Cu/Al2O3低温催化氧化H2S研究

高效低成本的催化剂是低温催化氧化脱除硫化氢（H₂S）的研究重点,采用浸渍法研制了Cu/Al₂O₃催化剂,利用N₂物理吸附、XRD（X射线衍射分析）、XPS（光电子能谱）、FT-IR（傅里叶变换红外光谱）等表征手段了解催化剂的表面结构和物相结构,并开展不同温度、相对湿度、Cu负载量条件下的H₂S动态脱附以考察催化剂脱硫性能.结果表明:①催化剂是一种典型的介孔材料,且CuO和Cu₂O高度分散在催化剂表面.②FT-IR结果表明,催化剂在H₂S催化氧化过程中表面Cu_xO和表面结合水中的羟基均参与反应,且有SO₄2-的生成.③XRD、XPS结果表明,脱硫过程中有S单质和CuS的生成.④适宜的温度（50℃）和相对湿度（50%）会显著增强Cu基催化剂的脱硫性能.⑤负载量为3%的Cu基催化剂具有最佳的脱硫性能,穿透硫容量高达220.92 mg/g.研究显示,利用浸渍法可以合成低温催化氧化H₂S的高硫容Cu基催化剂.      

不同Cu负载量Cu-ZSM-5催化剂上正丁胺的选择催化氧化性能

采用等体积浸渍法制备不同Cu负载量(1%、2%、5%和10%)的系列Cu-ZSM-5催化剂,并考察了Cu负载量对催化剂的正丁胺催化氧化性能的影响。通过XRD、N₂吸脱附、EPR、H₂-TPR、NH₃-TPD表征方法对催化剂的晶相结构和物化性质进行表征并研究构效关系。结果表明:Cu负载量为10%的催化剂催化活性最高,在300℃下实现了正丁胺的完全转化;而Cu负载量为5%的催化剂N₂选择性最佳,低温时N₂选择性明显高于其他催化剂。表征结果表明,催化剂的氧化还原性能主要影响正丁胺的转化率,Cu负载量影响催化材料的氧化还原性能,Cu负载量高的催化剂氧化还原性能优异。高N₂选择性主要归属于催化剂孤立态Cu2+物种和弱酸性位,催化剂的弱酸性位有利于正丁胺的吸附活化和深度氧化。     

活性炭负载催化剂对模拟烟气中单质汞的吸附

通过浸渍法在活性炭上负载催化剂MgCl_2、CoCl_2、MnCl_2对活性炭进行改性,研究了催化剂负载量、吸附温度对活性炭吸附模拟烟气中单质汞的影响。在活性炭表面上添加无机盐MgCl_2、COCl_2、MnCl_2形成各种表面化学基团,从而加快了在炭表面对汞进行的化学吸附行为,提高活性炭的吸附能力和选择性。结果表明,在负载量为5%时,MnCl_2的改性效果最好,吸附效率提高了93%,其次是CoCl_2效率提高了90%。这在于Mn、Co这两种过渡元素价电子层结构为:(n-1)d~(1-10)ns~2,易形成杂化轨道,与单质汞发生氧化还原反应,也可以接受烟气中氧等配体的孤电子对,与活性炭表面的官能团易形成具有独特的催化性能的配合物,这种配合物作为中间产物可对汞的氧化-化学吸附起到配位催化作用,为模拟烟气中单质汞的吸附提供了适宜的反应表面。     

生物质基活性炭负载金属催化还原NOx

为研究生物质材料的脱硝性能,利用木质素与纤维素2种生物质基活性炭作为还原剂,用碱金属与过渡金属作为催化活性相,制备了一系列生物质基活性炭负载金属催化剂用于富氧环境中催化还原NO_x,考察了生物质原料种类、炭化温度以及催化剂组分对脱硝效率的影响.结果表明:①当反应温度低于250℃时,炭表面主要是NO_x的吸附过程;而当反应温度高于250℃时,炭还原NO_x行为占主导,并伴随N₂、CO₂与CO的生成.炭化温度对炭反应活性的影响主要依赖于炭化温度对炭材料表面含氧官能团、比表面积以及炭表面金属还原性的影响.②研究中考察的金属（K、Cu、Fe、Ni）均对还原NO_x与O₂有催化作用,其中,K对C-NO_x反应具有明显促进作用,但对C-O₂反应并无明显促进作用,所有样品中SAC-K的选择性因子为0.56,对还原NO_x的选择性最高,且恒温反应过程NO_x还原量（以C计）达到了1 293 μmol/g.③与传统煤基活性炭催化剂相比,木屑基活性炭负载钾催化剂表现出了优良的NO_x还原选择性;X-射线光电子表征结果显示,木屑基活性炭负载钾催化剂优良的性能与其表面钾活性相的高度分散有关.研究显示,相比于煤基炭材料,生物质基炭材料具有更加优异的选择性还原NO_x性能.      

新型生物质活性炭烟气脱硫研究

以农业废弃物核桃壳为原料,天然软锰矿为添加剂共混制备得到的新型生物质柱状活性炭进行烟气脱硫的性能研究.采用固定床反应器进行脱硫实验,装填活性炭质量为16 g,考察了进口SO2含量、空速、床层温度、水蒸气和氧气含量等工艺参数对活性炭脱硫性能的影响.结果表明,进口SO2含量在0.1%～0.3%(体积含量)范围内时,活性炭的穿透硫容和穿透时间随着进口SO2含量的升高而降低;空速越大,活性炭越容易穿透,较佳的空速为600 h-1;最适的床层温度为80℃,过高会降低脱硫效率;水蒸气和氧气的存在大大促进了活性炭对SO2的吸附性能,最佳水蒸气含量为10%,最佳氧气含量为10%～13%.在最佳工艺操作条件下,当进口SO2含量为0.2%时,活性炭穿透硫容为252 mg.g-1,穿透时间可达26 h.     

燃煤电站炭基催化法脱硫脱硝工艺参数分析

在自主设计建设的炭基催化剂脱硫脱硝试验平台上,通过单一变量试验,分别研究了ρ(SO_2)、φ(O_2)、φ(水蒸气)、床层温度、空速、ρ(NO)、氨氮比等工艺参数对炭基催化剂脱硫脱硝性能的影响,分析得到了适合燃煤电站炭基催化法脱硫脱硝技术的工艺参数。较优的脱硫工艺参数为:ρ(O_2)为3%～4%,φ(水蒸气)为12%,床层温度为80～120℃,空速为400～2200 h-1,此时脱硫效率达到98%以上;较优的脱硝工艺参数为:φ(O_2)为3%～4%,φ(水蒸气)为5%,床层温度为110～130℃,空速为1000 h-1,氨氮比>1,此时脱硝效率达到70%以上;在电厂烟气的温度及φ(O_2)条件下,炭基催化剂有较高的脱硫脱硝效率,为其在电力行业的应用提供参考。     

水涤脱附条件下活性炭脱硫中有效吸附位的研究

以不同活性炭材料吸附性能测试实验的结果为依据,研究了在水涤脱附条件下活性炭脱硫的机理,指出水在吸附位部分失效过程中起到的几种作用,并从有效吸附位的角度进一步分析了吸附材料特性与吸附性能之间的关系,提出产生有效吸附位的前提是具有一定的反应空间,使之能满足反应分子间距和空间构型的条件.研究表明:吸附材料的孔径分布和外表面积是影响吸附性能的两个关键因素;平均孔径40～50A、颗粒直径为3 mm左右的中孔型颗粒活性炭,是一种理想的吸附材料.     

炭基材料用于烧结烟气协同脱硫脱硝的研究现状

烧结烟气成分复杂多样,只针对其中某一污染物进行减排控制,不仅投资高,能耗大,且存在设备易腐蚀,处理效果不佳等问题。为提高烧结烟气脱硫脱硝效率,结合烧结烟气的特点及国内外治理手段,分析了各种工艺的优缺点,对烧结烟气污染物治理的发展方向进行探讨,得出炭基材料是用于烧结烟气多污染物协同治理较好的吸附材料,并在前人研究的基础上系统地阐述了炭基材料改性前后表面官能团的作用,探讨了炭基材料用于烧结烟气脱硫脱硝的机理,提出采用Fe_2O_3和VOSO_4协同负载改性活性炭(AC),可增加催化剂的活性位并提高抗硫性,为今后的烧结烟气多污染物协同治理提供借鉴,同时对炭基材料的工业发展前景进行展望。     

废茶活性炭脱硫脱硝性能的应用研究

为探讨废茶活性炭对于SO2和NO脱除作用的制约因素,分别考察了材料孔径结构、石墨化程度及表面结构对其脱硫脱硝性能的影响,同时研究了其吸附机制及动力学过程.结果表明,较高的石墨化程度是影响材料脱硫性能的主要因素,微孔径较小且含氮碱性基团较高时有利于SO2的脱除;发达的中孔结构是制约NO脱除效率的关键因素,含氮碱性基团对NO的脱除具有一定的促进作用;烟气中SO2和NO共存时,材料的脱硫脱硝性能均有所降低,氧气和水蒸气的加入能够改善其脱硫脱硝效率;废茶活性炭在无水环境下对于SO2和NO的吸附作用均以物理吸附为主,水蒸气的存在促进了材料对SO2的化学吸附;通过动力学模型的拟合发现,Bangham吸附模型能够很好地描述材料脱硫脱硝的动力学过程,其R2均高于0.989,材料对于SO2和NO的吸附速率常数均随氧气和水蒸气的加入而减小.     

CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

活性炭负载MnO_x结合等离子体降解甲苯

通过对比Mn Ox/AC、AC、无催化剂对甲苯的去除率和副产物的浓度,得知Mn Ox能大大提高甲苯去除率和降低副产物浓度。实验同时研究了负载量、煅烧温度和载体活性炭的活化对甲苯去除率的影响,实验表明:20%Mn Ox负载经过850℃活化的活性炭在350℃下煅烧得到的催化剂的活性最高。试验用BET、XRD和红外对催化剂进行了表征,研究发现,经过活化的催化剂比表面积高于没有活化的催化剂,随着负载量的增加比表面积降低,温度为250℃时硝酸锰主要分解为Mn2O3,温度为350℃时主要分解产物为Mn3O4,温度为450℃时主要为Mn O。红外表明反应后的催化剂表面氧化基团增加。     

制备参数对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

以锐钛矿型TiO₂为载体,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂,通过考察不同活性组分前驱体、焙烧温度以及活性组分负载量对催化剂样品脱硝性能的影响,以确定最佳制备参数;结合XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱分析）、BET比表积等表征手段研究制备参数对催化剂性能的影响.结果表明:无定型态MnO₂含量越多,越有利于提高催化剂的脱硝活性;催化剂样品表面原子浓度比Mn/Ti[或（Mn+Ce）/Ti]越高,催化剂表面有效活性组分越多,催化剂脱硝活性越好.以自制Mn盐（MX）为前驱体,在Mn-Ce活性组分负载量为16%时,经500℃焙烧的催化剂样品脱硝活性最高;反应空速为10000 h-1,反应温度为80℃时,其脱硝效率可达80%,150℃时脱硝效效率可达99%.      

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

H2O2预氧化对负载铁制备污泥炭基催化剂效能的影响

以城市污水厂二沉池污泥为原料,考察了不同H_2O_2投加量下污泥预氧化对铁负载污泥形成前驱体及其热解后制得炭基催化剂性能的影响,研究了污泥预氧化对强化铁负载制备均一分散型污泥炭基催化剂的机理.结果表明,污泥预氧化促进了污泥细胞破解,降低了絮体颗粒粒径和表面Zeta电位,使铁负载量增加、铁活性位点在污泥载体上的分散性明显增强,形成炭基催化剂保持着高催化活性,其稳定性显著增加.对模拟含铬黑T染料废水的多相芬顿降解试验说明,当污泥预氧化H_2O_2投加量为2.25%时制备的炭基催化剂,其反应120 min后铬黑T的降解率为91%,略低于未预氧化时污泥炭基催化剂的降解效率(96%);但未预氧化炭基催化剂其反应后溶液中铁离子的溶出量(18.9%)远高于预氧化后形成的催化剂(2.5%),且后者循环3次对铬黑T的降解率仍可达到86%,表现出较强的稳定性.     

负载型钾基吸附剂的CO2吸附机理及失效特性

为获得不同载体钾基吸附剂对CO_2的吸附机理,对3种载体(循环流化床锅炉飞灰、活性炭和氧化铝)和3种K_2CO_3理论负载量(10%、30%和50%)改性条件下的吸附剂进行了研究,获得了反应温度(50、60、70、80和90℃)及CO_2浓度(5%、7.5%、10%、12.5%和15%)对吸附剂CO_2吸附性能的影响,同时利用比表面积及孔隙度分析仪和X射线衍射仪研究了负载和反应前后吸附剂的微观特性,结合其反应动力学过程,探明其影响机理。结果表明:3种吸附剂的最佳理论负载量为30%,且70℃的反应温度和12.5%的CO_2浓度为最佳反应工况;K_2CO_3/AC吸附剂的实际负载量和CO_2吸附性能最优,而K_2CO_3/Al_2O_3吸附剂则最差;吸附剂的碳酸化反应过程中,相比比孔容积,比表面积发挥更重要的作用;随着反应温度的升高,内扩散阻力显著增强;SO_2和HCl会与K_2CO_3反应生成新的物质导致吸附剂逐渐失效,3种吸附剂中K_2CO_3/AC的循环失效性能最好。     

CuSnZr三元催化剂应用于NTP强化催化脱硫过程的特性

为高效地在低温下处理大量低浓度电解铝烟气, 采用浸渍法制备了Sn Zr型金属氧化物并添加Cu作为助剂的催化剂, 并首次测试了它在低温等离子体(NTP)技术上的脱硫效果, 结果表明负载了20wt% Cu老化温度为40℃的催化剂表现出最佳的脱硫性能.并对强化之后的催化剂进行了表征, 与新鲜的催化剂对比, X射线衍射分析(XRD)结果表明放电对催化剂晶型基本不产生影响; 扫描电子显微镜(SEM), 氮吸附和脱吸(BET)表明放电会使催化剂的吸附脱附能力与孔道结构有较大提升; X射线光电子光谱(XPS)也表明放电会使催化剂表面元素价态变化, 从而使其氧化还原性能改变, 反应路径发生偏向; 催化剂性能理论计算表明铜含量的上升会导致催化剂能带结构改变, 更好利用于激发气体.     

ACF负载催化剂制备对烟气脱硝影响的研究

介绍了采用浸渍法在活性炭纤维(ACF)上负载铜盐制备烟气脱硝催化剂的方法,探索了催化剂制备过程中焙烧温度、催化剂的负载方式、铜盐负离子的种类、催化组分负载量对催化剂催化活性的影响规律,实验结果表明,最佳焙烧温度范围为250～300℃,多次浸渍负载比一次浸渍负载效果要好,采用Cu(NO3)2作为负载铜离子的溶液,催化性能更好。     

Ce含量对Pd/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂,研究了不同Ce含量对Pd/Al2O催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、TPD和噻吩吸附等手段表征了催化剂的吸附性能和酸性。结果表明,CeO2的加入导致Pd/Al2O3催化剂H2吸附性能的减弱和酸量的减少,但提高了噻吩的吸附性能。在噻吩加氢脱硫反应中,Ce含量为2%时Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性最高,随Ce含量的继续增加催化剂的活性下降,是由于催化剂对H2吸附和噻吩吸附综合影响的结果。     

软锰矿改性污泥活性炭对Cu~(2+)吸附特性的研究

文章对比研究了污泥活性炭(AC)和1%软锰矿改性的污泥活性炭(ACP)对溶液中Cu2+的吸附特性,考察了时间、pH值和吸附剂投加量等因素对吸附反应的影响。结果表明:室温下,180 min后Cu2+吸附达到平衡,pH=4.8时吸附效果最优;伪二阶动力学方程和Langmuir吸附等温方程能很好地拟合两种污泥活性炭的吸附反应。通过计算,室温下,改性前后的污泥活性炭Langmuir模型的饱和吸附量Qm分别是78.13 mg/g和94.34 mg/g。在初始浓度200 mg/L,pH=5,吸附剂投加量为2g/L时,1%软锰矿改性的污泥活性炭对Cu2+的最大吸附量为90.15 mg/g,比未改性时提高了23.33%。     

制备条件对低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-Ce/TiO_2结构与性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,通过程序升温反应考察其选择性催化还原NO的催化性能.同时,着重探讨了焙烧温度、焙烧时间、活性物质负载量及Mn、Ce负载比例对催化剂结构和性能的影响,并用BET、XRD等对催化剂进行了表征.结果表明,活性组分负载量由0增至20%时,NO转化率随着负载量的增加而提高,当(Mn+Ce)质量分数为20%,催化剂活性最高,此后随着活性组分负载量的增加,NO转化率明显下降;Mn与Ce的负载比例为0.85∶0.15时,催化剂比表面积最大,为112.31m2·g-1;焙烧温度500℃时催化剂晶相均为TiO2锐钛矿型结构,焙烧温度升高至600℃,催化剂晶相为TiO2锐钛矿型和金红石型混合结构,且催化剂比表面积急剧减小;焙烧时间对催化剂晶相结构影响不大,焙烧时间为5h时,Mn-Ce/TiO2的脱硝性能最好.