成渝地区典型城市O3污染对人为源前体物排放敏感性模拟研究

以2019年3—4月臭氧（O₃）污染小高峰为例，应用空气质量模型CAMx-DDM法分析了成渝地区O₃浓度对人为源前体物排放敏感性，并用2020年"新冠"疫情防控及生产恢复导致的污染排放同比变化情景进行模拟验证.模拟结果表明成渝地区O₃对NO_x的敏感性为负、对VOCs的敏感性为正，其中，重庆市主城区、主城区以西地区、川南城市群和成都平原西部地区敏感性较高，与其自身污染排放源分布密集有关.以典型城市重庆市主城区为例，2019年3—4月O₃小时浓度对NO_x和VOCs的敏感性平均值分别为-19.14 μg·m^-3和7.25 μg·m^-3，两者表现出相反的日变化规律，且主要受到本地及周边区域的影响，模拟结果显示在所有区域VOCs排放均削减25%的情况下，3月和4月月均O₃日最大8 h浓度分别下降2.62 μg·m^-3和3.59 μg·m^-3.敏感性模拟得到2020年3月四川省和重庆市NO_x排放量同比下降8.00%和22.40%，VOCs同比下降1.00%和7.92%；4月NO_x排放量同比上升5.00%和9.50%，四川省VOCs同比持平，重庆市上升3.63%，与同期"新冠"疫情防控及生产恢复导致的实际排放情况非常一致.     

2015—2016年中国城市臭氧浓度时空变化规律研究

为探究中国大陆城市O₃污染状况时空变化的总体特征,运用时空统计分析和GIS技术对2015—2016年全国开展O₃常规监测的336个城市进行分析,揭示近两年O₃浓度及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析"三区十群"区域内外O₃浓度的变化差异.结果表明：2015—2016年期间,全国336个城市中,有258个城市2016年年均O₃浓度值较2015年升高,形成了新的O₃污染空间格局;京津冀及周边地区、长三角地区、中部的河南、武汉污染较重,东南沿海和西南地区的云南、西藏污染相对较轻;长三角地区和山东城市群是中国O₃核心污染区域,陕西、山西及安徽三省O₃浓度较2015年有大幅升高.O₃的空间分布与NO_x排放量、生成控制型等因素密切相关.已有的研究区域中除华北平原和四川盆地等地区的郊区点位以外,我国大多数地区的O₃生成控制型属于VOCs控制型.研究结果有利于从宏观上直接对比评估国家大气污染重点防控区内外O₃污染特征变化的差异,从而针对性地开展环境污染防控.     

石家庄市臭氧污染的时空演变格局和潜在源区

基于石家庄市46个国控、省控环境自动监测站在2019年4—10月的大气O₃-8 h和O₃-1 h浓度数据,在对其进行反距离加权插值（IDW）的基础上,分析了石家庄市域5—9月O₃浓度月度和时域空间演变格局,并结合全球资料同化系统（GDAS）气象资料和大气污染物数据（PM_2.5、NO₂、PM₁₀、SO₂及CO）,进行了空间自相关和后向轨迹分析,探讨了石家庄市O₃污染的空间积聚特征和潜在源区分布.结果表明：①石家庄市域大气O₃稳定程度较低,5—9月变动呈以6月为峰值的单峰型态势,时域变化呈以15：00—16：00为峰值的单峰型趋势;②5—9月O₃浓度为207~260 μg·m^-3,呈中西部高、外围区域低的空间格局;O₃质量浓度在0：00—6：00呈西北至东南向降幅逐渐增加的趋势,在6：00—12：00和12：00—15：00的变动过程中O₃浓度呈东南至西北向梯度交替递增的态势,即前一过程O₃浓度增长强度高的区域在后一过程变弱,其中长安区、井陉县和新华区O₃污染较严重;③O₃污染浓度全域有较强的空间积聚特征（p<0.05）,局部积聚特征出现在市域中部、东部和东南部（p<0.05）,与O₃后向轨迹聚类结果的东-东南向污染轨迹占比一致;④O₃污染潜在源区主要集中于600 km的空间内,权重浓度贡献较大的区域处于200 km的范围,河北中南部、河南中北部、山东西部和山西中部是潜在污染源区的集中范围,对石家庄市O₃污染贡献较大.     

京津冀地区2015~2020年臭氧浓度时空分布特征及其健康效益评估

为评估京津冀地区臭氧（O₃）时空分布特征及其产生的健康效益,采用土地利用回归模型和随机森林模型,模拟2015~2020年京津冀地区O₃浓度并在此基础上估算归因于O₃暴露导致的全因死亡、心血管系统疾病死亡和呼吸系统疾病死亡的人数及相应的健康损失经济价值.结果表明,京津冀地区O₃浓度、归因于O₃暴露的死亡人数和健康损失经济价值在2015~2020年间的变化趋势相似,整体呈现波动性上升趋势;O₃浓度较高的地区以及变化较大的地区集中于中部和西南部,北部地区浓度较低且变化程度较小;2015~2020年归因于O₃暴露的死亡人数空间分布与O₃浓度的分布相似;2015~2020年,13个市的全因死亡和心血管系统疾病死亡健康损失经济价值均增加,4个市的呼吸系统疾病死亡健康损失经济价值下降.研究结果提示京津冀地区O₃污染防治重点关注地区不尽相同,综合考虑建议以北京市、天津市、衡水市和邢台市作为京津冀地区O₃污染防治重点地区,根据重点地区类型和特点采取差异化防治措施改善O₃浓度、减少归因于O₃暴露的死亡人数和健康损失经济价值.     

秦皇岛市区大气臭氧生成过程及前体物敏感性研究

O₃生成速率与前体物VOCs和NO_x之间的非线性关系,决定了明确当地的光化学属性是制定有效臭氧污染控制策略的重要前提.为掌握秦皇岛市O₃污染状况,探究秦皇岛市区O₃生成过程且明确秦皇岛市区臭氧生成与其前体物的敏感性关系,本研究对2015—2019年O₃污染状况进行了统计分析,并于2019年5月和9月分别选取天气晴朗的3 d对O₃生成过程及影响O₃生成的因子间的相互关系进行了研究,应用VOCs的OH消耗速率（L_OH）和臭氧生成潜势（OFP）评估了VOCs对O₃生成的贡献,并利用基于观测的箱化学模型对观测日期的O₃生成与前体物关系进行了敏感性计算.研究发现,秦皇岛市O₃污染天数自2015年后显著增加,2015—2019年间O₃月均浓度最大值发生在夏季6月份左右.5月和9月加强观测期间O₃日变化明显,呈单峰型,高值出现在12：00—18：00,大部分观测期间O₃浓度峰值与温度峰值同时出现.加强观测期间日O₃浓度最大值出现在5月24日为277 μg·m^-3.两个月份各类别VOCs浓度排序均为烷烃>炔烃>烯烃>芳烃.VOCs各类别中烯烃的OH自由基反应活性总量最大,烷烃和烯烃的臭氧生成潜势相当,其对O₃生成的贡献均较大.基于观测限制的箱模型对O₃生成的前体物敏感性计算表明,观测期间秦皇岛市区处于VOCs控制区,且O₃生成对烯烃的变化最为敏感.     

2015—2019年保定市O3变化及其周边源区分析

利用保定市2015—2019年近地面O₃和气象观测数据,统计分析了该地区O₃变化特征及其与地面气温、相对湿度、风速和风向的关系,并确定了O₃的周边源区.结果表明,2015—2019年保定市O₃污染呈加重趋势,O₃污染超标天数从2015年的63 d增加至2019年的95 d.由于秋冬季昼夜温差较大,导致其O₃日变化相对扰动高于春夏季节.O₃浓度与近地面气温呈非线性正相关关系,随相对湿度（RH）的增加呈阶段性的先增后减的变化趋势,其中当RH为40%~50%时,O₃浓度及其污染超标率均达到最大.此外,风场对O₃分布有重要影响,盛行偏南风时易发生O₃重污染,表明影响该地区O₃污染源区主要位于保定南部.潜在源贡献因子分析方法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）的分析结果表明,保定市春夏O₃源区分布范围最大,其中贡献高值区主要分布在保定以南的河南东部、山东西部,周边源区对保定市O₃污染具有重要影响作用.     

2015~2021年陕西关中城市群臭氧污染变化趋势

基于2015~2021年环境监测数据和气象再分析资料,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计手段揭示了陕西关中城市群臭氧（O₃）浓度时空变化特征和年际变化趋势,并从气象、排放源和区域传输等方面分析了趋势形成的原因.结果表明：①2015~2021年,关中城市群O₃浓度评价值（MDA8第90百分位数）最高的城市是咸阳市,浓度评价值多年平均值为162 μg·m^-3,O₃浓度平均值（MDA8年均值）和O₃浓度背景值（MDA8第5百分位数）最高的城市是铜川市.②关中城市群O₃浓度表现为单峰型日变化特征,并呈现夏季>春季>秋季>冬季的年变化特征.夏季咸阳O₃浓度平均值最高,其他季节铜川O₃浓度平均值最高.③2015~2021年,陕西关中城市群O₃浓度背景值呈现出上升趋势,区域浓度背景值平均上升速率为2.20 μg·（m³·a）^-1,但是O₃浓度评价值并未表现出有统计显著性的变化趋势.此外,关中城市群O₃浓度变化趋势与季节密切相关,其中冬季O₃浓度上升趋势显著,其他季节大部分城市O₃浓度无明显变化趋势.④关中城市群及周边地区挥发性有机物（VOCs）减排幅度普遍小于氮氧化物（NO_x）的不合理减排结构、滴定效应减弱以及区域传输等因素共同作用,导致关中城市群冬季O₃浓度升高.     

基于观测模型的成都市臭氧污染敏感性研究

2019年4—8月，在成都市城区开展了O₃、NO_x、VOCs及气象参数的连续在线观测，基于观测数据OBM模拟的方式，对O₃超标日的敏感性及收支进行了分析.研究发现，成都市城区O₃超标日对应的绝大部分前体物的浓度均有所上升，基于VOCs的组分变化分析推断工业源排放在超标日可能存在较大幅度的增加.相对增量反应活性（RIR）值结果表明，成都市城区O₃超标日对人为源VOCs（AVOCs）敏感性最强，其次为天然源（BVOCs）和CO，而对NO_x为负敏感性，控制AVOCs对站点超标日的O₃浓度下降最为有利；逐月变化来看，O₃对AVOCs和NO_x的敏感性逐月差异较小，对BVOCs的敏感性在6—7月最强，对CO的敏感性在4—5月最强.观测点位处于典型的VOCs控制区，以O₃浓度为等值线的EKMA曲线显示4—5月脊线比例约为13，6—7月及8月的脊线比例约为8.建议在开展O₃防控时，VOCs的减排比例应远大于NO_x，且春季的减排比例应大于夏季.典型O₃污染日的日最大O₃小时生成速率为10×10^-9~18×10^-9· h^-1，上午存在O₃输入，下午O₃本地生成占主导，其余时段O₃输出影响较强.     

粤港澳大湾区近地层O3浓度的时空变化特征

基于遥感卫星（OMI）反演数据,对2005—2019年粤港澳大湾区近地层的O₃浓度数据进行提取及分析,探讨其时空变化特征和影响因素,同时利用后向轨迹（HYSPLIT）模型对O₃来源进行解析.结果表明：①在空间分布上,臭氧浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在肇庆、广州、佛山等地;低值区集中在东莞、深圳、香港等地.②在时间变化上,15年来,该区域O₃浓度整体呈先上升后下降的趋势,2005—2010年O₃浓度持续升高,2010—2019年O₃浓度呈下降趋势,在2018年有小幅增长.季节变化表现为：春夏季O₃浓度高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,且秋季略高于冬季;每年11月—次年2月出现低值区,4—7月出现高值区.③自然因素中,风向和风速对O₃扩散和传输起重要作用;后向轨迹聚类分析表明：O₃长距离的输送受到来自西伯利亚的寒冷气流影响,短距离的输送则受到来自太平洋的暖湿气流的影响.气温与O₃浓度呈正相关;降水与O₃浓度基本呈负相关.④人为因素中,O₃浓度与GDP、人口密度的空间分布表现出显著相关性;NO_x的影响中,电力源、交通源和工业源是主导因素,居民源的影响较弱;而VOCs的影响中,工业源是主控因素,交通源和居民源次之,电力源的影响最弱.⑤O₃浓度与HCHO浓度的空间分布保持高度的一致性;NO_x等污染物参与光化学反应,对O₃浓度的变化起着一定作用;气溶胶对太阳辐射产生消光作用,使得O₃浓度降低.     

邯郸市PM2.5-O3复合污染特征及相互影响研究

本研究在河北工程大学监测站点开展了大气中56种VOCs、NO_x以及气象参数的长期在线监测,结合2013—2019年国控站的在线监测数据,对邯郸市PM_2.5-O₃复合污染特征进行分析.结果表明,邯郸市2013—2019年复合污染天数波动较大,近几年呈现增加趋势,且集中在每年的春夏季.2013—2017年复合污染天数峰值均出现在6月,2018年和2019年出现在3月和4月.气象因素分析结果表明,温度、湿度和气压对邯郸市复合污染影响较明显,当温度为21.0~29.0℃、湿度较高、气压偏低的条件下,更容易发生复合污染,而风速对邯郸市复合污染影响较小.对PM_2.5与O₃相互作用分析发现,冬季高浓度PM_2.5对O₃有抑制作用,夏季PM_2.5浓度不超标时,O₃浓度随其升高而上升,PM_2.5浓度超标后变化趋势相反,当PM_2.5浓度大于125 μg·m^-3时不再出现PM_2.5-O₃复合污染.虽然近年来PM_2.5、SO₂和NO₂浓度下降,但二次转化率依然较高甚至有加强趋势.利用VOCs/NO_x值分析邯郸市O₃生成敏感性,结果显示邯郸市春冬季属于VOCs控制到NO_x控制的过渡区,夏秋季属于NO_x控制区,且复合污染日VOCs/NO_x值（6.3）最小,清洁日（9.3）最大.复合污染时NO₃^-和OC浓度较高,OC/EC值与其他污染日相比最大,说明复合污染时二次污染严重,有效治理PM_2.5-O₃复合污染必须减排能同时形成O₃和二次有机气溶胶的高活性有机物.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.