海洋N2O氮、氧同位素组成研究进展

氧化亚氮（N₂O）不仅是重要的温室气体之一,还对臭氧层具有破坏作用。由于人为活动加剧,导致大气N₂O浓度以每年约0.25%的速率增加。海洋是大气N₂O的重要释放源。海洋溶存N₂O的氮、氧同位素组成可以反映N₂O的源与汇以及N₂O的形成机制,是海洋氮循环过程研究的一个重要示踪指标。本文简述海洋N₂O产生和消耗机制,总结不同环境中N₂O稳定氮、氧同位素组成和N₂O循环过程的同位素分馏效应,并回顾了国际上应用稳定氮、氧同位素研究海洋N₂O形成机制的研究进展,最后评述我国近海N₂O稳定氮、氧同位素研究现状并提出展望。     

高强度农业种植区不同景观池塘氧化亚氮排放特征

农业流域水体氮循环过程与农业活动有着十分紧密联系,会随着农业活动的持续进行而成为大气N₂O的重要排放源.小型池塘具有灌溉、蓄水和纳污等多种功能,是农业种植区和农村景观的重要组成部分.以巢湖北岸典型农业流域烔炀河流域为研究对象,选取3种不同类型(村塘、农塘和水塘),共计6个池塘,于2020年9月至2021年9月连续采样观测,探究了农业流域不同景观池塘N₂O排放特征及其影响因素.结果表明,用于生活污水承纳的村塘N₂O排放最高,其次为用于农业灌溉的农塘,其N₂O排放通量分别为流域自然水塘排放量[(1.33±2.50)μmol·(m²·d)^-1]的8倍和4倍.连续观测表明不同景观池塘N₂O排放表现出明显的时间变化特征,但其N₂O排放时间变化的调控因子有所不同.其中,村塘与农塘N₂O排放主要受氮负荷和降雨影响,而远离村庄农田的水塘N₂O排放变化主要受水温驱动.烔炀河流域池塘是大气...     

温度和氨氮浓度对水体N2O释放的影响

氧化亚氮的释放已经成为了一个全球性的环境问题,水体中N₂O的释放量会随着氮含量的增加而增加.本文通过微宇宙系统的构建,分析氮的转化过程和氮转化基因的变化,并结合结构方程模型分析了温度、氨氮含量对水体N₂O释放的贡献.研究结果发现氨氧化古菌和反硝化细菌丰度均与N₂O释放呈正相关,表明水体中的硝化和反硝化作用都会造成N₂O的释放.氨氮浓度的升高并不直接促进N₂O的释放,而温度和通过硝化作用产生的硝态氮对N₂O的释放有促进作用.此外,硝化速率通过促进亚硝态氮和反硝化菌的丰度而间接地促进N₂O的释放.     

基于流量和溶存浓度的河流水系氧化亚氮释放量估算

随着活性氮污染负荷增加,河流已成为许多地区重要的氧化亚氮（N₂O）释放源.由于许多研究的监测数据较少以及现行方法存在中间参数估算困难和难以表达时空变异性等不足,估算河流水系N₂O释放量尚存在较大不确定性.以浙江永安溪水系为研究对象,基于2016-06～2019-07对10个监测断面的逐月监测结果,分析了河流N₂O溶存浓度[ρ（N₂O）]和释放通量的时空分布特征及其影响因素,建立了河流N₂O释放通量估算的二元回归模型.结果表明,永安溪水系ρ（N₂O）(0.03～2.14μg·L^-1)和释放通量[1.32～82.79μg·（m²·h）^-1]呈现1～2个数量级的时空变异性.河流ρ（N₂O）的时空变化主要受硝态氮、氨氮和可溶性有机碳无机氮质量比影响,而N₂O释放通量主要受流量和ρ（N₂O）影响.基于河流流量和ρ（N₂     

内蒙古河套灌区盐碱土壤N2O排放特征

选择内蒙古河套灌区强度盐碱土壤S₁[电导率（EC）2.60dS/m]和轻度盐碱土壤S₂[电导率（EC） 0.74dS/m]为研究对象,2014~2016年,利用静态箱法3年野外原位观测试验,研究盐碱土壤氧化亚氮（N₂O）排放通量.结果表明：2种不同盐碱程度土壤N₂O排放每年均存在显著差异,轻度盐碱土壤N₂O累积排放量低;随EC升高,土壤盐碱程度加重,土壤N₂O累积排放量升高.2014~2016年作物生长季（4~11月）轻度盐碱土壤N₂O累积排放量分别为180.6,167.6,118.2mg/m²;强度盐碱土壤N₂O累积排放量比轻度盐碱土壤分别增加19%、26%和45%,修复盐碱土壤成为减缓盐碱土壤N₂O累积排放的重要农艺措施.     

河流氧化亚氮的产生和消耗途径及影响因素分析

氧化亚氮(N₂O)是主要的温室气体之一,其在大气中的浓度不断增加,其中,河流是大气N₂O的重要排放源.N₂O的排放是其产生和消耗过程综合作用的结果,其产生过程受到多种自然和人为因素的调控,深入了解河流N₂O产生和消耗途径及其影响因素是制定有效减缓河流N₂O排放措施的基础.本文概述了河流N₂O产生和消耗的硝化、反硝化、硝化细菌反硝化、硝酸盐异化还原成铵等微生物过程和化学反硝化过程,梳理了抑制法、同位素标记法、同位素自然丰度法等在N₂O产生途径识别及其来源贡献分析中的应用,着重阐述了N₂O同位素异位体法(N₂O分子内¹⁵N的位点特异性同位素值)在N₂O产生途径解析中的应用以及影响其解析结果准确性的因素,最后分析了主要水环境因子及流域特征对河流N₂O产生和排放的影响,并对未来研究进行了展望.     

污水处理系统中N2O的生产利用及数据驱动模拟研究进展

氧化亚氮(N₂O)是一种温室气体,同时也是具有能源回收潜力的强氧化性物质。综述了促进N₂O产生的新兴污水脱氮过程及提高N₂O产生的方法,比较了不同方法的运行条件及N₂O转化率,并指出了各种方法的不足之处。从识别N₂O产生的关键影响因素和预测N₂O产量2个方面综述了污水处理过程中N₂O数据驱动模型的研究进展。目前N₂O的增产方法主要包括耦合好氧-缺氧氮分解过程、单反应器生产过程及基因工程菌和半导体修饰菌增产过程。收集污水处理厂中的大数据可以建立N₂O数据驱动模型,但是现有的数据驱动模型仅仅关注N₂O减排。开发N₂O的新型增产过程,优化控制增产过程的功能菌种,建立N₂O数据驱动模型与N₂O增产方法之间的关联性是未来N₂O生产利用技术的发展方向。     

用循环流化床焚烧排水污泥时氮氧化物的生成特性

人们已注意到N₂O既是温室气体之一,又是同温层中破坏臭氧的重要物质。N₂O在循环流化床（CFB）燃烧系统中会大量产生,由于近年来作为废物燃烧器的CFB被广泛地应用,因此废物燃烧过程中N₂O生成特性研究已经成为新的焦点。1995年12月,在一小型石英CFB燃烧系统中观察了活性污泥燃烧。试验结果显示:①在850℃时N₂O排放超过1830 mg/m3;②活性污泥中N向NO和N₂O的转换率与煤炭相比低,③N₂O的排放受烟气中O₂浓度的影响。      

渤海湾典型闸控入海河流水体N2O释放研究

为探究弱水动力条件下, 典型滨海地区水体N₂O释放通量及其主控因素, 于2019年7月和8月(夏季)和11月(冬季初期)对以大清河-独流减河-北大港湿地为代表的渤海湾弱水动力条件河流开展水样采集与分析工作.结果表明: N₂O浓度变化范围为0.4~184.5nmol/L, N₂O饱和度的变化范围为7.2%~2740%, 其中近90%的样品处于过饱和状态, 表明该研究区是潜在的N₂O释放源.N₂O水-气界面释放通量为-0.3~6.7μmol/(m²·h), 夏季水体N₂O的释放通量高于冬季.降雨前后N₂O浓度出现明显波动, 相同点位降雨前后N₂O浓度的变化值为-15.2~63.9nmol/L, 独流减河上游农业区N₂O浓度的平均增加量(22.1nmol/L)显著高于下游(1.3nmol/L), 降雨驱动了流域氮素的运移, 促进了水体N₂O释放.相关性分析表明, 水体N₂O的浓度受反应物浓度、水体盐度共同调控.通过计算得到该滨海地区弱水动力条件下河流N₂O的排放因子为0.0073, 表明气候变化委员会(IPCC)默认值0.0026可能低估了该地区间接N₂O释放.     

深圳再生水补水河流溶解N2O空间分布和产生机制

为了探究在再生水回补城市河流的条件下河流N₂O的微生物产生过程及其空间变化特征,以深圳市西乡河为研究对象,分析了河水中c（溶解性N₂O）、c（NH₄+-N）、c（NO₃--N）、δ15Nbulk-N₂O、δ18O-N₂O、同位素异位体位嗜值（site preference,SP）及其他环境因子,并基于端元混合模型和同位素分馏模型定量计算硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献百分比.结果表明:①随着流速降低,西乡河河水从上游的好氧环境逐渐发育成中下游的厌氧环境.②再生水进入西乡河后河水c（溶解性N₂O）从1.36 μmol/L沿程降至0.19 μmol/L;相关性分析表明,影响c（溶解性N₂O）的主要因素为ρ（DO）（R2=0.800,P < 0.01）和c（CH₄）（R2=-0.736,P < 0.01）.③硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献率分别为14.36%~80.53%和19.47%~85.64%;N₂O的来源在好氧河段中以硝化作用为主,在厌氧河段则以反硝化作用为主;N₂O还原成N₂的比例与ρ（DO）具有显著负相关关系（R2=-0.782,P < 0.01）.研究显示,再生水回补城市河流引入了较高质量浓度的N₂O和NO₃--N,而河道的厌氧环境促进河水中N₂O还原成N₂,下游河流成为N₂O的汇.      

火力发电行业温室气体排放因子测算

为了解我国火力发电行业温室气体排放状况及排放因子,利用U23多组分红外气体分析仪及TH880F烟尘分析仪对全国30台具有代表性的火力发电机组排放的CO₂和N₂O进行了在线监测;监测及后续的数据处理阶段均遵循了联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)关于温室气体排放计算的质量保证和质量控制原则.利用统计学方法对数据进行处理,给出了CO₂和N₂O 3种表达方式的排放因子. 结果表明:CO₂排放因子主要受装机容量、燃料及机组使用年限与维护质量的影响;常规煤粉机组的N₂O排放因子随装机容量的增加逐渐变小,循环流化床机组N₂O排放因子最大;与IPCC缺省排放因子的比较表明,烟煤、褐煤的CO₂和N₂O排放因子均在IPCC缺省因子95%置信区间内,贫煤CO₂和N₂O的排放因子均大于IPCC缺省因子;天然气CO₂和N₂O排放因子与IPCC缺省因子相差不大.      

废水生物脱氮过程中N2O排放数学模型研究进展

氧化亚氮(N₂O)的温室效应比CO₂强265倍,可从废水生物脱氮过程中产生并直接排放,如果不对其加以控制,会显著增加污水处理厂的碳足迹。N₂O排放的数学建模对于深入解析N₂O产生机制、量化N₂O排放、优化生物脱氮工艺和制定N₂O减排策略具有重要意义。结合当前国内外研究现状,阐述了废水生物脱氮过程中N₂O产生机制;归纳了基于不同机制建立的N₂O数学模型,包括氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria,AOB)经过羟胺氧化途径和AOB反硝化途径产生N₂O模型、异养反硝化途径产生N₂O模型以及耦合AOB和异养反硝化细菌产生N₂O模型;总结了新型生物脱氮系统N₂O模型,实际工程应用情况及校准N₂O数学模型中存在的问题;并对今后N₂O数学模型的研究方向进行了展望。     

引江济太对太湖贡湖湾氧化亚氮通量的影响

选取引江济太工程中长江来水进入太湖第一站的贡湖湾为研究对象,基于2011年11月~2013年8月在贡湖湾的逐月野外调查,同时以湖心水域为参考,探讨引江济太对湖体N₂O通量的影响.结果表明,贡湖湾N₂O排放通量要显著高于湖心排放量,其N₂O通量均值分别为6.9,2.1μmol/（m²·d）,但在非引水期间2个湖区的N₂O通量无显著差异.贡湖湾和湖心N₂O通量呈现明显的季节变化,且均与水温呈显著负相关关系,但因受外源来水的影响,贡湖湾N₂O通量的温度依赖程度相对较低.另外,2个湖区的N₂O通量还与营养盐等因素有关.总体上,外源引水提高了贡湖湾N₂O排放通量,但考虑到湖泊N₂O通量受到内部和外部因子的综合协同影响,外源引水对湖泊N₂O通量的具体调控机理还需要进一步探讨.     

引江济太对太湖贡湖湾氧化亚氮通量的影响

选取引江济太工程中长江来水进入太湖第一站的贡湖湾为研究对象，基于2011年11月~2013年8月在贡湖湾的逐月野外调查，同时以湖心水域为参考，探讨引江济太对湖体N₂O通量的影响.结果表明，贡湖湾N₂O排放通量要显著高于湖心排放量，其N₂O通量均值分别为6.9，2.1μmol/（m²·d），但在非引水期间2个湖区的N₂O通量无显著差异.贡湖湾和湖心N₂O通量呈现明显的季节变化，且均与水温呈显著负相关关系，但因受外源来水的影响，贡湖湾N₂O通量的温度依赖程度相对较低.另外，2个湖区的N₂O通量还与营养盐等因素有关.总体上，外源引水提高了贡湖湾N₂O排放通量，但考虑到湖泊N₂O通量受到内部和外部因子的综合协同影响，外源引水对湖泊N₂O通量的具体调控机理还需要进一步探讨.     

不同灌溉方式旱田土壤N2O排放和氮素淋溶特征

通过野外原位监测试验,利用静态箱-气相色谱法、土壤溶液提取器分别对旱田土壤N₂O排放及氮素淋溶进行2018和2019年连续两年观测.试验设计为DCK （滴灌无肥）、DD （滴灌+N 500kg/hm²）、DG （滴灌+N 1000kg/hm²）、FCK （沟灌无肥）、FD （沟灌+N 500kg/hm²）、FG （沟灌+N 1000kg/hm²）.结果表明,不同施氮量、不同灌溉方式对N₂O排放和氮素淋溶量影响具有极显著差异（P<0.01）.N₂O排放量随施氮量的增加而增加,滴灌与沟灌相比可有效降低N₂O排放,2018和2019年FCK、FD、FG的N₂O累积排放量分别为2,23.79,45.73kg/hm²和2.08,6.23,13.93kg/hm²,而DCK、DD、DG分别降低了35%、80.9%、75.6%和26.7%、66.4%、21.5%.2018和2019年旱田土壤氮素淋溶量均表现为：滴灌<沟灌,80cm深度土壤溶液氮素淋溶量<40cm.2018和2019年相同施氮量下滴灌与沟灌相比,在40cm和80cm分别能减少氮素淋溶量36.95%~63.10%和54.93%~87.92%.主成分分析结果表明,影响N₂O排放的主要环境因子为土壤NO₃^--N含量和降水频率,相关系数分别为0.689、0.596;影响氮素淋溶量的主要环境因子为降水频率和灌水频率,相关系数分别为0.697和-0.729.滴灌可有效减少N₂O排放和氮素淋溶量,在提高肥料利用率的同时可减轻环境污染.     

海洋氨氧化古菌与氨氧化细菌在N2O生成机制中贡献研究

氧化亚氮（N₂O）是一种重要的痕量温室气体,而且在光照条件下平流层的N₂O会与O₃发生光化学反应,破坏臭氧层。海洋是大气中N₂O的主要来源之一,海洋中N₂O主要通过硝化和反硝化作用产生,而氨氧化作用是硝化作用的关键（限速）步骤,氨氧化古菌可能是氨氧化过程的主要执行者。本文先概述海洋中N₂O分布以及影响氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）和氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）的amoA（ammonia monooxygenase）丰度与活性的因素以及N₂O生成机制研究现状,进而总结AOA和AOB在海洋N₂O生成机制中起到的关键作用,最后结合全球气候变化、海洋酸化以及大洋OMZ区域扩大等前沿科学问题,对AOA、AOB以及N₂O的生成机制研究进行了展望。     

基于机器学习的二氧化碳卫星反演方法

基于机器学习模型在分析数据并学习预测方面的优势,提出了一种基于机器学习的短波红外通道CO₂卫星遥感反演方法,以卫星观测辐亮度、气溶胶光学厚度、温度构建训练数据集,采用前馈神经网络与量化共轭梯度算法进行训练学习,构建了短波红外通道卫星CO₂反演模型,并利用GOSAT卫星观测光谱数据反演了CO₂浓度.反演结果与TCCON站点观测数据进行了比对,结果表明:卫星与地面观测的相关性优于0.86,平均误差小于2.5×10^-6,验证了反演方法的有效性.     

土壤盐分变化对N2O排放影响：基于Meta分析

N₂O是导致臭氧层空洞和全球变暖的主要大气污染物,农业生产活动是其主要来源,而土壤盐分则是影响N₂O排放的关键因素.基于21篇同行评议文献中528对实验组及对照组形成的数据集,运用R语言Metafor软件包进行Meta分析,进而评估土壤盐分对土壤N₂O排放的影响.结果表明,土壤盐分累积对N₂O排放量有显著正效应,中度和高度盐渍土N₂O排放量比非盐渍土高75.57%和28.85%.室内培养实验测定结果表明,林地和农田的土壤盐渍化导致N₂O排放量增加124.79%和131.64%,而野外定位监测试验结果表明,草地、裸地和农田中,土壤盐分对N₂O排放的影响均不显著.盐分对N₂O排放的影响趋势则因土壤(NH₄⁺∶NO₃^-)、p H、土壤砂粒含量和粉粒含量的差异而发生改变,影响程度依次是：(NH₄⁺     

河口区养殖塘水-气界面N2O扩散通量比较

以闽江河口区水产养虾塘为研究对象,于2017年6~11月,采用漂浮箱法和扩散模型法同步原位观测了养殖塘N₂O排放通量.结果表明,研究期间悬浮箱法和扩散模型法获得的养殖塘水－气界面N₂O通量变化范围分别为（0.38±0.05）~（20.63±5.63）μg/（m²·h）和（2.77±0.52）~（17.23±2.27）μg/（m²·h）,随时间推移均呈现“增加-降低-增加-降低”的双峰变化特征.两种方法观测的N₂O通量均与水温、水体硝酸盐氮（NO₃^--N）和氨氮（NH₄⁺-N）浓度呈现显著正相关关系（P<0.05）,与水体溶解氧（DO）呈现出显著负相关关系（P<0.05）.悬浮箱法与不同扩散模型法测定的N₂O排放通量大小排序表现为：模型DM_RC01>悬浮箱法>模型DM_CL98>模型DM_W92a>模型DM_MY95>模型DM_CW03>模型DM_LM86.相比其他几种模型方法,模型RC01与悬浮箱法测得的养殖塘水－气界面N₂O通量相关性系数最高.本研究结果初步表明,今后进行东南沿海河口区养殖塘N₂O通量的大尺度观测研究时,可考虑选择RC01模型法来代替悬浮箱法进行测定,进而减小人力及物力的投入.     

卫生和生物反应器填埋场夏季N2O释放的研究

采用静态箱/气相色谱(GC)法现场监测了杭州市天子岭废弃物处理总场卫生填埋场和生物反应器填埋单元夏季的N₂O释放通量,并讨论了相关影响因素. 研究发现:卫生填埋场覆土后N₂O释放通量(以N₂O-N计)随垃圾填埋龄的增加而大幅降低,其均值(18.07 μg/(m2·h))为生物反应器填埋单元(5.57 μg/(m2·h))的3倍多. 垃圾填埋龄、覆土土质与结构及填埋场操作方式是影响填埋场N₂O释放的主要因素,这些因素均主要通过改变覆土的理化特性而影响N₂O的释放. 采用多元线性逐次回归分析得到:卫生填埋场N₂O与覆土含水率和有机碳(SOC)质量分数构成的线性方程显著相关(R2＝0.86,P<0.01);生物反应器填埋单元N₂O的释放通量与覆土含水率、碳氮比(w(C)/w(N))和w(NO₃-)构成的线性方程显著相关(R2=0.89,P<0.01).