秸秆与水分管理稻田的温室气体排放和碳固定

文章采用田间小区试验,研究了不同秸秆(稻草)还田量和不同水分管理方式对稻田温室气体排放及土壤有机碳固定的影响。结果表明:无秸秆还田时,长期淹水增加温室效应的抵消作用大于间歇灌溉温室效应的抵消作用;高量秸秆还田时,长期淹水增加温室效应的抵消作用显著大于间歇灌溉温室效应的抵消作用;秸秆还田显著提高了甲烷(CH_4)排放,减少了氧化亚氮(N_2O)排放,显著提高了土壤有机碳含量,有效提高了土壤固碳量,但温室气体增排的效应非常明显。高量秸秆还田时增加温室效应的抵消作用大于低量秸秆还田,其温室气体净排放更高。该研究中以间歇灌溉且低量秸秆还田处理为最佳处理,3.0 t/hm~2低量秸秆还田量和间歇灌溉可有效发挥稻田秸秆还田的环境效益。     

黄土及其他添加物对猪粪贮存过程氨气和温室气体排放的影响

畜禽粪肥在贮存阶段养分损失严重,是CO_2、CH_4、NH_3和N_2O等大气污染物的重要排放来源.本文采用室内培养方法,研究了添加黄土、秸秆、生物炭和膨润土对猪粪贮存过程中氨气及温室气体排放的影响.结果表明,添加10%用量的生物炭和膨润土处理的CO_2累积排放量与不添加任何添加物的猪粪对照相比分别降低了15.4%和20.9%,N_2O累积排放量分别降低了19.8%和37.6%.添加膨润土处理的NH_3损失量显著增加,但添加生物炭和膨润土处理的综合温室效应与猪粪对照相比均显著降低.添加10%秸秆处理的CH_4和NH_3累积排放量分别较猪粪对照降低了56.8%和95.8%,但其综合温室效应与对照相比差异不显著.模拟黄土垫圈过程添加黄土处理的氨气及温室气体累积排放量均显著降低,综合温室效应显著低于其他处理(p0.05).可见,黄土垫圈是保蓄粪肥碳、氮养分的有效措施,猪粪贮存阶段添加少量生物炭、膨润土对于减少粪肥综合温室效应具有积极作用.     

华北平原农田管理措施对冬小麦-夏玉米轮作系统N2O和CH4排放的影响

华北平原是我国重要的粮食生产基地,其农业生产对N_2O和CH_4也具有重要影响.本研究设置包括3类不同农田管理措施的田间试验,即免耕(No-tillage,N)/旋耕(Rotary,T)、秸秆清茬(Cleaning,S0)/还田(Straw,S1)以及不同氮肥水平(常规氮肥(F2),优化氮肥(F1)和空白处理(F0)),分析对产量、N_2O和CH_4排放的影响以及与土壤性状的关系.结果表明,优化氮肥能保持和当地常规氮肥水平相同的粮食产量,同时可以有效降低温室气体CO2-eq(45.4%).秸秆还田可以显著降低N_2O的排放,其中在夏玉米季效果尤为明显.施用氮肥能够抑制土壤对CH_4的吸收.夏玉米季是N_2O排放的主要时期(N_2O累积排放占全年的59%~78%).土壤NO-3含量、WFPS和土壤温度都对N_2O有显著影响.主效应和交互作用分析证明,氮肥水平对两季作物产量、秸秆还田对冬小麦的产量有显著影响;耕作方式与氮肥水平、秸秆还田分别对两季作物产量和CH_4有极显著的交互作用,秸秆处理和氮肥水平对CH_4排放和冬小麦产量有显著的交互作用;三因素的交互作用体现在对冬小麦产量和两季作物的总产量有显著影响.在华北平原当前氮肥水平上降低30%仍能维持和当地常规农业管理措施相同的作物产量,降低N_2O和CH_4排放45%以上,秸秆还田体现出降低N_2O排放以及长期提高土壤有机碳水平的效益.     

秸秆与化肥减量配施对菜地土壤温室气体排放的影响

采用静态箱/气相色谱法,2016年11月至2017年9月通过田间原位试验,设置了无物料还田(CK)、常规化肥(F)、秸秆还田配施100%化肥(100FS)、秸秆还田配施70%化肥(70FS)、秸秆还田配施60%化肥(60FS)、秸秆还田配施50%化肥(50FS),对比分析了在化肥减量的基础上,配施秸秆处理的菜地(莴笋-卷心菜-辣椒轮作)土壤CO_2、CH_4、N_2O动态变化特征及温室效应,研究秸秆与化肥减量配施对菜地温室气体排放的影响.结果表明,土壤CO_2、CH_4、N_2O排放具有一定的季节变化规律,排放高峰主要集中在4~8月,且在施肥灌水后均会出现气体的排放峰.秸秆与化肥配施较常规施肥(F)处理提高了土壤N_2O排放量,累积排放量及其排放系数,其中100FS处理的效果最为明显,辣椒季的累积排放通量明显高于莴笋季和卷心菜季,高达60.76 kg·hm~(-2)(P0.05),N_2O的排放系数(以N_2O-N/N计)为0.138 kg·kg-1,而秸秆与化肥减量配施较100FS处理可以降低氮肥的N_2O排放系数.与对照CK和F处理相比,70FS处理降低了土壤CO_2排放量和累积排放量,分别为55.28~1 831.62 mg·(m2·h)-1和7 502.13~25 988.55 kg·hm~(-2),而其他秸秆与化肥配施处理均增加了CO_2累积排放通量,尤其是60FS和50FS处理.对土壤CH_4排放而言,辣椒季的排放波动较大,除CK外,各处理的土壤CH_4累积排放量多为负值,表现为大气中CH_4汇;秸秆与化肥减量30%~50%配施处理均降低了辣椒季的土壤CH_4排放量和累积排放通量,而100FS处理提高了CH_4排放量和累积排放通量.与CK和F处理相比,除70FS外,100FS、60FS和50FS均显著提高了GWP.总体上,从温室气体排放角度,在常规化肥施用的基础上减量30%再与秸秆配施可以降低土壤CO_2和CH_4排放,缓解温室气体的增温潜势,而对土壤N_2O减排效果不显著.     

不同水分管理条件下添加生物炭对琼北地区水稻土N2O排放的影响

干湿交替会影响土壤硝化和反硝化等N₂O主要的产生过程,频繁的干湿交替在以海南为代表的热带水稻种植地区十分常见.生物炭作为一种土壤改良剂在改良土壤理化性质,减少土壤温室气体排放方面应用广泛,然而当前关于生物炭在琼北地区水稻土频繁干湿交替过程中减排效果研究并未深入.本试验以海南琼北地区典型水稻土为供试土壤,以400℃厌氧条件下炭化的玉米秸秆生物炭为供试生物炭,探究不同水分管理条件下添加生物炭对土壤温室气体排放及微生物相关功能基因的影响.试验设置干湿交替条件下不添加生物炭（AWD1）,干湿交替并添加2%生物炭（AWD2）,干湿交替并添加4%生物炭（AWD3）,持续淹水不添加生物炭（CF1）,持续淹水并添加2%生物炭（CF2）,持续淹水并添加4%生物炭（CF3）共6个处理,进行为期30 d的25℃恒温避光培养.结果表明：①不同水分条件下添加玉米秸秆生物炭均可减少酸性水稻土中N₂O的排放（P<0.05,下同）,AWD3处理N₂O排放总量为0.43 mg·kg^-1,相比AWD1处理减少了68%;②玉米秸秆生物炭在不同水分管理条件下均可以显著提高土壤pH,添加生物炭处理相对于不添加生物炭处理在培养结束后土壤pH平均提高了0.5个单位,同时提高土壤NH₄⁺-N含量,但会导致Eh的降低;③玉米秸秆生物炭的添加显著降低了氨氧化细菌（AOB）丰度,显著提高了nosZ基因丰度,降低了（nirK+nirS）/nosZ的比值,抑制了硝化过程,同时促进了反硝化过程N₂O的还原,从而降低了N₂O排放.结果表明,干湿交替过程添加生物炭有利于减少水稻田土N₂O排放,在琼北地区农业温室气体减排方面有较大的应用前景.     

地膜覆盖对稻-油轮作农田CH4和N2O排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内的稻-油轮作农田为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,对覆膜与常规(不覆膜)两种处理下稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放特征及影响因素进行了为期一年的原位观测.结果表明,两种处理下,CH_4和N_2O的排放均主要集中在各作物的生长前期,水稻季CH_4和油菜季N_2O的排放通量均具有较明显的季节变化;全年CH_4的排放通量介于-0.45~1.90 mg·(m~2·h)~(-1),N_2O的排放通量介于-46.1~2 040.7μg·(m~2·h)~(-1).地膜覆盖提高了CH_4和N_2O排放总量,其中覆膜处理全年CH_4排放总量为(27.22±4.48)kg·hm~(-2),相比常规处理(19.93±0.56)kg·hm~(-2)提高了26.22%;覆膜处理N_2O的年排放总量为(13.14±0.82)kg·hm~(-2),较常规处理下(11.27±2.77)kg·hm~(-2)增加了16.6%.覆膜显著提高了油菜季土壤含水率,而对全年各作物季土壤温度(地下5 cm温度和地表温度)没有明显的影响.覆膜处理下油菜季CH_4和N_2O的排放与土壤含水率呈负相关,幼苗期达显著负相关;两种处理下,各作物季CH_4和N_2O的排放与土壤温度的相关性均很小.研究表明,地膜覆盖影响作物各生育期内CH_4和N_2O的排放规律,改变了作物各生育期内2种气体排放占全季排放量的比例,促进了稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放.在100 a时间尺度上,覆膜处理下全年排放的CH_4和N_2O所引起的综合GWP(CO_2量)为4 213.00 kg·hm~(-2),较常规处理3 454.17 kg·hm~(-2)提高了22.0%,表明覆膜不是一种有效的碳减排措施.     

不同施肥处理对东北黑土温室气体排放的短期影响

以东北耕作黑土为对象,在25℃和60%最大持水量(WHC)条件下开展为期7 d的室内培养试验,研究了不同施肥处理对东北黑土温室气体排放的短期影响.结果表明,与不施肥对照处理相比,单施氮肥对土壤呼吸释放的CO_2没有影响,而在施用氮肥的基础上配施有机物料使得CO_2排放量提高了一个数量级,氮肥配施秸秆对CO_2排放的促进效果大于氮肥配施猪粪.短期培养时间内施用氮肥对N_2O排放没有显著影响,硝化作用是对照处理和单施氮肥处理土壤排放N_2O的主要过程.与单施氮肥处理相比,氮肥配施猪粪或秸秆显著促进了反硝化过程,使得N_2O排放量提高了两个数量级,氮肥配施秸秆处理的N_2O排放量显著大于氮肥配施猪粪处理.单施氮肥抑制了CH_4的排放,表现为对CH_4的微量吸收,而氮肥配施猪粪或秸秆则显著促进了CH_4的排放.     

设施菜田土壤N2O产生对O2的响应

以添加(DIS)/不添加(DI)玉米秸秆的常规设施菜田土壤为研究对象,通过室内培养试验,利用在线自动监测培养系统,在不同初始氧气体积分数下(0%、1%、3%、5%和10%)监测土壤N_2O、NO、N_2和CO_2产生量的动态变化,并同步分析了土壤无机氮(NO-2、NO-3、NH+4)含量,同时设置添加Na Cl O3的处理抑制土壤NO-2的氧化,以期对比研究不同碳投入菜田土壤N_2O产生量对O_2的响应.结果表明,厌氧条件下土壤N_2O产生量显著高于有氧条件下土壤N_2O产生量(P0.01).当氧气体积分数≤1%时,添加秸秆的(DIS)土壤N_2O产生量显著高于未添加秸秆的(DI)土壤(P0.01).土壤中氧耗竭时会观察到明显的N_2O产生速率峰值,但N_2产生速率峰值随着初始氧气体积分数的升高极显著降低(P0.01),反之,土壤中如果没有出现氧耗竭的现象,则N_2O和N_2产生量随着初始氧气体积分数的升高显著降低(P0.01).初始氧气体积分数介于1%~5%时,培养过程中会观察到持续的NO-2累积,且在该氧梯度内N_2O/(NO+N_2O+N_2)指数显著高于0%以及10%初始氧气体积分数的处理,此外,添加Na Cl O3后,当初始氧气体积分数为5%和10%时,持续增加的NO-2与N_2O产生量两者之间线性相关(R2≥0.85).本研究结果表明,低氧条件下不完全的反硝化和NO-2诱导的硝化细菌反硝化共同作用,显著增加了土壤N_2O的产生量和N_2O/(N_2O+NO+N_2)指数;但是,有氧条件下土壤N_2O的产生量显著低于厌氧条件(P0.01).     

淹水增加对闽江河口淡水潮汐湿地孔隙水地球化学特征及CO2和CH4排放通量的影响

海平面上升使得河口潮汐湿地淹水高度增加,对CO_2和CH_4的排放通量产生重要影响,但目前绝大多数研究集中在淹水增加对河口盐沼湿地的影响,淹水增加对于河口淡水潮汐湿地的影响缺乏数据.鉴于此,本研究利用模拟潮汐池和中型生态系,研究淹水增加15 cm和30 cm后对闽江河口淡水潮汐湿地孔隙水(NH_4+、NO_3-、DOC、溶解性CH_4和DIC)浓度及CO_2和CH_4排放通量的影响.结果表明,淹水高度增加15 cm和30 cm后,CO_2的排放通量分别下降28. 53%和36. 56%;淹水增加15 cm时,CH_4的排放通量没有显著变化,增加至30 cm后,CH_4的排放通量显著增加29. 27%;淹水高度增加15 cm和30 cm,孔隙水CH_4的浓度分别增加47. 83%和73. 91%.淹水增加对孔隙水DOC浓度变化影响不显著.淹水增加促进孔隙水NH_4+浓度,并降低孔隙水DIC和NO_3-的浓度.淹水增加降低CO_2和CH_4排放通量的温度敏感性.根据研究结果,未来海平面上升50 a和100 a后,闽江河口淡水潮汐湿地的综合增温潜势将分别降低28%和35%.     

早稻秸秆还田和减钾对晚稻产量和土壤肥力的影响

水稻秸秆是华南双季稻区重要的有机肥资源,为探讨早稻秸秆还田条件下钾肥减量施用对晚稻产量和土壤肥力的影响,于广东省白云区和惠阳区开展大田试验,设置常规施肥（CK）、秸秆还田+常规施肥处理（RS）和秸秆还田+钾肥减施20%（RS-K）这3个处理,分析不同处理的晚稻生物量、钾含量和产量,及土壤速效钾、有机碳、细菌多样性和群落结构等土壤肥力性质的变化.结果表明,RS-K处理的水稻生物量和产量与CK处理无显著差异.与CK相比,RS处理的水稻植株钾含量平均提高了3.97%（白云）和6.91%（惠阳）.RS-K处理的植株钾含量在水稻生长前期显著低于CK处理,但在水稻生长后期两者无显著差异.与CK相比,RS处理显著提高了土壤速效钾含量,平均增幅达13.90%（白云）和21.67%（惠阳）;RS-K处理的土壤速效钾也较CK处理提高了3.56%（白云）和4.23%（惠阳）.秸秆还田处理显著提高了土壤可溶性有机碳含量,但对土壤pH值、有机碳、微生物量碳、硝态氮、铵态氮和有效磷含量无显著影响.与CK相比,秸秆还田处理显著提高了土壤细菌的Chao1和Shannon指数;秸秆还田处理还显著提升了变形菌门、放线菌门和硝化螺旋菌门的相对丰度,而降低了酸杆菌门、拟杆菌门和厚壁菌门的相对丰度;冗余分析表明,土壤有机碳、可溶性有机碳、微生物量碳、有效磷和速效钾含量是驱动土壤细菌结构群落变化的主要环境因素.综上,早稻秸秆还田可提高土壤速效钾含量和晚稻钾含量,在早稻秸秆还田条件下钾肥减施20%对晚稻钾营养水平和产量均没有产生明显负面影响,且能提高土壤有机碳和细菌多样性.因此,在华南双季稻区,早稻秸秆还田配合钾肥减施20%有利于化肥减施、粮食稳产和培肥地力,对农业绿色发展具有重要意义.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

La0.8Ca0.2FeO3/MgAl2O4丝网整体催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧

开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究

选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

臭氧过氧化氢降解西马津试验研究

利用O3/H2O2体系降解内分泌干扰物类除草剂西玛津,对氧化产物进行了色谱分析,以评价该体系去除西玛津效能.西玛津浓度为2mg/L,过氧化氢与臭氧摩尔比为0.7,臭氧浓度为10.0mg/L,室温(26℃), pH值为7～8条件下,西玛津的去除率最高可达87.1%,说明O3/H2O2体系氧化西玛津的反应条件温和,易于工程应用;自来水本底西玛津的去除率较纯水中高约10%,达到86.9%;腐殖酸对西玛津的降解影响表现为低浓度促进高浓度抑制,碳酸氢根对西玛津降解的抑制作用较小;GC-MS检测到脱乙基西玛津的存在,通过对LC-MS谱图的分析也证明伴随西玛津的氧化,有脱乙基产物的生成;产物的IC检测结果表明存在脱氯反应过程,且有部分三嗪环被打开,说明臭氧过氧化氢系统氧化降解能力较强.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.