeS2活化H2O2降解典型苯胂酸类污染物

利用水热法成功制备了Fe₃O₄/FeS₂催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物（洛克沙胂,ROX）.XRD、SEM、XPS和磁学测量系统（VSM）等表征结果表明,Fe₃O₄/FeS₂呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下（初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe₃O₄/FeS₂投加量为0.15g/L和H₂O₂浓度为0.034g/L,Fe₃O₄/FeS₂介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe₃O₄或FeS₂体系.此外,Fe₃O₄/FeS₂可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe₃O₄/FeS₂能够快速地催化H₂O₂产生具有强氧化性的羟基自由基（·OH）.在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物（如酚类、醌类、小分子有机酸等）和无机产物（As （V）和NO₃^-）.之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化.     

Z-scheme V2O5-Ag2O/g-C3N4异质结制备及其可见光催化性能

采用原位生长法制备V₂O₅,并将其与Ag₂O/g-C₃N₄水热复合制备V₂O₅-Ag₂O/g-C₃N₄复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V₂O₅成功掺杂在Ag₂O/g-C₃N₄上,与Ag₂O/g-C₃N₄相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V₂O₅掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h⁺)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag₂O与g-C₃N₄复合界面形成p-n异质结,并与V₂O₅之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.     

磁性Mn0.6Zn0.4Fe2O4@SiO2催化H2O2降解亚甲基蓝效能及机制

为制备易固液分离和稳定性好的高效非均相类Fenton催化剂,利用正硅酸乙酯水解对Mn_0.6Zn_0.4Fe₂O₄磁性纳米颗粒（SF-MNPs）进行功能化修饰,制备得到Mn_0.6Zn_0.4Fe₂O₄@SiO₂（MZF@SiO₂）磁性纳米复合物催化剂,采用透射电镜、 X射线光电子能谱和振动样品磁强计等对MZF@SiO₂进行了表征,以难生物降解偶氮染料亚甲基蓝（MB）为目标污染物,考察了不同初始pH对MZF@SiO₂催化效能的影响,在近中性条件下（pH=6.5）研究了H₂O₂用量、 MZF@SiO₂投加量和温度等对MB去除率的影响,及MZF@SiO₂的稳定性和循环使用性能,推测了催化反应机制.结果表明,无定形SiO₂将SF-M...     

采用钙钛矿型催化剂(La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3)同时催化去除NOx和碳烟的研究

将钙钛矿型催化剂与碳烟均匀混合后置于固定床连续流动反应体系中,利用程序升温反应技术,在模拟柴油机尾气的情况下对同时催化去除氮氧化物(NOx)和碳烟的反应进行了实验研究.通过改变含Cu原料的用量,得到不同Cu取代量的催化剂La0.8K0.2CuxMn1-xO3,性能评价结果表明,La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3催化剂的综合性能较好,碳烟的起燃温度及NO向N2的最大转化率分别为280℃和58.0%.采用该催化剂,进一步考察了进气中NO浓度、O2浓度、进气总流量及催化剂与碳烟的接触状况对反应的影响.研究结果表明,进气中NO浓度、O2浓度、气体总流量和催化剂与碳烟之间的接触状况对NO的去除率的影响比较明显,而对碳烟起燃温度的影响较小.O2浓度从5%变为7.5%时,碳烟的起燃温度及最大NO转化率分别从280℃和53.8%变为270℃和96.7%.碳烟与催化剂松散接触时,碳烟的起燃温度及最大NO转化率分别为290℃和48.4%,紧密接触时分别为275℃和70.4%.而进气中NO浓度、气体总流量的变化对碳烟的燃烧基本上没有影响,虽然NO的转化率有明显变化,但生成的N2总量基本不变.