后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

南京城区冬季大气污染特征

为探究南京城区冬季主要大气污染物浓度变化规律,运用南京市空气自动监测站的φ(CO)、φ(O₃)、φ(NO₂)、φ(SO₂)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)逐时资料,结合同期气象数据,分析了2014年冬季(2014年12月—2015年2月)南京城区大气污染浓度水平和变化特征,探讨2015年春节期间在实施减排措施下气象条件对空气质量的影响.结果表明:① 观测期φ(CO)日均值和φ(O₃)小时均值未超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值;ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、φ(NO₂)、φ(SO₂)日均值分别超标44%、38%、34%、2%;ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)最大日均值分别为231和283 μg/m3,分别是GB 3095—2012二级标准限值的3.1、1.9倍. ② 日变化分析显示,φ(CO)与φ(NO₂)呈早晚双峰型变化,与早晚交通高峰源排放有关;φ(O₃)呈明显的单峰型,在午后出现峰值;φ(SO₂)呈单峰型且夜间浓度低于白天;ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)为双峰型变化,峰值出现在10:00和22:00左右. ③ 南京地区污染物周末浓度整体高于工作日,其中周末φ(CO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)显著高于工作日,“周末效应”显著. ④ 2015年春节期间,南京实施减排措施后,即使在不利的气象条件下,污染物浓度也未出现明显升高,说明减排措施有效削弱了污染源的排放,是保持南京地区良好空气质量的重要因素.      

辽宁辽中县城郊地区大气污染物时空变化及来源特征

以辽中县水文站为辽宁省典型城郊地区大气背景站点,针对大气污染物,ρ(PM_2.5)和气象因子等进行了1年(2007年2月—2008年1月)的连续观测.研究了各污染物的浓度水平,日、季节变化以及来源特征.φ(O₃),φ(CO),φ(SO₂),φ(NO),φ(NO₂),φ(NO_x*),φ(NH₃)和ρ(PM_2.5)平均值分别为19.9×10-9,0.85×10-6,9.7×10-9,8.8×10-9,14.5×10-9,23.2×10-9,29.8×10-9和66.6 μg/m3. 除SO₂外,各污染物浓度水平均优于我国《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)的二级标准.φ(O₃)在日间达到最大值,一次污染物呈现双峰分布.从季节变化来看,φ(O₃)在夏季最高,春季最低.一次污染物如CO,SO₂,NO以及PM_2.5的浓度均在冬季达到最大值.地面监测的φ(O₃)和OMI卫星反演的NO₂ 柱浓度的变换趋势相同,但地面观测的φ(O₃)在春季明显低于柱浓度.后推气流轨迹分析结果表明,在φ(O₃)较高的夏、秋季,从东北地区和渤海湾起源的气流贡献最大.      

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

广州城区近地面层大气污染物垂直分布特征

为更好地了解广州城区近地面层大气污染物的扩散与输送过程,利用广州塔4层大气污染物垂直梯度观测平台(高度分别为地面、118、168和488 m)于2014年1月—2015年12月对多种大气污染物进行连续观测,分析了广州城区近地面层大气污染物的垂直分布特征.结果表明:①ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁)、ρ(NO₂)和ρ(NO)随高度的上升而降低,其中ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)在低层(地面点位)—高层(488 m点位)的递减率分别为35%、30%和26%,ρ(NO₂)和ρ(NO)分别为75%和84%;ρ(O₃)随高度上升而增加,其低层—高层的增长率为135%;ρ(SO₂)和ρ(CO)则随高度上升先增后减.②除ρ(O₃)外,其余污染物浓度均符合“冬强夏弱”的季节特征,ρ(O₃)则在夏秋季较高,春冬季较低.冬季ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(NO₂)和ρ(NO)高、低层间差异为全年各季最大,分别为38.6、18.5、49.4和31.9 μg/m3.③各污染物小时浓度日变化特征均不同程度地受混合层发展过程的影响,各高度污染物浓度在一天中混合层高度最高的时段(12:00—17:00)最接近,而在其余时段分层较明显.除O₃外,其余污染物质量浓度在中、低层大致呈早晚双峰分布,而在高层大致呈单峰分布.ρ(O₃)则在各层均保持单峰分布,峰值一致出现在14:00.④对一次典型污染过程分析发现,不同高度的ρ(PM_2.5)和ρ(NO₂)最大差值分别可达183.0和148.0 μg/m3,ρ(PM_2.5)显著地受到本地近地面污染源的影响,污染物高浓度区域主要集中在488 m以下.      

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

北京2011年10月连续灰霾过程的特征与成因初探

选择2011年北京地区灰霾典型发生月——10月,利用在中国环境科学研究院监测的φ(SO₂)、φ(O₃)、φ(NO₂)、φ(CO)、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(BC)等数据,对该地区秋季典型灰霾过程特征及成因进行了研究. 在观测期间51.5%的时间内出现了灰霾,其中13.6%属于重度灰霾. 对灰霾期间污染物时间分布特征的分析表明:在灰霾过程中ρ(PM₁)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)及ρ(BC)较各自月均值的升幅均大于20%,ρ(PM₁)/ρ(PM_2.5)(78.7%)也明显增大.大气能见度的降低与细颗粒物及亚微米颗粒物有直接关系. 对观测期间的气象因素、气体污染物时间序列和颗粒物浓度累积特征的研究表明,10月连续灰霾过程的成因可能是该月频繁出现的鞍型场静稳天气及北京周边地区存在的基数较大的细颗粒物排放源所致.      

南京北郊地区昼夜大气PM2.5中硫同位素的组成及来源

为研究南京地区昼夜大气PM_2.5中的硫同位素组成情况,采用Delta V Advantage同位素质谱仪技术对2016年3-4月南京北郊地区大气PM_2.5中昼夜δ34S（硫同位素值）进行分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯昼夜大气PM_2.5及SO₄2-的来源.结果表明:南京北郊地区PM_2.5和SO₄2-的整体变化趋势一致,具有同源性.南京北郊地区白天大气PM_2.5的δ34S范围为4.23‰~7.16‰,平均值为5.45‰±0.91‰;晚上δ34S的范围为4.20‰~6.73‰,平均值为5.22‰±0.83‰.相较于晚上,白天δ34S略高主要与NO_x对SO₂的异相氧化反应和机动车尾气的排放有关.重霾天δ34S范围为4.20‰~7.16‰,平均值为5.39‰±0.87‰;清洁天δ34S范围为3.14‰~5.14‰,平均值为4.03‰±0.57‰.重霾天的硫源与燃煤、机动车尾气排放及NO_x对SO₂的异相氧化反应有关;而清洁天主要受到机动车尾气排放及SO₂与O₃均相氧化反应的影响.研究显示,南京北郊地区ρ（PM_2.5）昼大于夜,而ρ（SO₄2-）夜大于昼,重霾天大气PM_2.5的δ34S高于清洁天,这主要与NO_x、SO₂、O₃的相互转化有关.      

利用差分吸收光谱系统对O3，SO2和NO2的监测分析

结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)小时均值的频率分布峰值分别出现在30～40,20～30和30～40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O₃),21.78%和0.89%(SO₂),5.65%和0 (NO₂);ρ(O₃)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O₃)和ρ(NO₂)日变化呈负相关.      

夏末秋初北京市区与背景区大气污染物的对比分析

在北京市区和背景区——河北兴隆县选点,对比两地大气污染物浓度变化及污染状况.结果表明:除O₃外,北京市区主要大气污染物浓度均高于背景区,其ρ(PM_10),φ(NO_x)和φ(SO₂)的平均值分别是背景区的1.6,3.1和4.0倍,而背景区φ(O₃)平均值则是北京市区的2.2倍;与国家二级标准限值比较,夏末秋初基本上不存在SO₂和NO_x污染,大气污染物中超标最严重的是O₃,北京市区与背景区的超标天数分别是46.9%和65.5%,其次是PM₁₀,北京市区超标天数达到25%,背景区则全部达标;北京市区与背景区的大气污染物日变化特征明显不同,其中北京市区的日变化主要受人为活动影响,表现出典型的城市特征,而背景区日变化受人为活动影响小.      

天津滨海新区秋冬季大气污染特征分析

为了解天津滨海新区大气污染物浓度水平和污染来源,2009年9月1日~2010年2月28日对NOx、CO、SO2、O3、PM2.5、PM10进行了连续在线观测,并同步观测了气象要素.结果表明,秋冬季上述污染物最高日均值(秋冬平均值±标准差,O3为日小时均值最大值)分别达到300.7(65.4±52.9)×10-9、7.278(1.324±1.169)×10-6、53(13±12)×10-9、95(28±21)×10-9(体积分数)和287.4(62.3±53.6)μg/m3、1421.4(161.9±136) μg/m3. NOx和SO2秋季低于冬季,O3和PM10反之. CO和PM10相对国家二级标准超标率为2%和38%,PM2.5相对WHO标准(75μg/m3)超标率为31%.季节统计日变化显示CO和NOx为早晚双峰型,SO2为中午的单峰型,O3为午后单峰型,且秋季日变化振幅远大于冬季, PM10为早晚双峰型,但冬季比秋季晚出峰2~3h.除冬季PM10,大气污染物浓度49%~74%的逐日变化由气象要素影响.滨海新区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,西南方向气流易造成污染物积累,其次是东北方向,而东和东南气流最有利于污染物扩散;各污染物具体表现为NOx主要受局地源控制;SO2主要受外来输送影响;CO和PM2.5同时受本地源和外来源的共同影响;PM10秋季表现为本地源污染,而冬季为本地源和外来源的共同影响.     

天津市大气污染源排放清单的建立

通过调研天津市工、农业生产和居民生活的统计资料,研究分析文献报道的各种污染源排放因子,计算出天津市各行业、各区县NOx、SO2、NMVOC、CO、NH3、PM10、PM2.5等污染物的排放量,发展了天津市2003年排放源清单.结果显示,天津市2003年各类污染物质的排放量NOx为1.77×105t,SO2为2.59 ×105t,NMVOC为2.24×105t,CO为1.33×106t,NH3为7.40×104t,PM10为2.52×105t,PM2.5为1.10×105t.从排放源的行业分布来看,燃煤源、汽车移动源、秸秆燃烧源是天津市大气污染物的重要排放源,燃煤源对各污染物的贡献分别为NOx46%,SO284%,NMVOC 1%,CO 58%,PM1018%,PM2.5 24%.火电、水泥、钢铁、炼焦、原油加工等行业依然是重要的工业污染排放源,火电对SO2的贡献为13%,钢铁对SO2的贡献为24%,对CO的贡献为30%.2003年天津市区对NO,、S02、NMVOC、CO等污染物的贡献均高于其它区县,对PM10、PM2.5的贡献也很高;塘沽区对NOx、SO2、NMVOC、CO等污染物的贡献很大,蓟县、武清区、宝坻区对NH3、PM10、PM2.5的贡献很大.     

黑龙江海伦农业区冬春PM2.5和气态污染物污染特征

2011~2012年冬春期间(11月到翌年4月),通过设置在海伦农田生态系统国家野外科学观测研究站内的在线监测仪器获取了PM2.5和气态污染物(NOx、O3和SO2)质量浓度的时间变化,同时结合地面气象资料和HYSPLIT后向气团轨迹模型分析了该地大气污染物的污染水平、可能来源及传输过程.结果表明:观测期间PM2.5、NOx和SO2的24h均值(范围)分别为(54.7±45.7)(8.0~217.8),(23.0±11.5)(4.5~59.6), (10.0±10.3)(0.3~56.0)μg/m3, O3的日最大8h平均值(范围)为(62.4±18.7)(24.1~173.5)μg/m3,其中除O3在4月份超过国家一级标准8d外,其它气态污染物均未超过国家一级标准;PM2.5超过国家二级标准的天数为40d,占整个观测期间的22.5%.PM2.5和SO2各月质量浓度变化较大,最高值出现在12月份,是冬季采暖的高峰期.NOx、PM2.5和SO2日变化呈双峰型,峰值出现在07:00和17:00左右;O3为单峰型,峰值出现13:00~15:00.通过对海伦地区72h内HYSPLIT后向气团轨迹模拟结果和该站点的气象数据进行分析,表明该农业区大气污染受本地源和区域输送共同影响,偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散.     

济南市秋末冬初大气颗粒物和气体污染物污染水平及来源

2009年11月23日─12月7日在济南市区对PM2.5、BC(黑碳)和污染物(SO2、NOx、NO、NO2和CO)进行实时监测与分析.观测期间ρ(PM2.5)、φ(SO2)和φ(NOx)分别为171μg/m3、54.3×10-9和107×10-9.其中,φ(SO2)与GB 3095─1996《环境空气质量标准》日标准值相当,φ(NOx)是标准的2.2倍,ρ(PM2.5)是美国环境空气质量标准(35μg/m3)的4.89倍.污染事件期间ρ(PM2.5)、φ(SO2)和φ(NOx)分别达到222μg/m3、74.4×10-9和158×10-9,是非污染期间的1.78、1.67和1.77倍.观测期间SO2主要来源于燃煤排放.在11月25─26日的污染事件中,NOx、BC和PM2.5主要来源于机动车尾气排放,除局地源外,东北风经过济南东北部工业区时也将污染物传输到采样点;而在12月1─2日的污染事件中,以静风为主,污染物积聚,NOx和BC主要来源于机动车尾气排放,PM2.5除了一次污染物,很可能包含一定比例的二次污染物.在非污染事件中,NOx和BC主要来源于机动车尾气排放,部分NOx很可能来源于燃煤排放,而PM2.5主要来源于一次源排放.     

霾天气南京市大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征

为了讨论南京市大气细颗粒物(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征,2007年6月10日至2008年5月29日对南京市大气细粒子PM2.5进行了采样,用PM2.5在线监测浓度、离子色谱法等分别测得PM2.5的质量浓度、水溶性离子组成,初步研究了南京市大气细粒子(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征。结果表明,南京市大气细颗粒物污染严重,霾天气下PM2.5中总水溶性离子质量浓度为54.28μg/m3,为非霾天气的1.6倍。分析的6种离子中SO42-、NO3-、NH4+是PM2.5的主要组成成分。灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4+的相关性较高,PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3,(NH)42SO4或NH4HSO4。对比不同季节不同天气下的SOR(SO2转化率)和NOR(NOx转化率),发现霾天气下SO2和NOX转化率高于正常天气,表明SO2、NO2在霾天气更容易转化为二次粒子。     

基于全国城市PM2.5达标约束的大气环境容量模拟

基于第3代空气质量模型WRF-CAMx 和全国大气污染物排放清单,开发了以环境质量为约束的大气环境容量迭代算法,并以我国333个地级城市PM2.5年均浓度达到环境空气质量标准(GB3095-2012)为目标,模拟计算了全国31个省市区SO2、NOx、一次PM2.5及NH3的最大允许排放量.分析结果表明,以城市PM2.5年均浓度达标为约束,全国SO2、NOx、一次PM2.5和NH3的环境容量分别为1363.26×104,1258.48×104,619.04×104,627.71×104t.2010年全国实际SO2、NOx、一次PM2.5和NH3排放量分别超过环境容量的66%、81%、96%、52%.空气污染较严重的河南、河北、天津、安徽、山东及北京6省市4项污染物排放量均超过环境容量1倍以上,环境容量严重超载区域与PM2.5高污染地区具有显著的空间一致性.     

Vertical characteristics and source identification of PM10 in Tianjin

Ambient PM₁₀ (particulate matter with a diameter less than 10 μm) concentrations were measured on a 255 meter tower in Tianjin, China. The samples were collected at four vertical levels (10, 40, 120 and 220 m). Vertical characteristics for PM₁₀ samples were studied. The results showed that the concentrations of PM₁₀ and constituent species had a negative correlation with the sampling height. The highest concentrations of PM₁₀ and species were obtained at the 10 m level, and the lowest concentrations were measured at the 220 m level. For the fractions of species to total mass, SO₄^2- and NO₃^- had higher values (fraction) at greater height; while Ca had a higher fraction at lower height. Possible source categories for the PM₁₀ ambient dataset were identified by the principal component analysis method. The possible source categories included crustal dust, vehicles, cement dust, and incineration as well as secondary sulfate and nitrate sources. Analysis of meteorological factors on PM₁₀ concentrations indicated that wind speed and inversion may be the main factors contributing to different concentrations of PM₁₀ at different heights.     

气象条件对河北廊坊城市空气质量的影响

气象条件是影响大气污染的重要因子.利用2013年3月—2014年2月廊坊颗粒物质量浓度监测资料、自动气象站观测资料和欧洲中期天气预报中心再分析资料,采用多种统计方法分析气象与污染的关系,量化天气形势和局地气象条件对城市颗粒物质量浓度变化的贡献.结果表明:天气形势是决定局地气象要素和城市空气质量的重要因子.当廊坊位于高压中心或高压后部时,大气层结稳定,易造成重污染;当廊坊位于高压前部(气压梯度较大)时,大气层结不稳定,易于污染物输送和扩散.利用客观天气分型结合污染物质量浓度统计分析方法,可以量化天气形势对城市空气质量的影响.在局地气象要素中,能见度与ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)相关性最高(相关系数分别为-0.75和-0.53,下同),其次依次为风速(-0.45和-0.31)、相对湿度(0.41和0.25)和温度(-0.15和-0.06).通过污染物浓度与局地风场关系分析发现,廊坊颗粒物质量浓度受天津市、河北省南部区域输送的影响明显,受北京区域输送的影响相对较弱.研究显示,气象条件可以解释廊坊ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)日均值变化的56%和49%,其在冬季对颗粒物质量浓度影响最为显著,春秋季次之,夏季影响最小.