北京东北部城区大气细粒子与相关气体污染特征研究

于2008年7月~2009年4月的4个季节,在北京市朝阳区北部,利用VAPS通用型大气污染物采样仪(URG3000K)对大气细粒子(PM2.5)和环境空气中相关气体进行了同时采集,并利用IC离子色谱仪(DX-600型)分析了PM2.5中水溶性无机离子成分和环境空气中相关气体的含量.结果表明,PM2.5质量浓度春季>夏季>冬季>秋季;SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中最主要的3种水溶性无机离子,年均质量浓度分别为14.82μg/m3、11.57μg/m3和8.35μg/m3,三者浓度之和占PM2.5中总水溶性无机离子浓度的86.28%.SO42-、NH4+浓度占PM2.5浓度百分比均为夏、秋季高于冬、春季; NO3-浓度占PM2.5浓度的百分比为秋季>春季>夏季>冬季.空气中的SO2、NO2和NH3等气态污染物的含量直接影响PM2.5中二次离子SO42-、NO3-和NH4+的浓度, SO2、NO2浓度的季节特征为冬、春季高于夏、秋季,与SO42-、NO3-的季节变化规律相反; NH3浓度在夏季最高,冬季最低. PM2.5酸度在夏、秋季高于冬、春季,且夏、秋季PM2.5样品全部呈酸性,冬、春季PM2.5样品一部分呈酸性,一部分呈碱性.夏季SOR值和NOR值分别为冬季的4.8倍和3倍,表明夏季SO2和NO2更易转化生成SO42-和NO3-.PM2.5中SO42-、NO3-和NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式共存于气溶胶体系中.     

近2年上海市夏季降水地球化学特征研究

在连续监测采样分析基础上运用相关性分析、主成分分析、海盐示踪法和HYSPLIT模型,分析了上海市2008年和2009年夏季降水主要成分的化学特征、来源及酸性降水的成因.近2年夏季降水中,pH平均值分别为4.72和4.68,酸雨频率分别为53.30%和63.30%;离子浓度的大小顺序为SO24-NH 4+NO 3-Cl-Ca2+Na+Mg2+K+,其中SO42-、NH 4+、NO 3-等二次组分在降水中占有较高比例,三者之和分别占降水中离子总量的55.01%和65.97%,表明上海市大气环境中二次污染比较突出;SO42-/NO 3-的当量比分别为3.19和2.13,表明该市夏季酸性降水类型为硫酸和硝酸复合型;可溶性有机碳(DOC)含量变化范围为1.36～10.69 mg/L,平均含量为2.44 mg/L;NH 4+同SO24-(r=0.81)、NO 3-(r=0.58)的相关性分别大于Ca2+同SO24-(r=0.72)、NO 3-(r=0.57)的相关性,且NH 4+/Ca2+的当量比分别为1.31和2.49,说明NH 4+对夏季降水酸性的中和作用大于Ca2+;夏季降水中,SO42-、NH 4+、NO 3-、K+、Ca2+主要是陆源物质输入,Mg2+、Cl-两者海、陆源物质都有贡献且陆源贡献大于海源.后向轨迹分析表明上海市夏季酸性降水不仅与局地污染源有关,还与来自其西南方向的远距离污染物质输入有关.     

济南市秋季大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布研究

为了解济南市大气颗粒物的粒径分布特征,于2009年10月利用多级撞击式颗粒物采样器(MOUDI)进行了大气颗粒物采集,采用离子色谱仪分析了其中水溶性离子浓度.结果表明,SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+是主要的水溶性离子,浓度总和约占总水溶性离子浓度的92%.SO42-、NO3-、NH4+、K+和Cl-浓度随时间变化较为显著,浓度变化主要原因是受风速以及气流来源方向的影响.SO42-和NH4+主要集中在细粒子中,其浓度呈单模态分布,随着颗粒物中含量的升高其峰值从0.32~0.56 μm粒径段逐渐移动到1~1.8 μm粒径段.NO3-浓度呈双峰分布,细粒子中的NO3-随着浓度的升高峰值从0.56~1μm粒径段移动到1~1.8μm粒径段,粗粒子中的峰值出现在3.2~5.6μm粒径段. NH4+可以完全中和细粒子中的SO42-和NO3-,在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.     

北京地区气溶胶水溶性组分粒径分布特征

2016~2017年,分别在夏季和冬季在北京城区利用微孔均匀分级采样器(MOUDI-122),采集环境气溶胶,并对其中水溶性离子和水溶性有机物开展了定量分析,对主要水溶性组分质量浓度粒径分布特征,以及季节和不同污染状态下的差异进行了讨论。结果表明,NH4+、NO3-、SO42-、K+和冬季Cl-主要分布在积聚模态,Mg2+和Ca2+主要分布在粗粒子模态,NH4+、NO3-、SO42-在积聚模态的质量浓度最高,二次离子仍是北京地区PM2.5污染的主要组分。SO42-在夏季浓度较高,而NO3-、K+、Cl-在冬季明显高于夏季,Mg2+和Ca2+来源较为独立,与气溶胶其他主要组分的相关性较低。夏季NO3-和SO42-浓度昼夜差异显著,白天SO42-浓度水平明显高于夜晚,夜晚NO3-浓度明显高于白天,且主要表现在积聚模态。污染状况下,二次离子在积聚模态和粗模态浓度增加明显,但在爱根模态中浓度降低。冬季随着污染加重,二次离子液滴模态质量中值粒径明显增大。夏季积聚模态WSOC浓度粒径分布峰值粒径明显大于冬季,0.056~0.32μm粒径段WSOC在不同污染状态下浓度水平基本一致,在0.32μm以上区间,污染状态下WSOC平均浓度明显高于清洁时段。     

兴隆大气气溶胶中水溶性无机离子分析

2009年9月～2010年8月在兴隆大气背景站,利用Andersen分级采样器进行大气气溶胶样品的采集,并利用离子色谱分析了其中的水溶性无机离子的成分含量.结果表明,TSP、PM2.1和PM1.1中总水溶性无机盐的年平均浓度分别为(89.66±47.66)、(54.44±34.08)和(44.39±29.95)μg·m-3,其中SO42-、NO3-、Ca2+和NH4+为兴隆大气气溶胶中最主要的水溶性无机离子.PM2.1中总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的61%.PM1.1总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的50%,占PM2.1的82%.PM1.1、PM2.1和TSP中水溶性无机离子总浓度季节性变化趋势一致,夏季>秋季>春季>冬季.NH4+与SO42-的摩尔比>2,表明NH4+未被SO42-完全中和.在细粒子中NH4+和SO42-、NO3-均有较好的相关性,相关系数分别为0.96和0.87,表明NH4+可能以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子研究:季节分布特征

为了全面了解当前青岛地区大气气溶胶中水溶性组分的特征及来源,于2008年1～12月在青岛市区连续采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法对其主要的水溶性阴阳离子进行了分析.结果表明,SO24-、NO3-、NH4+和Cl-是TSP中水溶性离子的主要成分,四者质量浓度之和占总水溶性离子质量浓度的86.9%.TSP及其水溶性组分存在明显的季节变化,其来源也存在多源性.Na+、NH4+、Ca2+、F-、Mg2+均为冬季最高,夏季最低,K+、PO34-为秋季最高,夏季最低,Cl-为冬季最高,秋季最低,NO3-则为春季最高,夏季最低,而SO24-为春季最高,秋季最低.不同天气对颗粒物和气溶胶中水溶性离子影响很大.颗粒物浓度在晴天时最低,其次是雾天,再次是烟雾和霾,沙尘天气下质量浓度最高.Na+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-和PO34-在烟雾天气下的平均浓度最高,而NH4+、K+、NO3-和SO24-则是在霾天气下质量浓度最高.     

南京市大气气溶胶中部分无机离子的粒径分布

将气溶胶粒子(粒径Dp为0～8 5μm)分为8级,对各级粒子中的无机离子(NH+4,SO42-,NO3-,Cl-和F-)进行分析测定。结果显示,Cl-,F-和NO3-较多地分布在粗粒子中,而SO42-和NH4+则更多地分布在细粒子中。在质量浓度分布函数图上,NH4+,Cl-,F-和SO42-是双峰分布,NO3-没有表现出粒径分布的规律。SO42-对细粒子的酸碱度影响较大,其质量浓度与NH4+有较好的相关性。细粒态的NH4+大多以(NH4)2SO4形式存在。      

贵州龙里实验区酸性降水特征及变化趋势

以2007年4月～2008年12月贵州龙里实验区的降水监测数据为基础,运用统计学方法对该地区大气降水酸度和化学组成的特征及其季节变化趋势进行分析.结果表明,研究期内当地的降水pH均值为4.70,酸雨占降雨次数的70.1%和总降雨量的76.7%.酸雨的发生呈现一定的季节变化特征,其中春季为酸雨高发季节.降水中SO42-、NO3-、NH4+、Ca2+等含量较高.与相关研究进行对比,初步认为该地区大气降水所带来的S和N的湿沉降量尚未超过当地生态系统的酸沉降临界负荷.     

广州雾霾期间气溶胶水溶性离子的日变化特征及形成机制

为研究雾霾天气下SO42-、NO3-和NH4+的形成机制,2013年4月18~23日,使用6级Anderson大流量采样器采集了不同粒径段的气溶胶样品,并利用离子色谱对其中的水溶性无机离子进行了分析.结果表明,广州雾霾期间PM3和PM10中总水溶性无机离子平均浓度分别为(32.7±13.3)μg/m3和(39.4±15.7)μg/m3.SO42-、NO3-和NH4+是最主要的水溶性离子,它们在PM3和PM10中占总离子质量分数分别为76%和71%.3种离子主要集中在0.49~1.5μm的液滴模态,该模态中NH4+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在,而凝聚模态的NH4+则主要以(NH4)2SO4和NH4HSO4的形式存在.液滴模态的SO42-主要来自雾内或颗粒表面的液相氧化反应,NO3-主要来自夜间N2O5在颗粒表面的水解反应,NH4+主要来自NH3在颗粒上进行的非均相中和反应,而这3种离子在该模态的日变化特征则很好的反映了以上的形成机制.受太阳辐射的影响,3种离子的浓度在凝聚模态均表现为白天高于夜晚.     

长沙市夏季PM10和PM2.5中水溶性离子的污染特征

对长沙市3个采样点夏季大气中的PM10和PM2.5样品pH值和水溶性离子浓度进行了定量分析.结果表明,颗粒物中主要离子是SO42-、NO3-、NH 和Ca2 ;PM10、PM2.5、NH4 和K 浓度夜间高于白天;SO42-和NO3-则相反.颗粒物尤其是PM2.5酸性强;Mg2 、Ca2和Na 集中在粗粒子中,SO42-、NH4 和K 大部分分布在细颗粒物中,NO3-和Cl-在粗细颗粒段则各占一半.SO2气体发生了二次转化,NO2的转化率不及SO2;由于NO3-/SO42-质量比＜1,长沙市的大气污染物来源以固定源为主.     

广州市灰霾期大气PM_(10)中水溶性离子特征

采集广州市大气PM10样品并分别对冬夏两季灰霾和非灰霾期PM10中水溶性离子进行分析。实验表明,广州市灰霾期PM10中水溶性离子的质量浓度要高出非灰霾期4～15倍,其中NO3-浓度升幅最大。非灰霾期主要水溶性无机离子的浓度顺序为SO42->NH4+>NO3-,灰霾期为SO42->NO3->NH4+,严重灰霾期则为NO3->SO42->NH4+。非灰霾期SO42-/NO3-质量浓度比为1.78～3.57,灰霾期为1.04～1.20,而在严重灰霾期则<1,说明灰霾利于NO3-的二次转化生成。实验还表明,灰霾期PM10较非灰霾天气偏酸性,灰霾期SO2和NOx的高转化率导致SO42-和NO3-的大幅增加是加重灰霾期PM10污染的主要原因。     

贵阳大气降水化学特征及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日~2009年9月30日降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的进行测定,并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹,分析了贵阳地区降水中离子来源以及影响离子浓度的因素.结果表明,2008~2009全年降水pH值加权平均值为4.23;SO42-是主要阴离子,加权平均值为265.63μeq/L,占总阴离子的69.29%.Ca2+和NH4+是主要的阳离子,加权平均值分别为182.90和112.79μeq/L,分别占总离子的47.10%和29.05%.并且NH4+、Ca2+与SO42-之间存在明显的相关性,说明贵阳大气中可能主要存着(NH4)2SO4、NH4HSO4、CaSO4等物质.总离子浓度季节差异性大,冬季高、夏季低,主要受到降水量、污染物来源等多方面的影响.海相和土壤富集系数表明,Ca2+、Mg2+、K+主要来自地壳源,而SO42-、NO3-主要来自人为源.贵阳后向轨迹表明春季气团轨迹较为杂乱,夏季气团主要来自沿海,秋冬季则主要受中国内陆的影响.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

上海大气冷凝水化学特性分析

2011年3月8日至4月11日期间利用新研制的大气冷凝水采样器收集了上海大气冷凝水样品.从冷凝水的化学组成及常见大气湿沉降的比较、冷凝水离子间的相关性、冷凝水离子浓度随时间变化等方面,分析了上海大气冷凝水的化学特性.结果表明,上海大气冷凝水pH值介于6.1~7.2,加权均值为6.5,多呈弱酸性;NH4+和SO42-是含量最高的2种离子,浓度分别为139.7μeq/L和125.7μeq/L,SO42-是主要致酸离子;NO2-含量为9.9μeq/L,比NO3-(9.5μeq/L)略高,且所有冷凝水样品中NO2-检出率为100%;4种低分子量有机酸MSA-(6.0μeq/L)、CH3COO-(5.9μeq/L)、C2O42-(3.9μeq/L)和HCOO-(3.7μeq/L)占阴离子总量的8.5%,含量远高于上海雨水;Ca2+(19.2μeq/L,4.0%)、Mg2+(4.9μeq/L,1.0%)含量比同期雾水低2~3个数量级;冷凝水离子浓度随时间变化较大,这与光化学反应、春季逆温等有关.     

丽江-玉龙雪山不同区域大气降水化学特征

2008─2009年在丽江-玉龙雪山地区的丽江市区、玉龙雪山冰川公园索道下部站(索道地区)和白水1号冰川区(冰川区)3个采样点采集了113个降水样品,对其pH、电导率和主要离子(Cl-、SO42-、NO3-、Ca2+、Mg2+、Na+、K+和NH4+)质量浓度进行了分析.结果表明,所有样品实测pH均高于5.6.3个采样点ρ(总离子)平均值为丽江市区>索道地区>冰川区,其中ρ(SO4 2-)和ρ(Ca2+)均最高.丽江市区季风前后各离子质量浓度变化显著,其中海盐离子质量浓度〔ρ(Na+)和ρ(Cl-)〕从季风前期到季风期变化不大,在季风后期增加;ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)和ρ(Mg2+)在季风前期显著高于季风期和季风后期.采用相关分析和主因子分析法对降水中离子来源进行研究,表明SO42-、NO3-和NH4+主要来自局地人类活动的贡献,Na+、K+和Cl-是海洋源贡献,Ca2+和Mg2+主要来源于地表粉尘.      

Characterizing ionic species in PM2:5 and PM10 in four Pearl River Delta cities, South China

PM_(2.5)and PM_(10)samples were collected at four major cities in the Pearl River Delta(PRD),South China,during winter and summer in 2002.Six water-soluble ions,Na~ ,NH_4~ ,K~ ,Cl~-,NO_3~- and SO_4~(2-)were measured using ion chromatography.On average,ionic species accounted for 53.3% and 40.5% for PM_(2.5)and PM_(10),respectively in winter and 39.4% and 35.2%,respectively in summer. Secondary ions such as sulfate,nitrate and ammonium accounted for the major part of the total ionic species.Sulfate was the most abundant species followed by nitrate.Overall,a regional pollution tendency was shown that there were higher concentrations of sulfate, nitrate and ammonium in Guangzhou City than those in the other PRD cities.Significant seasonal variations were also observed with higher levels of species in winter but lower in summer.The Asian monsoon system was favorable for removal and diffusion of air pollutants in PRD in summer while highly loading of local industrial emissions tended to deteriorate the air quality as well.NO_3~-/SO_4~(2-) ratio indicated that mobile sources have considerably contribution to the urban aerosol,and stationary sources should not be neglected. Besides the primary emissions,complex atmospheric reactions under favorable weather conditions should be paid more attention for the control of primary emission in the PRD region.     

黄海千里岩岛大气湿沉降营养盐的研究

于2009~2010年对黄海千里岩岛的雨水进行了收集,测定了其pH值、NH4+、NO3- + NO2-、SiO32-和PO43-的含量,讨论了黄海西部湿沉降的酸雨状况、营养盐各组分浓度的变化特征、沉降通量以及对黄海初级生产力的贡献.结果表明,大气湿沉降中58%的样品5.6相似文献   

旅游和区域大气污染对四川九寨沟气溶胶的贡献

2010年4月~2011年4月,在九寨沟连续监测了总悬浮颗粒物(TSP)和水溶性无机离子的浓度.结果表明:旅游活动显著增加了空气中TSP、SO42-、Ca2+、K+、NH4+和NO3-的含量,而Na+、Mg2+和Cl-则主要来自自然源;旅游强度最高时期(6~10月),降水对空气的清洗作用最强,气溶胶污染程度为全年最低;旅游强度较低时期(1~3、4~5和11~12月),降水量较低且西北沙尘易在春季抵达九寨沟,所以气溶胶污染程度较高;区域燃煤可能是气溶胶[SO42-]:[NO3-]比值较高的原因;生物质燃烧可能是K+在秋末至次年初春较高的原因之一.九寨沟大气环境已明显受当地旅游活动和污染物长距离传输的影响.     

基于高分辨率MARGA数据分析石家庄PM2.5成分谱特征

利用MARGA离子在线分析仪ADI 2080于2014年8月21日~9月23日在石家庄市气象局楼顶开展了PM2.5组分连续观测试验,结合气象、环境监测资料对其进行了相关分析,结果表明:8种气溶胶水溶性离子质量浓度总和与石家庄市PM2.5浓度保持高度一致,二次离子SO42-、NH4+、NO3-占水溶性离子总和的88.4%,是石家庄PM2.5的主要组分,SO42-质量浓度在水溶性离子中所占比例最大,随气温的升高而增加,随湿度的增大有所下降,NO3-则相反,随湿度的增大所占比例增加明显;能见度随水溶性离子质量浓度增加呈幂函数快速下降,二次离子SO42-、NH4+、NO3-质量浓度与盛行风向和工业区布局、太行山地形有关,浓度最大的风向为东北风,最小的为偏西风;SO42-、NO3-的气态前体物SO2、NO2气相、液相转化率SOR、NOR均随着湿度增大而增大,SOR与湿度关系更密切,NOR受辐射影响日变化呈单峰型;Ca2+做为建筑材料的标识元素,干燥的晴天及偏西风影响下质量浓度较大,在该种天气型下需注意控尘.