成都市冬季PM2.5中多环芳烃的源解析与毒性源解析

对成都市2010~2011年住宅区冬季PM2.5中16种多环芳烃(PAHs)进行了来源解析、毒性评估以及毒性源解析研究.结果表明,16种PAHs普遍检出,成都市冬季PM2.5中的ΣPAHs浓度范围为22.79~215.82ng/m3,平均浓度为71.38ng/m3.PAHs组分分析结果显示,低环(2~3环)PAHs含量较低,高环(4~6环)所占比例较大,其比例范围为75.95%~99.52%.利用EPA PMF5.0解析PAHs污染源类型,结果表明成都市冬季PM2.5中PAHs的主要来源是煤和木材燃烧源、柴油燃烧源和汽油燃烧源,其分担率分别是14.88%、31.34%和54.08%.等效因子(TEF)毒性评估表明,成都市冬季的TEQ均值为16.82ng/m3.此外,运用PMF-TEF耦合模型对PAHs进行了毒性源解析,结果表明煤和木材燃烧、柴油燃烧和汽油燃烧的毒性分担率分别是12.39%、24.78%、62.83%.     

黄石市夏季大气颗粒物中多环芳烃污染特征解析

通过采集典型矿区城市——黄石市新老城区大气颗粒物PM10和PM2.5的样品,并采用热解吸-气质联用法对黄石市夏季大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的污染特征和来源进行了研究。结果表明:黄石市老城区大气颗粒物中PAHs的浓度均明显高于新城区;在新、老城区大气PM10和PM2.5中PAHs的浓度变化范围分别为6.037~10.691ng/m3、12.132~18.440ng/m3和5.685~10.145ng/m3、9.314~15.998ng/m3;新、老城区大气颗粒物中低分子量PAHs含量较低,3环化合物呈相对优势分布,表明以石油源输入为主的来源特征,对比4环及其以上高分子量PAHs含量发现,老城区有明显的化石燃料不完全燃烧来源特征。     

武汉市洪山区春季PM2.5浓度及多环芳烃组成特征

分析了武汉市洪山区2014年春季PM2.5的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)测定了多环芳烃(PAHs)的组成.结果表明,PM2.5的质量浓度为47.99～195.87μg/m3,平均质量浓度为(101.34±32.49)μg/m3,超标天数占总监测天数的81.82%;PM2.5质量浓度与各气象要素间的相关性不显著.PM2.5中PAHs日均浓度变化范围为8.44~34.45ng/m3,平均浓度为21.48±7.03ng/m3,其中4环PAHs的含量最高,达到11.72ng/m3,占总PAHs浓度的54.56%,结合典型污染来源中PAHs的特征比值和数学统计中主成分分析法,判断出其主要污染来源为车辆排放、燃烧源和燃煤源;PAHs日均总毒性当量(∑BaPeq)浓度范围为1.10~5.46ng/m3,平均值为2.99ng/m3,日均超标率达到60.61%.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特点和石家庄>北京>天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

福州市大气PM_(10)中多环芳烃污染特征及其源解析

对福州市4个不同功能区秋季、冬季和春季大气中PM10的浓度以及PM10中多环芳烃(PAHs)的含量进行了分析,结果表明,不同季节大气中PM10及PM10中PAHs的平均含量均为工业区>交通干道>住宅区>公园,且不同功能区均为冬季>春季>秋季。3个季节中,整个福州市PM10质量浓度在0.02~0.26 mg/m3之间,平均值为0.1 mg/m3,处于空气环境质量标准的二级标准内。PM10中∑PAHs质量浓度范围为未检出~33.1 ng/m3之间,平均值为10.4 ng/m3。PAHs组成中以高环为主,低环含量较低或低于检测限。PAHs主要来源于汽油的燃烧。     

太原市采暖期大气PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征

本研究对太原市采暖期PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染水平、组成特征、健康风险以及来源进行了分析。结果表明,太原市采暖期PM2.5的日均浓度水平为70.7~274.2μg/m3,90%的样品超过了我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM2.5的二级标准限值(75μg/m3)。PM2.5中16种PAHs的浓度水平为282.7~1 398.6ng/m3,平均值为915.7ng/m3。荧蒽(Fla)是浓度最高的单体,占PAHs总浓度的20.4%,其次是芘(Pry)和菲(Phe),分别占14.5%和13.2%。不同环数的PAHs质量浓度为4环5~6环2~3环。以苯并(a)芘(Bap)为参照对象的昼夜毒性当量浓度Bapeq分别为75.5和100.0ng/m3,高于我国和WHO对Bap的规定值(分别为2.5和1ng/m3),对人体健康存在潜在危害。根据PAHs环数分布及特征比值法判断PAHs的主要来源是煤燃烧,同时也存在一定的生物质燃烧和少部分石油燃烧。     

福州城市及郊区冬、夏两季大气中多环芳烃特征研究

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器和气相色谱-质谱联用仪(GC-MSD),分析了福州市大气中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、分布特征及来源.结果表明,福州城郊冬、夏两季大气(颗粒相+气相)中ΣPAHs浓度范围分别为115.45～187.76ng.m-3和45.55～59.20 ng.m-3,整体而言,气相显著高于颗粒相,冬季高于夏季;冬季城区高于郊区,夏季城区则低于郊区,但城郊区差异不显著;气相中PAHs比例夏季高于冬季.整体而言,气相中PAHs主要以2～4环化合物组成,颗粒相中则以4～6环化合物为主.冬季气相中PAHs主要以3环化合物为主,夏季主要以3环和4环化合物为主;颗粒相中PAHs组成无明显的季节特征.毒性当量因子法分析表明福州市空气质量状况总体良好.来源解析表明,福州大气PAHs主要为燃烧源,福州机动车燃料以柴油为主.     

南京冬季雾天颗粒物中PAHs分布与气象条件的关系

为研究南京冬季雾天PM10、PM2.5中PAHs的分布特征以及雾天气条件对其影响,2007年11月15日至12月30日分别于雾天和晴天采集了大气气溶胶PM10分级样品,测定了样品中的16种优控PAHs.结果表明,雾天PM10和PM2.5中Σ16PAHs质量浓度较晴天分别高出34.72,35.35ng/m3,且昼夜变化没有晴天明显.低环PAHs在所在粒径段内占有比例逐渐递减,而高环PAHs逐渐增大.雾天苯并(a)芘(BaP)等效质量浓度(BaPE)超出BaP居民区标准(5.0ng/m3)1.48ng/m3.分析气象条件看出,雾天逆温层结稳定、相对湿度较大,且0.65~2.10μm粒子中PAHs质量浓度有增加的趋势,呈现出积聚模态颗粒物富集;雾天有东南暖湿气流和西南气流存在,为雾的发展提供了丰富水汽来源,带来的污染颗粒充当雾凝结核;同时弱风条件使上下层空气发生交换,雾体变厚,维持雾发展,加重了PAHs污染.     

和田市城区PM_(2.5)中PAHs的浓度、来源及致癌风险

2014年在新疆和田市城区分冬、春、夏、秋4个季节采集大气PM2.5样品,分析了其中16种多环芳烃(PAHs)的含量、组成和来源,并评估了其致癌风险。结果表明:PAHs浓度年均值为99.02 ng/m~3,且具有明显的季节性分布,即冬季(241.52 ng/m~3)秋季(87.50ng/m~3)春季(30.81 ng/m~3)夏季(10.39 ng/m~3),冬季苯并[a]芘(Ba P)的浓度高达16.57 ng/m~3;全年PAHs以4~6环为主,冬季4环PAHs比例(46.03%)明显高于夏季的比例(15.97%),表明气粒两相分配对PAHs分布有显著影响。PAHs浓度与气温和风速显著负相关,与相对湿度显著正相关,表明相对低的气温和风速、相对高的湿度是冬季PAHs污染较高的重要原因。特征比值法源解析结果显示,PAHs主要来源于燃烧源,其中冬季PAHs来源以燃煤及薪柴燃烧为主,春、秋季以燃煤源和交通源的混合污染来源为主,夏季以交通源为主。后向轨迹分析表明,除和田市东北部的局地输送外,来自中亚、西亚其他国家外部输入的气团也对和田市城区PAHs有重要影响。苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba P_(eq))年均值为10.51 ng/m~3,终身呼吸性肺癌风险(CR)为9.14×10~(-4),是美国环保署(USEPA)可接受致癌风险指数的9.14倍,表明和田市城区居民具有一定的潜在健康风险。     

我国大气背景点颗粒物PAHs分布特征及毒性评估

选择我国自北向南4个国家大气背景监测站(吉林长白山、山西庞泉沟、湖北神农架和广东南岭),于2013年4个季度采集了环境空气PM2.5和PM10样品,采用超声波乙腈萃取-超高压液相色谱分析16种多环芳烃.结果表明,4个大气背景点的PM2.5和PM10中∑PAHs浓度分别为0.09~25.42ng/m3和0.13~30.16ng/m3,与国内外大气背景点基本处于同一浓度水平,空间分布特点为庞泉沟>长白山>神农架>南岭,季节分布特点为庞泉沟和神农架春季、冬季,长白山的春季,以及南岭冬季明显高于所在背景点的其他季节.PM2.5和PM10中BaP和∑PAHs在低浓度范围内均呈现显著的线性相关性.除了长白山冬季和南岭夏季的3环PAHs比例较高外,其余季节的背景点以4环和5环PAHs为主,主要为荧蒽、芘、苯并(a)荧蒽.通过BaP当量进行了致癌性和致突变性评价,结果显示庞泉沟春季和冬季颗粒物的∑BaPTEF和∑BaPMEF相对较高,分别为1.81~2.74ng/m3和2.92~4.36ng/m3, 对所在区域的PAH污染状况需要关注.     

鞍山市大气PM10中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其来源

2005年3月和8月在辽宁省鞍山市8个采样点采集PM₁₀样品,用液相色谱-质谱法分析了PM₁₀上负载的11种多环芳烃(PAHs),并探讨了其分布特征和来源.结果表明:鞍山市PM₁₀中ρ(PAHs)时空变化特征显著,冬季高于夏季,且工业区PAHs污染最严重;在PAHs中4环以上的组分占主导,冬季ρ(4环PAHs)较高,而在夏季ρ(5～6环PAHs)较高.运用比值法和主成分分析法对PAHs来源进行分析,发现冬季的主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放;夏季主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和炼钢工业排放等,来源较冬季复杂.机动车尾气排放对PAHs的贡献在2个季节都较为明显,冬季燃煤排放的贡献比重明显增加.      

北京部分地区大气PM10中多环芳烃的季节性变化

采集了北京城乡结合部和郊区 2003 年 4 个季节大气 PM10样品,用超声萃取-GC/MS 技术分析了其多环芳烃的组成.结果表明,17 种母核多环芳烃总量在8.46~296.57ng/m3之间,城乡结合部的浓度是郊区的1.02~1.58倍.PAHs总量的季节性变化与采样时环境温度显示出较好的负相关性,即冬季>秋季>春季>夏季.郊区和城乡结合部冬季 PAHs 总量分别是夏季的 22.25 倍和 34.41 倍,显示了燃煤取暖对北京冬季大气 PAHs 污染的贡献极为显著.运用多种多环芳烃比值综合判断,北京大气 PM10中 PAHs 主要以燃煤和机动车尾气混合来源为主,石油源和木材燃烧源的贡献较小.     

北京PM2.5中多环芳烃的污染特征及来源研究

采用GC/MS定量分析了2003年9月至2004年7月期间北京市PM2.5中16种优控PAHs的含量.研究表明.PAHs总浓度年均值139.59ng·m-3,变化范围1.02-776.4 ng·m-3.冬季浓度最高271.05 ng·m-3,夏季最低26.10 ng·m-3,反映了主要源排放(燃煤)变化与气象条件的共同影响.全年平均不同环数PAHs所占总浓度的比例由大到小:4环>5环>6环>3环>2环;冬季4环PAHs所占比例最大(48.7%),其次为5环(32.5%)和6环PAHs(14.9%);夏季5环、6环PAHs所占比例最高(36.5%),其次为4环PAHs(24.1%).源排放特征化合物比值法和主成分分析法结果都表明,燃煤、机动车和油类挥发是多环芳烃的3类主要污染源,能够解释主成分分析法总方差的88%.     

南京大气PM10谱分布和细粒子中多环芳烃的研究

文章使用分级采样器采集夏秋两季南京市不同功能区的大气PM10样品,运用GC-MS等方法,研究细粒子中的多环芳烃(PAHs)的分布特征和污染来源。结果表明:各功能区秋季细粒子质量浓度均大于夏季,本底区细粒子质量浓度最低,为41.7～59.0μg/m3;交通商业区浓度最高,为206.5～467.0μg/m3。各功能区PM1...     

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

莱州湾大气颗粒相中多环芳烃及其衍生物的赋存特征

多环芳烃作为一类典型的持久性有毒物质,一直是环境领域关注的热点和重点,有关多环芳烃衍生物的报道,尤其是有关大气中烷基和硝基多环芳烃的研究报道仍非常缺乏。本研究选取莱州湾刁龙嘴为采集区域,对大气颗粒相样品中16种母体多环芳烃（PAHs）、12种烷基多环芳烃（A–PAHs）和25种硝基多环芳烃（N–PAHs）进行分析。结果表明,16种母体多环芳烃（Σ₁₆PAHs）的浓度范围为517.2 ~ 64124.8 pg/m3;12种烷基化多环芳烃（Σ₁₂A–PAHs）的浓度范围为273.6 ~ 5897.3 pg/m3;25种硝基化多环芳烃（Σ₂₅N–PAHs）的浓度范围为113.5 ~ 1032.3 pg/m3。3种类型多环芳烃的浓度和污染模式均表现出明显的季节变化特征,其中,夏季,2环、3环的PAHs、A–PAHs和N–PAHs比例相对较高,而冬季4环及以上单体的比例偏高。PAHs的特征比值表明,莱州湾刁龙嘴地区PAHs的来源主要以柴油、煤及生物质燃烧为主。Σ₁₆PAHs、Σ₁₂A–PAHs和Σ₂₅N–PAHs与温度均呈现出显著的负相关性（R2 = 0.94,p < 0.01;R2 = 0.61, p < 0.01;R2 = 0.74,p < 0.01）,说明温度是影响颗粒相吸附芳烃类物质的一个主要因素。此外,三者之间Pearson相关关系表明,PAHs及其衍生物表现出相同的污染来源和相似的环境行为。     

广州市大气中颗粒态多环芳烃(PAHs)的主要污染源

采用特征化合物与因子分析对广州市大气中颗粒态PAHs的来源及其贡献率进行研究.结果表明,广州大气中颗粒态多环芳烃主要来源是机动车尾气排放和燃煤,其中机动车为主要污染源,占了69%,其次为燃煤,占了31%.冬季大气中颗粒态多环芳烃污染加重的主要原因为低温、无风的气象条件下形成的逆温效应,主要污染源为机动车的尾气排放;夏季颗粒态多环芳烃污染的增大同样是无风时不利于污染物扩散的结果,但此时燃煤对大气中颗粒态多环芳烃污染的贡献要略大于机动车尾气排放.     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

上海市中心城区樟树叶片中多环芳烃的分布及来源辨析

采用GC-MS对上海市中心城区樟树叶片中16种优控多环芳烃(PAHs)进行定量分析.结果表明,樟树叶片中∑16PAHs、致癌性PAHs、BaPeq含量范围分别为199.14~488.77、56.63~209.37、4.39~14.80ng/g(干质量),最高值均出现在工业区,其次是交通区、商业区,最低值均出现在公园绿地.各采样点樟树叶片不同环数PAHs分布特征相似,以3~4环为主,平均含量分布占∑16PAHs的31.60%和54.25%,其次为2环和5环PAHs,分别占5.83%和5.97%,6环最低,仅占2.35%;主要单体为菲(Phe)、 (Chry)、荧蒽(Fl)、芘(Pyr),工业区萘(Nap)的含量显著高于其他功能区.运用因子分析法和特征比值法源解析表明,樟树叶片中PAHs主要来源于化石燃料的不完全燃烧.