Mg/Al水滑石微波共沉淀法合成及其对BrO3-吸附性能的研究

采用微波共沉淀法和普通共沉淀法合成了Mg/Al水滑石,分别记做Mg/Al LDHs-MW和Mg/Al LDHs-H.通过XRD、BET、SEM和FT-IR等手段对Mg/Al水滑石结构进行表征.结果表明,微波共沉淀法合成的水滑石结晶度较好、粒径较小,孔径为41.13 nm,粒径为427.08 nm.序批次实验考察了投加量、溶液pH值和再生次数等因素对溴酸根(BrO-3)吸附性能的影响.结果表明,Mg/Al水滑石吸附BrO-3过程可用准二级动力学模型描述,吸附规律符合Langmuir等温吸附方程.对比Mg/Al LDHs-H的饱和吸附量(q0=288.74μg·g-1),Mg/Al LDHs-MW对BrO-3具有更强的吸附能力(q0=321.26μg·g-1).在动态连续流条件下,利用Thomas模型模拟3组Mg/Al LDHs-MW对BrO-3的动态吸附数据,拟合得到吸附柱最大的吸附容量为288.81μg·g-1.当填料高度为10 cm,进水浓度为800μg·L-1,进水流量为4.0 mL·min-1时,模型的相关性系数为0.92,表明实验数据与模拟穿透曲线吻合.     

Mg/Al金属氧化物的物化性质及吸附特性

为研究微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的物化性质、吸附特性及机理,通过XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电镜)、BET-BJH(比表面积-孔结构)和pH_ZPC(零电荷点)等表征手段分析了微波煅烧对水滑石结构、形貌、纹理性质及表面电荷性质的影响.结果表明:微波煅烧可获得结晶度更高、片状结构更规整的Mg/Al金属氧化物;微波煅烧使Mg/Al金属氧化物的比表面积由184 m2/g增至205 m2/g,孔容和孔径分别由0.245 cm3/g和2.15 nm增至0.263 cm3/g和2.19 nm;pH_ZPC由12.3增至12.6.微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的对Cr(Ⅵ)吸附的ΔH(标准焓变)分别为42.86和41.23 kJ/mol,E_a(吸附活化能)分别为21.82和22.59 kJ/mol,二者的吸附过程均为化学吸附且受扩散控制,在该研究条件下的二者理论吸附量最大值分别为93.51和90.31 mg/g,微波煅烧提升了Mg/Al金属氧化物吸附能力,但并不显著;微波煅烧使得Mg/Al金属氧化物更易发生结构还原,其对Cr(Ⅵ)的吸附实质就是结构还原过程.研究显示,微波煅烧并没有改变Mg/Al金属氧化物吸附特性和机理.      

载镧或铈生物炭吸附水体中As(Ⅴ)的作用机制

本实验采用一步热解法制备载稀土元素镧和铈生物炭(La-BC、Ce-BC),并对其吸附As(Ⅴ)的机制进行讨论.吸附实验结果表明,相对于BC、Ce-BC,La-BC对As(Ⅴ)有较强的吸附能力,在pH=7时理论最大吸附量为20.1 mg·g-1.在pH为5~9范围内随pH升高吸附量降低,最高(pH=5)为39.1 mg·g-1,最低(pH=9)仅为17.6 mg·g-1,在酸性条件下吸附能力较强.根据SEM-EDS、FTIR、XPS分析,吸附机制为La-BC上C=O与La—O官能团参与吸附As(Ⅴ)并分别转化为C—O和La—OH.Ce-BC对As(Ⅴ)吸附能力较差,是由于Ce-BC上虽然存在C=O与Ce—O官能团,但无法参与吸附As(Ⅴ).     

Mg/Al LDH对UO22+的高效吸附研究

由于放射性污染物的不合理处置及核泄漏事件的发生,对生态环境和人类健康造成了严重危害.本研究采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比(物质的量比)的Mg/Al LDH(层状双氢氧化物),研究其对UO_2~(2+)的吸附行为.同时,考察了吸附剂投加量、p H、吸附时间、初始浓度对吸附的影响,并采用XRD、FTIR、SEM、XPS等技术对吸附前后LDH材料进行表征与分析.结果表明:Mg/Al比为2∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附效果要比Mg/Al比为4∶1的Mg/Al LDH好,Mg/Al比为2∶1和4∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附容量分别为301.28和263.85 mg·g-1,对UO_2~(2+)具有优良的吸附性能,可以作为高浓度放射性污染废水的吸附材料和核泄漏事件的应急吸附材料.Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型.吸附后Mg/Al LDH的Mg/Al比降低,Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附机理是UO_2~(2+)与材料中氢氧根、碳酸根相互作用,形成三元的络合物而被去除.     

零价铁复合石英砂填料(ZVI-Sand)去除水体中不同形态砷

利用零价铁复合石英砂(ZVI-Sand)制备砷吸附填料,对水体中2 mg·L-1As(III)或As(V)进行连续柱实验,研究了不同形态砷在ZVI-Sand填充柱内的去除效果及其沿柱层分布规律.实验结果表明:连续运行14 d,ZVI-Sand填充柱对As(III)和As(V)的去除率均达到90%以上;15 d后,随着ZVI-Sand填充柱中ZVI腐蚀变为棕黄色,其对砷的去除能力明显降低.ZVI-Sand填充柱对As(V)的去除总量高于As(III),累积计算得到的ZVI对砷吸附容量分别达到70 mg·g-1和57 mg·g-1.ZVI-Sand填充柱对As(III)与As(V)的固定能力沿柱高呈先升高后降低的趋势.另外,实验过程中ZVI在去除As(V)的反应柱中出水总铁累积量大于去除As(III)的反应柱.     

高效磷吸附剂Mg/Al-LDO的制备及除磷机制

针对污水中磷的去除问题,采用优化后的恒定pH值共沉淀法制备了Mg/Al-layered double hydroxides(Mg/Al-LDHs),经高温焙烧得到高效磷吸附剂Mg/Al-layered double oxide(Mg/Al-LDO);在对其吸附特性研究的基础上,并结合Zeta电位、XRD、FTIR分析吸附前后材料等电点、晶体结构及层间阴离子的变化,探讨Mg/Al-LDO吸附除磷机制.结果表明,采用优化后的共沉淀法,在Mg/Al比为2∶1,焙烧温度450℃,焙烧时间2 h条件下制备出的Mg/Al-LDO对磷酸根吸附性最好,最大吸附容量可达到176.94 mg·g-1,与理论吸附容量191.57 mg·g-1基本一致,远高出Mg/Al-LDHs及其它磷吸附剂.实验数据对准二级反应动力学模型的拟合结果较好,吸附过程符合Langmuir吸附等温模型.结合Zeta电位、XRD、FTIR的结果推测,Mg/AlLDO吸附除磷主要是通过静电引力、阴离子插层、离子交换、表面配位这4种作用协同完成.     

还原共沉淀法制备Fe-Ti复合氧化物及其吸附水中As(Ⅴ)的研究

采用还原-共沉淀法制备了无定型纳米复合Fe-Ti氧化物(FFT)吸附剂,并研究其对水中低浓度As(Ⅴ)的去除性能.XRD表征结果表明,制备的纳米FFT物相为无定型,BET比表面积达325.3 m2·g-1,计算得到的BJH吸附平均孔径为2.46 nm(4V/A),颗粒分布均匀.同时,考察了纳米FFT吸附As(Ⅴ)的动力学、热力学、吸附等温线,以及温度、水中共存离子对其去除As(Ⅴ)的影响.结果发现,纳米FFT对As(Ⅴ)的吸附符合拟二级动力学模型,计算出的孔道扩散系数DP在10-11~10-13cm2·s-1之间,显示孔扩散是速率限速步骤.Langmuir、Freundlich和DubininRadushkevich(D-R)吸附等温式均可较好地拟合吸附行为,低浓度下Langmuir吸附模型计算出的Qm达到26.46 mg·g-1.最后,研究了地下水中常见的共存离子对吸附的影响,发现Ca2+、Mg2+能够促进吸附,H2PO-4和HCO-3则明显抑制吸附过程.     

人工合成铁、铝矿对As(V)吸附的研究

采用批实验方法研究了人工合成铁、铝矿物对As(V)的吸附,考察吸附时间及溶液pH值对As(V)吸附的影响.结果表明,不同类型铁、铝矿对As(V)的吸附量均表现出随初始As(V)浓度(0.1~100mg/L)的增加而增加的趋势,其中水铁矿的吸附量在整个浓度范围内始终呈上升趋势,初始浓度为100mg/L As(V)时的吸附量为22.56mg/g,而针铁矿、水铝矿和赤铁矿的吸附量在低初始浓度时上升较快,随浓度升高上升幅度减缓直至平衡,其中赤铁矿的吸附量最小,100mg/L As(V)时的吸附量为4.75mg/g.Freundlich方程对吸附数据的拟合效果优于Langmuir方程,吸附能力表现为水铁矿最高,水铝矿和针铁矿相近,赤铁矿较低.随着吸附时间的增加,4种铁、铝矿物对As(V)的吸附量都逐渐增加,尤其是水铁矿,10min内即达到平衡吸附量的96.3%;水铝矿和针铁矿在48h时吸附量分别为平衡吸附量的97.2%和97.4%;赤铁矿则需96h才基本达到平衡.除水铁矿外,4种动力学方程对其他矿物动力学曲线的拟合均较好,尤其是双常数方程.pH值对矿物吸附As(V)的影响受As(V)初始浓度的影响,初始浓度较低时,铁、铝矿的吸附量仅在极碱条件下(pH>10)降低,而初始浓度较高时则表现为随pH值升高直线下降的趋势.     

紫色土对硫丹的吸附与解吸特征

为揭示硫丹在紫色土中的残留过程、保护土壤生态环境,采用静态吸附和解吸实验,研究了紫色土对硫丹的吸附与解吸特征,考察了温度、吸附剂用量和吸附液初始p H等因素对吸附量的影响.结果表明紫色土对硫丹的吸附动力学过程可以用二级动力学方程很好地描述,获得α-,β-硫丹的初始吸附速率常数分别为0.157 mg·(g·min)-1和0.115 mg·(g·min)-1;吸附热力学过程可以用Langmuir等温吸附模型很好地描述,获得α-,β-硫丹的最大吸附量分别为0.257 mg·g-1和0.155mg·g-1,紫色土吸附硫丹是放热的物理化学过程,但以物理吸附为主.在本研究所设条件下,吸附液初始p H对吸附量的影响较大,温度和吸附剂用量的影响相对较小.解吸实验发现,紫色土吸附的α-,β-硫丹分别在6和4 h时达到最大解吸量(0.029mg·g-1和0.017 mg·g-1),分别占最大吸附量的10.5%和16.1%.     

潜流湿地中蛭石填料对氮磷的去除效果研究

研究了天然蛭石与生物蛭石的氨氮吸附能力.试验结果表明:天然理论饱和吸附量为2.56 mg·g-1,天然蛭石在连续穿透试验中最大单位吸附量为1.768 mg·g-1,在给定HRT条件下生物蛭石柱1与柱2的平均吸附量分别为0.008 1 mg·g-1与0.006 4 mg·g-1.运行20 d里生物蛭石柱对氨氮的去除率一直在80%以上,结果显示仅在试验初期生物蛭石对磷有较好的去除效果.     

Fe(Ⅲ)掺杂Mg/Al-LDO作为氮磷吸附剂的研究

针对污水厂尾水脱氮除磷问题,采用共沉淀法制备了镁铝铁类水滑石（Mg/Al/Fe–LDHs）,在450℃下焙烧3h得到焙烧态类水滑石（Mg/Al/Fe–LDO）.研究了Fe（Ⅲ）掺杂对Mg/Al-LDO吸附氮磷的影响及吸附特性.结果表明,当Mg/Al/Fe物质的量比为3：0.6：0.4时,Mg/Al/Fe-LDO对氮磷吸附性能较好,最大吸附容量分别为28.57mg/g和231.46mg/g.吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型,拟合相关系数（R²）达到0.99以上.根据XRD、FTIR的表征结果可以推断,Mg/Al/Fe–LDO是通过“记忆效应”、静电引力作用完成对氮磷的吸附,对磷的吸附还包括离子交换作用.     

类水滑石Mg/Zn/Al焙烧产物对高氯酸盐的吸附

利用类水滑石Mg/Zn/Al的焙烧产物对ClO-4进行吸附性能研究,通过类水滑石表面结构X射线衍射分析并探讨其吸附等温、动力学模型,并研究了焙烧温度、Mg/Zn/Al质量比、溶液pH值、吸附时间及吸附剂投加量等因素对类水滑石Mg/Zn/Al吸附ClO-4的性能影响.结果表明在500℃下焙烧4 h,Mg/Zn/Al质量比为2∶1∶1的类水滑石对ClO-4去除效果较好,吸附容量最大且对溶液pH值有较好的适用范围.经500℃焙烧的类水滑石吸附ClO-4的动力学拟合结果符合二级反应动力学模型,吸附等温线符合Langmuir及Freundlich吸附等温模型.     

铁改性赤泥吸附剂的制备及其除砷性能研究

以氧化铝生产废渣--赤泥为原料,采用铁盐改性处理制备了新型羟基铁包覆型赤泥除砷吸附剂.研究考察了吸附剂吸附砷效能、投加量、吸附时间和pH值对吸附除砷效果的影响;采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(IR)、比表面积(BET)等仪器对吸附剂进行了表征,并探讨了吸附机制.结果表明,铁盐改性赤泥吸附剂对As(V)具有显著吸附效能,在pH为7,初始砷浓度为1 mg·L-1,铁盐改性赤泥吸附剂饱和吸附容量为50.6mg·g-1时,除砷率高达99.9%,吸附后出水砷含量可达到0.01 mg·L-1以下,吸附规律符合Langmuir等温方程式;溶液pH值显著影响砷去除效果,吸附机制主要为羟基铁的表面吸附机制;吸附后的吸附剂可通过NaOH溶液再生,脱附率达到92.1%.     

Synthesis of mesoporous Cu/Mg/Fe layered double hydroxide and its adsorption performance for arsenate in aqueous solutions

The mesoporous Cu/Mg/Fe layered double hydroxide(Cu/Mg/Fe-LDH) with carbonate intercalation was synthesized and used for the removal of arsenate from aqueous solutions.The Cu/Mg/Fe-LDH was characterized by Fourier transform infrared spectrometry,X-ray diffraction crystallography,scanning electron microscopy,X-ray photoelectron spectroscopy and Brunauer-Emmett-Teller.Effects of various physico-chemical parameters such as pH,adsorbent dosage,contact time and initial arsenate concentration on the adsorption of arsenate onto Cu/Mg/Fe-LDH were investigated.Results showed that it was efficient for the removal of arsenate,and the removal efficiency of arsenate increased with the increment of the adsorbent dosage,while the arsenate adsorption capacity decreased with increase of initial pH from 3 to 11.The adsorption isotherms can be well described by the Langmuir model with R 2 > 0.99.Its adsorption kinetics followed the pseudo second-order kinetic model.Coexisting ions such as HPO42-,CO32-,SO42and NO3could compete with arsenate for adsorption sites on the Cu/Mg/Fe-LDH.The adsorption of arsenate on the adsorbent can be mainly attributed to the ion exchange process.It was found that the synthesized Cu/Mg/Fe-LDH can reduce the arsenate concentration down to a final level of < 10 μg/L under the experimental conditions,and makes it a potential material for the decontamination of arsenate polluted water.     

人工合成铁、铝矿物和镁铝双金属氧化物对土壤砷的钝化效应

应用室内模拟培养的方法,研究了人工合成铁、铝矿物和镁铝双金属氧化物对砷超标土壤中砷的钝化效果.每种钝化剂均设置0.1％、0.5％、1.0％、2.5％和5.0％五个添加量处理.结果表明,添加水铝矿明显降低了土壤pH值,其中,添加5％水铝矿的处理降幅最大,达到1.20;而添加镁铝双金属氧化物则显著提高了土壤pH值,5％镁铝双金属氧化物的处理土壤pH值由5.04最高可提高至8.09.添加铁铝矿物均降低了土壤有效砷的含量,下降幅度为1.89％～64.15％;而添加镁铝双金属氧化物则使土壤有效砷含量增加;添加水铁矿和针铁矿处理对提高土壤中残留态砷含量的作用较为明显.总体看来,两种人工合成铁矿较镁铝双金属氧化物和水铝矿对土壤中砷有更好的钝化效果,可以作为钝化剂应用于土壤中砷的钝化.     

Friedel层状化合物对正磷酸根的去除效应及其作用机制

为了解Friedel化合物除磷的应用潜能,研究了Friedel化合物对正磷酸根的吸附动力学和吸附等温线,并结合反应后溶液中各离子浓度的变化和反应固相产物的XRD、红外光谱分析,探讨其除磷作用机理.结果表明:Friedel化合物对正磷酸根的吸附等温线符合Langmuir等温吸附方程,理论吸附容量为4.86mmol·g-1;Friedel化合物除磷作用机理主要为溶出钙离子的沉淀作用,同时存在氢氧化铝的固磷作用.     

煅烧阴离子粘土(LDO)对低浓度活性艳橙X-GN的吸附研究

以不同Mg/Al比(物质的量比)的合成阴离子粘土为原料,在500℃条件下煅烧制备了煅烧阴离子粘土(LDO),研究其对低浓度活性艳橙X-GN的吸附行为,并用XRD、FTIR、XRF、BET等对LDO进行表征,通过研究解吸行为验证其吸附机理.实验表明,Mg/Al比为4∶1的LDO的吸附效果比2∶1的LDO好,Mg/Al比为...     

CoZn-ZIF/MgAl-LDHs制备及其对碘吸附性能的研究

通过在双金属氢氧化物MgAl-LDHs表面定向固定纳米尺度的CoZn-ZIF,并原位生长形成CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料.利用扫描电子显微镜(SEM),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR),X射线衍射(XRD)和热重差热综合热分析仪(TGA/DSC)分析手段对材料进行表征,考察CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料对正己烷中碘分子的吸附行为,讨论了吸附时间和吸附温度对吸附性能的影响.此外,还对吸附过程的吸附动力学和热力学进行详细的研究,考察准一级和准二级动力学模型,Langmuir和Freundlich等温吸附模型探究该材料的吸附机理.实验结果表明,CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附行为符合准二级动力学模型,吸附平衡时间为225 min.通过Langmuir等温方程得到最大平衡吸附量为344.3322 mg·g~(-1),碘的吸附过程更好地拟合Freundlich等温方程,说明反应是多分子层吸附过程,同时,由热力学数据得知该吸附是以物理吸附为主的放热过程,降低温度对吸附过程更有利.     

锆-十六烷基三甲基氯化铵改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附特性

采用锆(Zr)和阳离子表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)对活性炭进行联合改性,考察了所制备的Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附去除作用,并探讨了相关的吸附去除机制.结果表明,Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐均具备较好的吸附去除能力.Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐和磷酸盐吸附动力学过程满足准二级动力学模型.Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等温吸附模型可以较好地描述Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐的等温吸附过程,Langmuir和D-R等温吸附模型可以较好地描述Zr-CTAC改性活性炭对水中磷酸盐等温吸附过程,通过Langmuir模型计算得到吸附剂对硝酸盐和磷酸盐的最大单位吸附量分别为7.58 mg·g-1和10.9 mg·g-1.高的p H会抑制Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附.水中共存的Cl-、HCO-3和SO2-4等阴离子均会抑制Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐和磷酸盐的吸附,且对吸附硝酸盐的抑制作用较强而对吸附磷酸盐的抑制作用较弱.水中共存的磷酸盐对Zr-CTAC改性活性炭吸附硝酸盐的抑制作用较强,而水中共存的硝酸盐对Zr-CTAC改性活性炭吸附磷酸盐的抑制作用较弱.1 mol·L-1Na Cl溶液可以使90%左右被吸附到Zr-CTAC改性活性炭表面上的硝酸盐解吸下来.1 mol·L-1的Na OH溶液可以使78%左右被吸附到Zr-CTAC改性活性炭表面上的磷酸盐解吸下来.Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐的吸附机制主要包括阴离子交换作用和静电吸引作用,对磷酸盐的吸附机制主要包括配位体交换作用、阴离子交换作用和静电吸引作用.上述结果说明Zr-CTAC改性活性炭适合作为一种吸附剂去除废水中的硝酸盐和磷酸盐.