多方法研究呼伦湖表层沉积物有机质的赋存特征及来源

湖泊沉积物有机质是全球碳循环的重要组成部分之一.寒旱区湖泊由于地理位置和气候条件的特殊性,其沉积物有机质的赋存和迁移转化特征更容易受到气候变化的影响.以我国寒旱区典型代表湖泊——呼伦湖为例,采用连续提取法、C/N（碳氮比值）、δ13C（碳稳定同位素）、三维荧光光谱技术对呼伦湖表层沉积物有机质的含量和组分的时空分布特征、污染来源及稳定性进行了研究.结果表明:①2018年10月（秋季）、2019年3月（冬季）、2019年5月（春季）、2019年7月（夏季）,呼伦湖表层沉积物中w（TOC）的平均值分别为（25.05±9.73）（26.92±11.60）（24.68±10.19）（24.36±10.01）g/kg,呈冬季高、夏季低,由西北部向东南部递减的时空分布趋势.②w（WEOM）（WEOM为水提态有机质）、w（FA）（FA为富里酸）、w（HA）（HA为胡敏酸）和w（HM）（HM为胡敏素）的年均值分别为（0.63±0.33）（2.31±1.26）（3.42±1.49）（19.21±7.83）g/kg,w（WEOM）:w（FA）:w（HA）:w（HM）为1.0:3.7:5.5:30.7,其中HM为有机质的优势组分.③WEOM包括类富里酸组分C1,类腐殖酸组分C2和C3,以及类色氨酸组分C4共4个荧光组分,其中,类腐殖质组分（C1+C2+C3）贡献了总荧光强度的79.2%,为优势荧光组分.④沉积物有机质主要来自于陆源,陆源有机质的平均贡献率在80%左右.⑤沉积物PQ值（胡敏酸占腐殖酸的比例）和WEOM的HIX（腐殖化指数）年均值分别为0.55和6.39,表明现阶段呼伦湖表层沉积物有机质腐殖化程度较高且相对稳定.研究显示:呼伦湖表层沉积物有机质含量较高,表现出季节和空间分布差异性;有机质主要来自陆源,以类腐殖质为主,具有腐殖化程度高和相对稳定的特点.      

水源水库沉积物及其上覆水DOM光谱特征

为探究水源水库溶解性有机质（DOM）组成结构及来源,以深圳市茜坑水库为例,采用紫外-可见光谱技术（UV-Vis）并结合平行因子分析法三维荧光光谱技术（EEMs-PARAFAC）对水库表层沉积物及其上覆水的DOM光谱特征进行分析.结果表明：PARAFAC识别出3类荧光组分,分别是C1（E_x/E_m=270/304nm,类蛋白）,C2（E_x/E_m=285,235/360nm,类蛋白）和C3（E_x/E_m=270,340/442nm,类腐殖质）.荧光特征指数表明茜坑水库沉积物及其上覆水DOM受新生内源和陆源输入共同影响,但主要以内源为主.表层沉积物中的类蛋白质浓度和类腐殖质浓度均远高于上覆水体,表层沉积物可能向上覆水体释放小分子DOM.紫外可见光谱与三维荧光表征结果一致,表层沉积物DOM分子量、腐殖化程度、芳香性和疏水性均低于上覆水.相关性分析表明,上覆水C1组分与C2组分相关性显著（P<0.05）,表明其存在同源性.通过对茜坑水库沉积物及其上覆水DOM光谱特征的研究,可进一步分析水库有机质污染特征.     

呼伦湖水体悬浮颗粒物中有机质的赋存特征及来源解析

SPOM（suspended particulate organic matter,悬浮颗粒物中的有机质）是地表水体中有机质的重要组分之一,在全球碳循环和水体富营养化过程中发挥着重要作用.采用连续提取法、δ13C（碳稳定同位素）、三维荧光光谱和平行因子分析技术对呼伦湖夏季SPOM的含量、组分、荧光特性、污染来源及生物有效性进行系统研究.结果表明:①SPOM（以碳质量计）在14.4~31.5 g/kg之间,其中HM（提取残渣）为SPOM的主要组分,占SPOM总量的61.2%.②SPOM中WEOM（水提态有机质）含有类富里酸组分（C1）、类腐殖酸组分（C2）和类色氨酸组分（C3）3个荧光组分,类腐殖质组分（C1+C2）和类蛋白质组分（C3）对总荧光强度的贡献分别为70.4%和29.6%.③SPOM的C/N〔总有机碳（TOC）浓度与总氮（TN）浓度的比值〕和δ13C的值分别在7.53~15.2和-27.2‰~-26.1‰之间.利用C/N和δ13C端元混合模型计算陆源对SPOM的平均贡献率分别为67.2%和68.9%,结果相近.④WEOM的HIX值在4.09~7.40之间,腐殖化程度较高,生物可利用性较差.研究显示,呼伦湖中SPOM以难降解的腐殖质组分为主,腐殖化程度较强,生物可利用性较低,但随着温度升高,预估自生源SPOM的贡献将增大,可能导致其生物可利用性升高,需引起足够的重视.      

外源硫酸盐对武汉南湖表层沉积物磷形态的作用

采用室内模拟实验,选取武汉市南湖表层沉积物及相应上覆水,研究了硫酸盐的输入对沉积物磷形态的影响.结果表明,硫酸盐输入水体后提高了沉积物磷的迁移活性,导致上覆水中总磷(TP)、溶解性正磷酸盐(SRP)含量升高,上升幅度随硫酸盐输入量的增加而增加.硫酸盐扩散到沉积物后,先是生成酸可挥发性硫(AVS),进而转变成铬还原硫.硫酸盐输入提高了沉积物pH值,而使Eh降低.沉积物不同磷形态对外源硫酸盐的响应有所差异,二钙磷(Ca2-P)含量随输入硫酸盐浓度的增加而增加,含量最高的铁磷(Fe-P)为800mg/kg左右,占总磷的51.4%~56.6%,受硫酸盐的影响极显著(P<0.01),在沉积物中含量降低而向上覆水中释放.上覆水中溶解性铁和TP、SRP均呈显著正相关.硫酸盐对沉积物中闭蓄态铁磷(O-Fe-P)也产生显著影响(P < 0.05),总体而言是促进其释放.     

岱海沉积物氟化物赋存特征及其释放风险

为揭示岱海水-沉积物中氟化物的迁移转化规律,采用连续分级法研究了岱海间隙水,表层沉积物,柱状沉积物系统中氟化物的空间分布,赋存形态及释放风险.结果表明：岱海间隙水体中氟离子浓度平均值为（4.82±0.06）mg/L,显著高于地表水V类阈值（1.5mg/L）,并与上覆水中氟离子浓度（4.77±0.04）mg/L达到相对稳定平衡状态.表层沉积物总氟化物含量均值为（934.13±36.79）mg/kg,其中水溶态,可交换态,Fe/Mn结合态,有机束缚态和残渣态氟化物含量均值分别为（34.39±1.69）,（7.11±0.93）,（3.07±0.50）,（11.97±0.79）和（934.13±36.79）mg/kg;柱状沉积物水溶态,可交换态,有机束缚态氟化物含量随沉积物深度的增加呈下降趋势,并在40cm以下基本稳定;而Fe/Mn结合态氟化物在表层含量较低,在25cm后逐步稳定.多元回归分析可知,岱海沉积物中水溶态,可交换态氟化物含量与间隙水氟离子浓度呈显著正相关,且具有较强的迁移能力;SAC（稳定度）风险评估表明,表层沉积物中SAC范围在55.53%~69.52%,平均值为60.63%,处于极不稳定状态,且SAC从表层向下20cm呈逐步降低的趋势,间接反映出近年来可提取态氟化物富集明显,处于较强的释放风险状态.     

香溪河沉积物-水界面的营养盐交换特征

为研究香溪河库湾沉积物-水界面的营养盐交换特征,于2016年6月采集香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水样品,分析不同形态氮、磷的空间分布特征并进行相关性分析,计算沉积物-水界面氮、磷的释放通量.结果表明:香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水中ρ（TP）的变化范围分别为0.484~0.927和0.511~2.220 mg/L,ρ（TN）的变化范围分别为0.739~4.302和3.571~14.011 mg/L;上覆水和沉积物间隙水中氮、磷质量浓度在沿程和垂向上具有一定的变化规律,上游区域沉积物间隙水中氮、磷质量浓度大于下游区域,沉积物间隙水中氮、磷质量浓度明显大于上覆水;香溪河沉积物总体上表现为PO₄3--P和NH₄+-N的"源",中下游区域沉积物表现为NO₃--N的"源",而中上游区域表现为NO₃--N的"汇";PO₄3--P的释放通量范围为0.129~0.339 mg/（m2·d）,NH₄+-N的释放通量范围为0.213~1.415 mg/（m2·d）,NO₃--N的释放通量范围为-1.109~3.446 mg/（m2·d）.研究显示,上覆水的环境条件对于沉积物-水界面营养盐交换存在一定的影响,但影响程度各有不同.      

缓释氧复合材料不同投加方式对沉积物-水界面污染物迁移的影响

为改善湖泊沉积物-水界面生境,开发了一种可原位供氧同时削减内源氮释放的缓释氧材料。发现以m（CaO₂）:m（白土）:m（水泥）=2:1:1制备的缓释氧材料具有较好的释氧和pH缓冲能力。通过模拟实验比较缓释氧材料不同投加方式（表层投加和泥内投加）对释氧和沉积物中污染物释放的影响。结果表明:1）表层投加缓释氧材料使得上覆水中DO浓度和pH值明显升高,而在泥内投加可以使pH值维持在7.5以内,同时DO浓度缓慢增加,延长了释氧周期;2）缓释氧材料对沉积物中NH₄+-N释放有显著的抑制作用,且表层投加方式明显高于泥内投加,以空白组作参比,静态培养31 d后,泥内加入缓释氧材料对NH₄+-N的抑制率为53.4%,而表层投加对NH₄+-N的抑制率达到81.1%,投加释氧材料有利于提高上覆水DO水平,促进硝化细菌的生长,从而抑制NH₄+-N的释放;3）缓释氧材料有利于微生物生长,促进了微生物腐殖化作用,从而对沉积物中类陆源腐植酸的释放略有促进,而对类酪氨酸蛋白释放略有抑制;4）缓释氧材料可促进沉积物中Fe/Al-P向Ca-P转化,对DIP的释放略有抑制,但由于pH增加导致沉积物中DOC以及重金属As和Cr的释放略有增加。     

巢湖水华暴发期水-沉积物界面溶解性氮形态的变化

2008年4~10月,连续对巢湖8个样点进行采样,分析了上覆水和表层沉积物间隙水中溶解性氮形态在水华暴发过程中的变化,估算了水-沉积物界面无机氮的扩散通量.结果表明,上覆水中NH4+-N含量随水华暴发强度的增加而减小,溶解性总氮(DTN)含量在水华暴发后明显升高,而NO3--N含量只在水华暴发严重时才明显减少.在大规模水华暴发前(4~5月)上覆水中DTN的主要组成部分是NO3--N和NH4+-N,在水华暴发后则是溶解性有机氮(DON).间隙水中PDTN以NH4+-N为主,其浓度随温度的增加而升高; DON在水华暴发过程中呈先下降后上升的趋势.通量计算结果表明,沉积物作为NH4+-N的“源”一直由间隙水向上覆水释放,西半湖扩散通量在13.06~32.94mg/(m2·d)之间,东半湖扩散通量在4.54~17.41mg/(m2·d)之间.沉积物-水界面交换是湖泊营养盐重要的补充途径,为水华持续暴发提供营养来源.     

高磷含量湖泊表层沉积物对磷吸附特征研究

该文以黄石市青山湖为研究对象，对表层沉积物进行磷的吸附动力学与等温吸附实验，分析了表层沉积物对磷的吸附特征及其影响因素，以此探究城市小型浅水湖泊沉积物的“汇”“源”性质，为同类型湖泊的生态环境治理提供参考依据。结果表明：（1）青山湖沉积物对磷吸附的动力学拟合符合Lagergren准一级动力学模型，30 min内沉积物对磷酸盐的吸附速率最快，在15 min时各样点吸附速率达到最大值，为17.31～26.99 mg/(kg·h),48 h时基本达到动态平衡。（2）低磷浓度(0～0.5 mg/L)下，表层沉积物对磷的吸附符合Linear模型，沉积物对磷的吸附（解吸）平衡浓度为0.153～0.167 mg/L，青山湖沉积物处于释放状态，是上覆水体营养盐的“源”；高磷浓度(0～20 mg/L)，表层沉积物对磷的吸附更符合Langmuir模型，对磷的最大吸附量为606.60～647.44 mg/kg。（3）沉积物总磷的含量范围为1 838.28～2 260.66 mg/kg，以无机磷为主，沉积物不同形态磷含量为TP>IP>NaOH-P>OP>HCl-P,IP占TP含量的83...     

大型浅水湖泊内源营养盐释放的概念性模式探讨

通过在太湖开展的风浪与底泥悬浮的野外观测,结合分层采取水样并分析水体中溶解性营养盐的浓度随深度的变化结果,发现在水土界面的上覆水中营养盐浓度有突然增加的现象,指示着沉积物对上覆水营养盐浓度有影响.对沉积物中孔隙水营养盐浓度随深度的变化分析,表明了沉积物孔隙水中营养盐浓度变化与氧化还原环境的关系.结合水动力作用,提出了大型浅水湖泊水动力作用导致底泥悬浮,从而使得底泥中的可溶性营养物质释放这一内源释放的概念性模式.     

杭州西湖“香灰土”沉积物轻、重有机质组成特征及其环境意义

为探索城市浅水湖泊高有机质含量沉积物中有机质污染特征及其与氮、磷等营养元素的关系,调查了西湖8个湖区沉积物柱状样不同深度泥层有机质含量及其轻、重组分和氮磷污染特征,通过与国内相关湖泊有机质组分的比较,定量刻画了西湖"香灰土"沉积物的有机质特征.结果表明,西湖沉积物属典型高有机质含量底质,不同湖区底泥有机质含量平均值为28~251 g·kg-1;不同湖区沉积物有机质含量差别很大,引水入口湖区比其他湖区的有机质含量明显偏低;垂向上,大多湖区有机质含量随深度增加而增加,反映出有机质在西湖丰富的沉积历史.有机质轻/重组分离研究表明,西湖沉积物中轻组有机质含量为0.57~9.17 g·kg-1,平均占总有机质的2.83%,重组含量为5.35~347.41 g·kg-1,平均占总有机质的90%;与玄武湖、月湖、太湖、白洋淀等浅水湖泊相比,西湖底泥轻组有机质含量与之相当,但重组有机质含量明显偏高,反映出西湖作为历史悠久的城市湖泊,有机质污染负荷高,底泥腐殖化程度高.西湖底泥轻组有机质与总磷、总氮显著相关,而重组有机质含量仅与总氮含量显著相关,与磷没有相关性,表明轻组有机质对氮、磷内源释放潜力具有较大的影响.研究表明,西湖"香灰土"型沉积物有机质含量高、重组有机质比例高,对内源氮磷释放的缓冲能力强,在西湖营养盐内源负荷控制及水体富营养化治理中应予以充分考虑.     

蠡湖沉积物质量评估体系的构建

为有效地开展蠡湖的生态环境保护工作,在对其上覆水、沉积物及底栖生物调查基础上,识别了蠡湖沉积物的主要问题,建立了由1个目标层、3个要素层、10个指标层构成的沉积物质量综合评估体系,开展了沉积物质量评估.结果表明,影响蠡湖沉积物质量评估的3个要素层相对重要性排序为底泥污染特征(0.522)>生态特征(0.322)>水体污染特征(0.146);指标层中的10个评估指标中权重较大的是底栖动物多样性指数(0.282)、氨氮释放通量(0.208)、水质类别(0.128)和溶解磷释放通量(0.109).蠡湖沉积物质量综合指数在49~79之间,处于轻度污染和中度污染,整体上呈现西蠡湖大于东蠡湖,沿岸小于湖心的分布趋势.各评估指标对沉积物质量综合指数的多元回归分析结果表明,蠡湖沉积物的主要问题是沉积物中氮磷的释放及底栖生物多样性单一.该评价结果与蠡湖各分区的实际调查情况相符,可为其他湖泊的沉积物质量评估提供一定的参考.     

长江中下游浅水湖泊沉积物对磷的吸附特征

研究了长江中下游浅水湖泊1 1个沉积物对磷的吸附等温线及其吸附动力学,并分析了沉积物理化特征对磷吸附特征的影响,研究发现:①沉积物对磷酸盐的吸附主要在前1 0h内完成,在0.5h内吸附反应十分迅速,并逐渐达到吸附平衡;②沉积物本底吸附态磷与其有机质、CEC、总磷、无机磷、有机磷、Fe/Al 磷和总氮显著正相关;对磷酸盐的最大吸附量与其CEC和无机磷、有机质和总磷呈显著负相关;而总最大吸附磷量与其有机质、CEC、总磷、无机磷、有机磷、Fe/Al 磷和总氮含量呈显著正相关;③就目前长江中下游浅水湖泊的水质而言,其沉积物存在解析;沉积物对磷酸盐的吸附 解吸平衡浓度与其有机质,CEC ,总氮,总磷以及各形态磷含量均有显著的正相关关系.本研究条件下,即使是污染较为严重的湖泊,其沉积物也具有向上覆水体释磷酸盐的趋势.     

江苏西部湖泊沉积物营养盐赋存形态和释放潜力差异性分析

为了探索湖泊沉积物对上覆水中氮磷营养盐特别是磷(P)浓度的影响,研究了江苏西部10个湖泊沉积物P形态、吸附解吸作用和间隙水、上覆水之间扩散通量.对P形态的分级提取研究表明,各湖泊沉积物中P以无机磷为主,无机磷中生物可利用P占总磷(TP)比例较低.与苏北西部湖泊相比,苏南西部湖泊沉积物中Fe-P含量相对较高.江苏西部湖泊沉积物中氮主要以NH4+-N扩散为主,且大部分湖泊氨由上覆水向沉积物扩散,而洪泽湖、石臼湖和玄武湖NO3--N由沉积物向上覆水扩散.偏酸(pH<4)和偏碱(pH>10)条件下均有利于湖泊沉积物P的释放,除玄武湖外,其他湖泊在偏碱条件下P的释放量大于偏酸条件.沉积物对P吸附量随着温度的升高而增大,通过修正的Langmuir方程对湖泊沉积物磷吸附等温线进行拟合得到最大吸附量(Qm)、Langmuir吸附常数(k)与原有吸附态P(QNAP)参数,结果显示洪泽湖和玄武湖沉积物对P的最大吸附量较小,较易发生内源P释放.     

南四湖沉积物对上覆水氮磷负荷的时空响应

利用SWAT模型模拟结合水质监测对南四湖水体总氮、总磷负荷在2010年9月的空间分布和1960-2010年的时间分布特征进行了分析同时,测定了 2010年9月获取的表层底泥和柱状岩芯样品的TOC、总氮、总磷含量,结合相关测年结果,分析了南四湖沉积物中总氮、总磷含量在2010年9月的空间分布和近50年来的时间分布特征,并对沉积物和上覆水中总氮、总磷负荷在时空分布上的响应关系进行了分析.结果表明:在空间分布上,南四湖沉积物对上覆水中的总磷负荷有很好的响应关系,相关系数达0.895(p＜0.01),都以无机磷为主;而由于沉积物中的氮多为有机氮,水体中氮以无机氮为主,因此,两者之间的响应关系不明显.在时间分布上,近50年来,南四湖沉积物对上覆水的氮、磷负荷有很好的响应关系,其变化大致可分为低含量、急剧增长、有所下降3个阶段,但沉积物的响应在时间上有所滞后.该变化与占南四湖流域面积最大的济宁市近50年的GDP变化有很好的一致性,说明人类活动与湖泊污染密切相关.     

不同类型湖泊沉积物中氮释放规律研究

通过对武汉市东湖子湖郭郑湖、庙湖以及南湖这3个不同类型的湖泊进行释氮模拟实验,结果表明:(1)在厌氧条件下,不同污染程度的湖泊中沉积物释氮作用均比较明显。为了抑制沉积物向上覆水释氮,控制湖泊富营养化,保持湖泊较高的溶解氧水平是必要的。(2)在厌氧条件下,高温对不同类型湖泊总氮和氨氮的释放均能起到促进作用。(3)沉积物与上覆水间污染物的浓度梯度越大,总氮和氨氮的释放速率与释氮量也越大,此时温度的影响不明显。(4)通过比较3类湖泊沉积物上覆水中总氮和氨氮两者的释放浓度可知,氨氮的释放贡献十分显著,因此控制氨氮的释放量对于控制湖泊氮释放量具有显著效果。     

水位变化对湖泊沉积物营养释放的影响

水位波动可有效调节湖泊生态系统的结构与功能,干湿交替过程引起的沉积物生物地球化学循环途径的改变是其重要机制之一。大量研究结果表明,干湿交替将加速沉积物有机碳的分解,强化沉积物硝化与硝化作用的偶联,促进沉积物磷的酶促水解和厌氧解离,从而增加再度淹没之后水中溶解有机碳和生物可利用性磷的浓度,并减少溶解无机态氮的浓度。有机质的分解是上述过程的关键步骤。因此,必须系统描述湖泊水陆界面土壤和沉积物基本理化性状与水生生物特征,分析干旱过程中沉积物生物地球化学循环途径的变化,了解淹没过程中水柱营养状态与浮游生物群落对沉积物营养释放的响应,从而揭示水位波动调控富营养化过程的机制,即诱发营养脉冲或维系其持续补给,改变营养阈值,进而导致稳态转换。     

洪泽湖表层底质营养盐的形态分布特征与评价

为揭示洪泽湖底质的营养盐空间分布特征,于2008年6月采集了该湖具有代表性的10个点位的表层底质,测定了其有机质、总氮、有机氮、氨氮、硝氮、总磷、无机磷、铁铝-磷、钙-磷等的含量.结果表明,底质中的有机质和总氮有很好的相关性,且有机氮约占总氮的90%,说明碳、氮有同源性;底质中的无机磷约占总磷的70%,而其中钙-磷占无机磷的比重较大;洪泽湖底质有机质与总氮,有机氮,总磷的空间分布特性极为相似,属洪水冲刷型堆积模式(Turbidity Flood Model方式);通过C/N域值得知沉积物中有机物主要来源为生物沉降.通过用有机指数评价法和有机氮评价法对洪泽湖表层底质的分析表明,洪泽湖底质除局部区域如龙集乡北表现为一定程度的有机氮污染外,整体处于清洁至尚清洁范畴.     

太湖蓝藻水华衰亡对沉积物氮、磷释放的影响

在太湖草型区、藻型区及河口区采集原状泥柱进行加藻培养实验,监测培养过程中溶解氧(DO)、总氮(TN)、总磷(TP)、氨氮(NH4+-N)、磷酸根(PO43--P)等相关指标的变化.结果表明,蔽光培养导致加藻体系中蓝藻大量死亡,形成水体极度缺氧环境(DO接近0),沉积物氮、磷释放量改变,上覆水NH4+-N、PO43--P...