草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征.结果显示,所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202Hg (-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199Hg(0.79‰±0.76‰,n=14).除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素.Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%MeHg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致.     

草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征。结果显示所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202 Hg(-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199 Hg(0.79‰±0.76‰,n=14)。除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15 N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素。Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%Me Hg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致。     

三峡库区蓄水初期大宁河重金属食物链放大特征研究

三峡库区蓄水后重金属在库区沉积物中累积,为了解由此带来的鱼类重金属富集放大风险,于2012年3月以库区支流大宁河为例,采集16种代表性鱼类,利用稳定同位素技术对鱼类间营养关系和Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、Cd、As和Hg等重金属元素在食物链中的生物放大情况进行了研究.结果表明,大部分重金属在鱼体中处于较低水平,但在不同种类鱼体中含量差异显著.鱼体样品δ13C与鱼类生活水层关系密切,分布范围为-22.80‰~-28.97‰,水体上层鱼类δ13C值较低,而水体底层鱼类δ13C值较高;而δ15N受鱼类食性影响明显,范围为6.41‰~13.88‰.在食物链的传递过程中,鱼体Hg浓度随营养等级的升高而显著增大,但放大效率较低.除Hg外的金属元素与δ15N的关系均不显著,未出现明显生物放大.但小个体鱼类体内金属含量较高,存在潜在污染风险.     

三峡库区蓄水175m对汉丰湖不同生物类群δ13C、δ15N值的影响

于2010年蓄水前(7月)和蓄水后(12月)应用稳定碳、氮同位素方法对汉丰湖食物网中初级生产者和消费者δ13C、δ15N值变化规律进行了调查分析.结果显示:汉丰湖初级生产者颗粒有机物(POM)、固着藻类和水生植物δ13C、δ15N值分别为-28.45‰~-24.78‰、3.72‰~5.76‰,-25.81‰~-21.22‰、3.23‰~4.81‰,-27.99‰~-23.74‰、8.06‰~12.48‰.从蓄水前到蓄水后初级生产者(POM、固着藻类、水生植物)δ13C、δ15N(除水生植物)值均呈现贫乏趋势;消费者δ15N值变化规律与初级生产者一致,但其δ13C值无明显变化;汉丰湖鱼类食物网营养级长度均为3级,消费者中杂食性鱼类居多其碳源主要来源于固着藻类.新形成的汉丰湖水生生态系统已经形成了相对稳定的食物网结构.     

基于SWAT模型的流域河道硝酸盐δ15N和δ18O模拟

为提升流域地表水硝酸盐溯源方法的可靠性,于2013~2015年在釜溪河流域,对流域水文和水质过程进行了连续监测,同步测定了流域内主要污染源和干支流河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O.基于SWAT(soil and water assessment tool)模型模拟了陆面水文和河道水文过程中的氨氮(NH_4~+)和硝酸盐(NO_3~-)迁移转化过程,在此基础上,耦合河道中硝酸盐~(15)N和~(18)O掺混、转化和分馏机制,发展了流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法.结果表明,河道中硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O主要受流域内污染源以及不同水文期径流条件变化的影响,不同污染源同位素掺混过程对于同位素丰度变化的贡献率为82.74%,氮素转化过程中同位素分馏的贡献率为16.26%,SWAT模拟NH_4~+和NO_3~-浓度偏差对δ~(15)N和δ~(18)O模拟误差的影响为10.44%.由于降雨中硝酸盐δ~(18)O的变化范围显著地超过δ~(15)N的变化范围,以及河道硝酸盐18O来源复杂性,δ~(18)O模拟误差平均较δ~(15)N偏大18.72%.所提出的方法模拟河道硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O结果的系统误差和偏差小于10%和15%.所提出的流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法具有明确的物理意义,为河道氮素正向溯源提供了方法支撑.     

不同组织碳、氮元素含量和同位素分馏特征研究—以抚仙湖草鱼、鱇浪白鱼为例

结合抚仙湖浮游植物、水生植物等样品, 对野生植食性草鱼(Ctenopharyngodon idellus)31个组织和野生肉食性鱇浪白鱼(Anabarilius grahami)17个组织样品碳、氮元素含量和稳定同位素比值(δ¹³C、δ¹⁵N)进行了对比分析.结果显示, 鱼类不同组织的碳稳定同位素分馏效应显著, 草鱼不同组织δ¹³C分布范围为-20.66‰~-11.62‰, 极差为9.04‰, 鱇浪白鱼为-27.55‰~-19.71‰, 极差为7.84‰.而氮稳定同位素分馏较小, 草鱼δ¹⁵N分布范围为9.09‰~10.97‰, 极差为1.88‰, 鱇浪白鱼为7.91‰~12.51‰, 极差为4.60‰.同时, 草鱼和鱇浪白鱼不同组织δ¹³C值与对应C元素含量呈极显著的负相关关系, C含量每升高10%其δ¹³C值分别减少1.83‰和1.35‰, 反映了不同组织对C元素吸收及合成过程伴随着碳稳定同位素的明显分馏.不同组织在δ¹⁵N值与N元素含量的相关关系上不显著.进一步开展草鱼不同组织与肠含物的同位素对比分析显示, 草鱼背部肌肉组织与肠含物中苦草的碳、氮同位素分馏系数分别为0.40‰和2.66‰, 表明背部肌肉组织的碳、氮同位素组成对识别鱼类食性和确定营养级水平的可靠性.研究结果显示, 植食性草鱼和肉食性鱇浪白鱼具有较为稳定的食性特征, 可以用黏液的δ¹³C值和校正后的鳞片的δ¹⁵N值替代背部肌肉作为食性分析和确定营养级的类比指标.该研究表明, 鱼类组织碳、氮元素组成与同位素分馏特征可为识别云南高原湖泊的食物网结构和营养转移路径提供可靠的分析手段, 其中黏液、鳞片等非致命组织的替代性取样与同位素分析对于濒危鱼类的研究与保护具有较好的应用意义.     

鄱阳湖表层沉积物有机碳、氮同位素特征及其来源分析

通过对鄱阳湖及其主要入湖河流(赣江、抚河、信江、修水及饶河)15个表层沉积物样品中有机碳(TOC)、氮(TN)、C/N值、δ13C及δ15N含量的测定,分析探讨了鄱阳湖及其主支流沉积物有机质和氮素来源.结果表明:鄱阳湖湖区表层沉积物中TOC的含量(干重)在0.63%~1.86%之间,平均值为(1.15±0.35)%(n=9),比其主支流TOC含量高; TN含量变化范围为0.06%~0.16%,平均值为(0.10±0.03)%(n=9),各入湖河流表层沉积物有机质TN含量处在0.03%~0.08%之间,平均值为(0.06±0.02)%(n=6).鄱阳湖湖区沉积物中有机质的碳、氮稳定同位素变化范围分别为-25.66‰~-12.56‰和3.51‰~6.27‰,平均值分别为(-22.48±4.10)‰和(4.71±0.95)‰(n=9).各入湖河流沉积物δ13C和δ15N值含量范围分别为-25.24‰~-19.55‰和0.94‰~4.64‰,平均值分别为(-23.27±2.42)‰和(3.19±1.30)‰(n=6).有机质来源分析表明:土壤有机质、水生维管束植物和浮游植物是鄱阳湖及其主要入湖河流沉积有机质主要的3种来源,其中土壤有机质的贡献最大;土壤有机质和人工合成肥料是其沉积物氮素主要来源,对于入湖河流来说,人工合成肥料贡献更大.     

海河干流水产品汞污染特征及摄入风险评估

通过现场实地采样和实验测定分析了天津市海河干流水产品中汞含量水平及食用人群的暴露风险.结果表明,海河淡水水产品中甲基汞和总汞的含量(以湿重计)分别为42.51 ng·g~(-1)和77.31 ng·g~(-1),甲基汞是水生生物中汞的最主要存在形式,且与鱼体中总汞含量水平显著相关.鱼体在不同器官中和不同养殖方式下的汞含量水平差异显著.海河淡水鱼类和底栖动物的甲基汞富集系数(BCF)分别为1.00×105m L·g~(-1)和4.23×104m L·g~(-1),与总汞相比,甲基汞具有更强的生物富集特性.海河淡水生物生物链中的甲基汞和总汞营养级放大系数分别为1.38和1.36.水产品中的甲基汞和总汞含量最大允许含量均低于我国国家标准限定值,但同时应该注意,以海河淡水野生鱼类为食的儿童,汞摄入风险相对较高,其总汞和甲基汞摄入量分别达到154.07 ng·(kg·d)~(-1)和81.11 ng·(kg·d)~(-1).     

利用δ15N-NO3-和δ18O-NO3-示踪北京城区河流硝酸盐来源

为定量化识别北京城区河流硝酸盐来源,采用δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3双同位素示踪法对北京城区河流河水硝酸盐的氮氧稳定同位素组成进行分析,利用稳定同位素混合模型追溯北京城区河流硝酸盐来源,并评估各污染源的贡献率.结果表明:1北京河流无机氮污染以硝酸盐氮(NO~-_3-N)污染为主,且河流下游硝酸盐氮污染较为严重.2北京城区地表河流δ~(15)N-NO~-_3值范围为6.26‰~24.94‰,δ~(18)O-NO~-_3值范围为-0.41‰~11.74‰;下游δ~(15)N-NO~-_3值比上游大.3根据稳定同位素混合模型,北京河流中硝酸盐贡献率平均值分别为:粪肥及生活污水61.2%、土壤有机氮31.5%、大气沉降7.3%.     

巢湖沉积物δ13Corg和δ15N记录的生态环境演化过程

通过对巢湖2处柱状沉积物样品中δ¹³C_org、δ　¹⁵N、C/N比值、TOC和TN含量的测定,分析了近百年来巢湖沉积物有机质的来源,探讨受人类活动影响的湖泊生产力变化和富营养化过程.结果表明,巢湖沉积物有机质的主要来源是水生藻类,陆生有机质的输入量较少,但是城市污染物的输入与农业面源污染的影响是不可忽视的.巢湖沉积物剖面上,δ¹³C_org、δ¹⁵N、TOC和TN含量变化按沉积深度可以明显划分为2个阶段：①10 cm以下,H3点δ¹³C_org波动在-21.74‰～-19.34‰的范围内,其余数据表现相对平缓,湖泊内的生物物种是固氮植物和非固氮植物共存,2个采样点具有不同的湖泊营养化进程;②10 cm至表层段,2个剖面的δ¹³C_org迅速减小,δ¹⁵N、TOC和TN则是显著增大,巢湖闸的建成使得内源营养物质快速积累,湖泊初始生产力水平迅速提高,富营养化加剧.     

汞在小浪底水库的赋存形态及其时空变化

为了解小浪底水库汞的赋存状况,采用冷原子荧光光谱法测定了小浪底水库水体、表层沉积物、沉积物间隙水以及鱼类肌肉样品中的总汞,采用乙基化衍生-气相色谱-原子荧光法测定了上述样品中的甲基汞,进而分析了小浪底水库鱼体中汞的富集状况.结果表明,小浪底水库水体中丰、枯水期总汞浓度分别为0.71~1.42 ng·L-1和0.90~2.49 ng·L-1,均符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值,水样中未检出甲基汞.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为51.74~90.42 ng·g-1和95.66~172.52 ng·g-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.26 ng·g-1和0.18~0.39 ng·g-1,甲基汞浓度较低,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机碳浓度较低有关.丰、枯水期沉积物间隙水总汞浓度分别为4.27~9.49 ng·L-1和5.46~41.04 ng·L-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.99 ng·L-1和0.07~1.01 ng·L-1,间隙水中总汞和甲基汞浓度明显高于上覆水体,与水体间存在汞浓度梯度,可能存在从沉积物间隙水向水体中的扩散.鱼体肌肉总汞浓度在43.47~304.98 ng·g-1之间,甲基汞浓度为10.77~265.23 ng·g-1,甲基汞低于食品安全国家标准规定的污染物限量(GB 2762-2012)(非肉食性鱼500 ng·g-1和肉食性鱼1 000 ng·g-1).水库鱼体总汞的生物富集系数分别为鳙鱼1.3×105,梭鱼9.3×104,鲫鱼4.7×104,白条5.0×104,黄颡鱼1.7×105,弓鱼3.9×104.     

深圳茅洲河下游柱状沉积物中碳氮同位素特征

对茅洲河下游12根沉积物柱状样中总氮(TN)、有机质(OM)、C/N值、δ~(15)N、δ~(13)C含量进行了测定,分析探讨了茅洲河下游及其主要支流沙井河沉积物中氮和有机质的分布特征及来源.结果表明,沉积物中TN平均含量为1 815.37 mg·kg~(-1),OM平均含量为22 401.68 mg·kg~(-1),与太湖和巢湖流域相比,研究区内TN和OM含量均处于较高水平,且随深度增加变化均较大.茅洲河下游沉积物中δ~(15)N、δ~(13)C含量范围为2.20‰~32.78‰、-27.53‰~-21.95‰,平均值分别为6.78‰、-25.41‰;C/N值范围为0.49~18.23;δ~(13)C随深度变化较为平缓,而δ~(15)N、C/N值随深度增加波动较大.研究区来源分析表明:C3植物与合成化肥为茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)的主要来源;藻类是深层沉积物与支流沙井河沉积物中有机质的主要来源.茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)中的氮素主要来源于无机化肥与土壤有机氮,深层沉积物与支流沙井河沉积物中的氮素主要来源于土壤流失和土壤有机氮.     

校园学生群体食物汞暴露现状及风险评价——以天津大学为例

通过测定校园学生主要食物中(包括主食、鱼类、肉类、蔬菜等)总汞和甲基汞浓度,同时采集志愿者头发作为生物指示物,结合外暴露和内暴露数据系统评估学生群体的汞暴露风险.校园食堂食物总汞浓度范围为0.57~207.50ng/g(以湿重计),甲基汞浓度范围为0.06~49.20ng/g(以湿重计),与已有研究相比处于较低水平.不同食物中汞浓度水平存在显著差异,如水产品中总汞和甲基汞浓度均比其他食物要高.所调查人发中总汞浓度为0.03~0.77 μg/g,甲基汞浓度为0.02~0.67 μg/g,男性发汞浓度要显著高于女性.人体汞浓度与个人饮食习惯存在一定联系,水产品食用频次较高的人群中发汞浓度也相对较高.男性学生总汞摄入量约为9200ng/d,女性约为7500ng/d.总汞摄入主要通过主食摄入,而甲基汞则主要通过水产品摄入.根据现行人群汞摄入风险评价标准,本研究中校园人群汞暴露风险较低,但水产品食用频次增加仍可能造成大量的汞摄入.     

白石水库颗粒有机物及沉积物中碳、氮稳定同位素的空间分布特征

于2013年10月对辽宁省白石水库水质、颗粒有机物及底泥沉积物中δ~(13)C和δ~(15)N值的空间分布特征进行了研究.结果表明:白石水库POC的平均浓度为(1.76±0.98)mg·L~(-1);TP的平均浓度为(0.04±0.03)mg·L~(-1);TN的平均浓度为(1.80±0.08)mg·L~(-1),TP和POC从上游到下游呈现逐渐降低的趋势;TN的水平分布变化不大.小型颗粒有机物的δ~(13)C值平均为(-24.6±0.9)‰;δ~(15)N值平均为(4.8±0.4)‰.大型颗粒有机物的δ~(13)C值平均为(-22.5±0.9)‰;δ~(15)N值平均为(6.7±0.5)‰,颗粒有机物的δ~(13)C和δ~(15)N变化范围都很广,小型颗粒有机物的δ~(13)C和δ~(15)N值最大差异可达4.6‰和2.7‰,大型颗粒有机物的δ~(13)C和δ~(15)N值最大差异分别为3.3‰和1.8‰.底泥沉积物的δ~(13)C值平均为(-24.2±1.2)‰;δ~(15)N值平均为(4.1±0.7)‰.大型颗粒有机物与小型颗粒有机物之间的δ~(13)C和δ~(15)N值存在极显著正相关关系(P0.01).颗粒有机物和底泥沉积物中δ~(13)C和δ~(15)N值的水平分布具有由上游到下游逐渐增大的规律,颗粒有机物与沉积物之间的δ~(13)C和δ~(15)N值存在显著正相关关系(P0.05).垂直分布中,颗粒有机物的δ~(15)N值是表层大于底层,TN和大型颗粒有机物的δ~(15)N值呈显著正相关(P0.05),POC与颗粒有机物的δ~(15)N值呈极显著正相关关系(P0.01).白石水库水中和沉积物中的有机质主要来源于浮游生物和土壤有机质,颗粒有机物的δ~(13)C值与POC和TP呈显著负相关(P0.05).     

典型排放源黑碳的稳定碳同位素组成研究

采集了我国主要的黑碳排放源(生物质燃烧、民用燃煤和机动车尾气)的烟尘样品,分析烟尘中黑碳(BC)和总碳(TC)与原始燃料的稳定碳同位素组成(δ13C),对比各种δ13C值之间的关联性,评估运用δ13C技术进行BC源解析的潜力.结果表明:①3种典型排放源烟尘样品的δ13CBC与燃料有较好的一致性,且不同排放源的δ13CBC变化范围之间有比较明显的差别:生物质燃料除玉米秸(C4植物,δ13CBC为-13.62‰)显著不同外,C3植物的δ13CBC平均值为-26.49‰±1.17‰;烟煤的平均值为-23.46‰±0.37‰;机动车尾气(包括柴油车和汽油车)的平均值为-25.17‰±0.40‰.②各种排放源的BC形成过程存在程度各异的碳同位素分馏,C4植物(玉米秸)燃烧过程分馏作用较明显(BC的δ13C相对燃料负偏1.62‰),而C3植物和民用煤燃烧过程的分馏较小(分别正偏0.63‰和0.52‰).③BC的纯化手段(CTO-375方法)对生物质烟尘的δ13C有一定的影响(BC和TC的δ13C相差约为0.50‰),对化石燃料烟尘没有影响.上述典型排放源的δ13C数据库可为BC源解析提供依据.     

典型岩溶槽谷区土壤水δD和δ18O时空分布特征:以重庆市中梁山岩溶槽谷为例

为了揭示岩溶槽谷区土壤水氢氧同位素的时空分布特征,以重庆市北碚区中梁山为研究基地,于2017年5月和2017年9月收集降水及3种不同土地利用方式(耕地、草地和林地)不同深度的土壤水,利用稳定同位素技术研究不同土地利用方式下0~15 cm、15~45 cm土壤剖面的土壤水氢氧同位素时空变化特征.结果表明:(1)土壤水δD和δ~(18)O的平均值分别为-50.0‰±33.6‰和-7.9‰±4.3‰,其值均在大气降水线(LMWL)周围,说明降水是该区土壤水的主要补给来源;(2)土壤水δD和δ~(18)O具有明显的季节变化,5月(土壤水δD和δ~(18)O的平均值-19.4‰±6.8‰和-4.1‰±1.0‰)9月(土壤水δD和δ~(18)O的平均值-82.2‰±14.0‰和-11.9‰±2.2‰);(3)土壤水δD和δ~(18)O在不同土地利用方式下没有表现出明显差异;(4)土壤水δD和δ~(18)O随土壤深度呈梯度变化,5月耕地、草地和林地土壤水稳定同位素以垂直递减趋势为主,9月耕地和林地以递增趋势为主,草地以递减的趋势为主.     

新乡市夏冬季节PM2.5稳定碳同位素特征分析

为了探究新乡市PM_(2.5)中δ~(13)C比值的季节性变化特征及其对污染来源的指示作用,于2017年夏冬季节采集PM_(2.5)有效样品91个,并测定了样品中的总碳、水溶性离子和稳定碳同位素比值(δ~(13)C).夏季和冬季的TC浓度平均值分别为11.78μg·m~(-3)和26.6μg·m~(-3).夏季δ~(13)C比值为-27.70‰～-25.22‰其中前14 d的δ~(13)C比值波动较大平均值为-26.96‰,而后16d的δ~(13)C比值相对稳定,平均值为-25.69‰,而且前半月和后半月火点数具有较大差异同时K_(nss)~+浓度与TC质量浓度显著相关(R~2=0.62,P0.01)这说明夏收季节生物质燃烧可能对δ~(13)C比值有显著影响.新乡地区冬季RH与TC/PM_(25)质量比值的显著负相关(R~2=0.68,P0.01),揭示了在霾增长初期以SOA增长为主,而污染期以SIA贡献为主.冬季采样期δ~(13)C比值为-26.72‰～-23.49‰,对霾发展过程中稳定同位素组成的研究发现在霾增长过程中δ~(13)C比值以富集为主,而在霾清除阶段δ~(13)C比值以贫化为主.     

松花江哈尔滨江段鱼类汞污染现状研究

通过对松花江哈尔滨江段各种鱼类体中总汞和甲基汞的监测和研究,掌握了目前松花江哈尔滨江段鱼类体中总汞和甲基汞的含量范围,掌握了此江段鱼类汞污染现状,从鱼体的角度来定量地评价松花江目前汞污染状况.     

福建千年桐种源叶片δ13C与环境及叶碳氮含量的关系

选取福建省不同千年桐种源在同一条件下人工培育,通过测定千年桐叶片稳定碳同位素比率(δ¹³C),分析千年桐叶片δ¹³C的特征及其种源差异,以及环境因素和种源生长对其的影响。结果表明,千年桐种源叶片δ¹³C的变化范围在-26.06‰~-24.46‰之间,平均值为-25.54‰,其中莆田、顺昌和沙县种源δ¹³C值较大。千年桐种源叶片δ¹³C值与经纬度之间相关性不显著,与年均温度呈显著正相关,与年均降水量呈显著负相关,年均温度和年均降水量是千年桐δ¹³C值变化的主要限制因素。千年桐种源叶片δ¹³C值与叶N含量以及C/N呈现二次曲线相关性。结合叶片δ¹³C及其对环境因素的响应,莆田、顺昌、沙县千年桐种源具有较高的δ¹³C值,对应较高的水分利用效率,可以考虑栽植在较干旱、贫瘠环境中作为先锋树种,其落叶阔叶的特性也有助于养分回归、改良地力;而政和、尤溪、建阳种源的δ¹³C值相对较小,建议栽植在水分条件较好的湿润地区,充分发挥对水分的摄取能力,提高其生长量。     

贵州省典型铅锌矿区居民血液总汞和甲基汞暴露及健康风险模型预测评估

汞是铅锌矿石的常见伴生元素,铅锌冶炼活动会给当地居民带来潜在汞暴露风险.为了解铅锌矿区居民血液汞暴露及健康风险,选择贵州省赫章县为研究区域,以贵阳市为对照区,分别采集居民血液样品418和118份,利用冷原子荧光法测定其总汞和甲基汞含量,结合年龄和性别分析血液总汞与甲基汞含量特征,估算育龄期妇女头发甲基汞含量并进行甲基汞暴露致新生儿IQ（智商）损失评估,利用单区室PBPK（生理药代动力学）模型预测居民甲基汞ADI（日均摄入量）.结果表明:①铅锌矿区（赫章县）和对照区居民血液总汞含量几何均值分别为（3.11±5.05）和（1.83±1.19）μg/L,范围分别为0.63~54.26和0.46~11.88 μg/L,分别有21.5%和0.85%的血液样本总汞含量超过人体血液总汞安全限值（5.8 μg/L）.②铅锌矿区成年居民和0~6岁儿童血液总汞含量分别为（2.80±3.85）和（2.49±2.08）μg/L,分别有77和7人血液总汞含量超过5.8 μg/L,超标率分别为24.37%和10.61%,存在潜在总汞暴露风险.③斯皮尔曼相关性分析显示,铅锌矿区居民血液总汞和甲基汞含量分别与年龄（R=0.108,P < 0.05）和性别（R=-0.185,P < 0.05）相关,老年人较其他年龄段人群总汞暴露的风险更高,其血液总汞含量达（5.29±5.03）μg/L;男性血液甲基汞含量〔（0.24±0.32）μg/L〕高于女性〔（0.18±0.22）μg/L〕.④蒙特卡洛模型模拟结果显示,铅锌矿区和对照区育龄妇女头发甲基汞平均含量分别为（0.07±0.11）和（0.11±0.13）mg/kg,范围分别为0~11.81和0~5.74 mg/kg,其中铅锌矿区2.27%的育龄期妇女头发甲基汞含量超过发汞临界值（0.58 mg/kg）,导致IQ评分为70~70.18分范围内的约0.05%的婴儿从IQ正常转变为MMR（轻度智力低下）.⑤单区室PBPK模型预测表明,铅锌矿区和对照区居民甲基汞日均摄入量分别为（0.005±0.006）和（0.007±0.008）μg/kg,分别有0.082%和0.013%的居民甲基汞日均摄入量超过RfD（参考剂量值,0.1 μg/kg）.研究显示:铅锌矿区成年居民和0~6岁儿童血液总汞含量高于国内其他地区,男性血液甲基汞含量明显高于女性;铅锌矿区约2.27%的育龄期妇女头发甲基汞含量超过发汞临界值,可致IQ评分在70~70.18分范围内的约0.05%的婴儿从智力正常转变为MMR;铅锌矿区居民甲基汞非致癌风险高于对照区.