京津冀典型城市大气颗粒物化学成分同步观测研究

为解析京津冀城市群大气颗粒物化学组成,寻求区域大气污染协同防控方法,分别在北京、天津、唐山和保定4个典型城市和兴隆大气本底对照区设置观测站点,使用环境颗粒物在线监测仪和安德森撞击式9级采样器获取不同粒径段大气颗粒物的质量浓度并分析其化学成分.结果表明,上述4个城市站点PM10年均值（2009年6月～2010年5月）分别...     

北京大气颗粒物污染的区域性本质

颗粒物是北京的首要大气污染物,2006年PM10年均浓度超标60%以上.本研究基于颗粒物质量浓度在线监测和逐日TSP的采样分析,结合地面天气形势,论述了北京大气颗粒物污染的区域性特征.首先,北京大气颗粒物污染过程的形成由以冷锋过境为明显标志的周期性的天气系统决定,天气系统的活动尺度决定了颗粒物污染的区域性.其次,从PM2.5/PM10和Pb/Al比值的变化判别出颗粒物污染过程中随着颗粒物浓度的升高,细颗粒物呈现富集趋势;细颗粒物的富集由粗颗粒物的去除和超细颗粒物的生成(核化过程)、以及二次颗粒物的生成所致;污染过程中颗粒物的老化以及化学组成(Pb/Al)的大幅度变化共同表明了北京大气颗粒物来源的区域性本质.     

北京市2009年8月大气颗粒物污染特征

为研究2008年8月北京奥运会1a之后北京市大气颗粒物的污染特征,于2009年8月对北京市大气颗粒物PM10、PM2.5样品进行采集,测量其质量浓度并对其中的水溶性离子组分进行分析.研究发现2009年8月北京市大气颗粒物PM10、PM2.5质量浓度日均值分别为176.9μg/m3和102.5μg/m3.PM10质量浓度比2008年观测值上升了180%,比2007年降低了10%; PM2.5质量浓度比2008年观测值上升了126%,比2007年上升了31%.水溶性离子是大气颗粒物的重要组分,分别占PM10和PM2.5质量浓度的43%和61%.对比发现,污染天气条件下PM2.5/PM10和NO3-/SO42-比值升高,移动源是北京地区主要的污染物来源.风向风速和降水等天气条件对颗粒物质量浓度有很大影响,其中0.5~1.0m/s的东南风条件下大气颗粒物污染最为严重.     

天津市大气能见度与颗粒物污染的关系

利用天津市大气边界层观测站2009年能见度、相对湿度、风速逐时观测资料和2009年3月9~21日期间颗粒物的膜采样数据,分析天津市大气能见度与颗粒物污染的关系.结果表明,颗粒物质量浓度与能见度变化总体呈负相关,小粒径颗粒对能见度的影响作用明显,随着能见度的降低,小粒径颗粒与大粒径颗粒浓度的比值明显增加.能见度与颗粒物中总碳质量浓度变化呈负相关. SO42-,NO3-,OC和EC对大气消光贡献平均值分别为28.7%,6.1%,27.6%和19.2%.表明观测期间颗粒物中SO42-,OC对能见度的影响明显.     

不同交通状况下道路边大气颗粒物数浓度粒径分布特征

研究了不同交通状况下北京交通环境大气颗粒物数浓度的污染特征.应用扫描电迁移率颗粒粒径谱仪(SMPS)测定了2009年8月常规交通状况和2008年8月奥运交通状况下北四环道路边大气颗粒物的数浓度,分析了数浓度的粒径分布特征及其逐时变化规律,目的为辨析交通流改变对交通环境中颗粒物数浓度的影响.常规交通状况下道路边超细颗粒物(10～100nm)和10～478 nm颗粒物总粒数浓度分别为(1.15±0.49)×104个.cm-3、(1.61±0.57)×104个.cm-3,奥运交通状况下分别下降到(0.55±0.14)×104个.cm-3、(1.21±0.24)×104个.cm-3,不同粒径段中超细颗粒物数浓度降幅最高,为52.2%.常规交通状况下道路边大气中颗粒物粒数浓度呈双峰分布,峰值粒径依次为22.5 nm和113.0 nm.奥运期间由于机动车单双号限行和黄标车禁行等措施的实施,22.5 nm处颗粒物数浓度峰值消失.粒径分布逐时变化显示,常规交通状况下00:00～04:00柴油车流量高峰、11:00～13:00高温强光照和17:00～20:00交通晚高峰这3个时段内超细颗粒物数浓度较高;而奥运期间受到交通流量下降、平均车速提高等因素影响,道路边颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋于平缓.     

沙尘暴期间上海市大气颗粒物元素地球化学特征及其物源示踪意义

采集了2009年10月～2010年10月上海市普陀、闵行、青浦这3个区的大气颗粒物(包括沙尘暴期间),并在南通、郑州、西安、北京等沙尘暴输沙沿途城市追踪采集春季大气颗粒物样品,运用XRF及ICP-MS分别测试了样品的主量及稀土元素含量.闵行、普陀、青浦区这3个区的大气颗粒物的化学组成非常相似,表明样品物源相似.将主量元素数据UCC标准化显示,沙尘暴样品主量元素含量较非沙尘暴样品更接近于黄土,可能主要来源于西北内陆地区,部分为局地源物质.北方各城市沙尘暴样品的稀土元素配分模式一致,且与黄土相似,说明沙尘暴样品物质来源与黄土接近,以壳源物质为主,说明非沙尘暴样品与沙尘暴样品和黄土物质来源不同,有非壳源物质的混合.     

城市森林植被区空气PM_(2.5)质量浓度时空变化

该研究选取北京大兴南海子公园植被区与亦庄非植被区PM_(2.5)数据进行研究,对比分析植被区与非植被区PM_(2.5)质量浓度日变化、月变化和年变化特征,典型天气下的PM_(2.5)质量浓度变化。结果表明:植被区PM_(2.5)质量浓度整体上低于非植被区,二者日变化均呈典型的双峰曲线,白天低,夜间高,最小值出现在下午15:00左右;从不同月份看,PM_(2.5)质量浓度最高值出现在冬季的1月、2月,最低值出现在6月、8月,整体表现为冬季月份明显高于其余月份;气温、降雨和大风均与PM_(2.5)浓度呈负相关,晴天时,温度较高,有利于PM_(2.5)浓度降低;降雨有利于空气颗粒物沉降,有效清除大气PM_(2.5)污染,降低其浓度;大风天气会增加大气环流,有助于颗粒物在大气中扩散,使PM_(2.5)不易滞留,从而导致浓度降低。降雨和大风均能导致PM_(2.5)污染降低,且城市森林植被对于PM_(2.5)有明显降低作用。     

金沙秋季PM2.5污染特征及影响因素分析

文章对2013年9～11月金沙区域大气本底站的PM_(2.5)连续在线数据日变化和同期的气象资料的平均日变化进行了分析,并与过去的5年同期数据进行对比分析。结果表明:金沙区域秋季PM_(2.5)质量浓度有明显的日变化规律,受局地排放和气象条件的共同影响,颗粒物质量浓度在凌晨、夜间显著上升。降水对PM_(2.5)的清除量与初始质量浓度、降水量均呈正相关关系,金沙站的云下清除更多取决于PM_(2.5)的初始质量浓度;风向风速对细颗粒物影响明显,来自金沙站北部和东部的气流使大气颗粒物质量浓度升高,而来自西部和南部的风使大气颗粒物浓度降低,大于7 m/s的东风对PM_(2.5)有稀释作用,而北风对细颗粒物几乎无稀释作用。     

甘肃白银市大气颗粒物PM2.5的地球化学特征研究

2011年8月,横跨白银市区东西向布设12个采样点,间距约1km,采集1.5m高大气颗粒物PM2.5样品,获得了白银市区大气中PM2.5浓度,并测定了大气颗粒物PM2.5中Ag、As、B、Ba、Be、Bi等几十种元素含量。结果发现12个采样点大气颗粒物PM2.5浓度范围为91～277μg/m3,均超过中国环境空气质量二级标准(GB 3095-2012),达二级标准限值(24小时平均值)的1.21～3.69倍。受尾矿堆放及选矿、冶炼企业集中分布的影响,东城区大气颗粒物PM2.5浓度高于工矿企业较少的西城区,污染较为严重。大气颗粒物PM2.5中微量元素浓度与污染源间具有良好的空间对应关系。采用富集系数法和主因子分析法研究大气颗粒物PM2.5元素组成特征,结果表明,白银市大气中PM2.5主要来源为工业废气、矿山与尾矿扬尘及土壤扬尘,三者的贡献率分别为31.2%、28.6%、26.4%。     

北京市秋季大气气溶胶质量浓度谱分布特征的观测研究

为了研究不同天气形势和气象要素对不同粒径段的大气气溶胶质量浓度谱分布的影响,2010年秋季在北京市采用空气动力学粒径仪对0.5 ～20 μm的大气颗粒物进行了为期2个月的连续观测.结果表明,在不同天气形势和气团运动下,质量浓度谱分布差异明显.受到西北气流影响,在质量浓度较小的清洁天气,谱分布主要集中在粗粒径段(清洁天气).当天气以静稳为主,颗粒物质量浓度值中等偏高时,粗细粒径气溶胶分布中出现谱值相近的高峰(中等浑浊天气).在受到西南气流主要影响的高质量浓度的观测日中,细粒径气溶胶在谱分布中占主要地位(高浑浊天气).在相同气团影响的天气下,昼夜间质量浓度谱分布的谱型变化趋势一致.清洁天气保持了粗粒径段的单峰分布,中等浑浊和高浑浊天气呈双峰分布.清洁天气细粒径段谱值受光化学反应影响在日间略高于夜间.中等浑浊天气中质量浓度的谱值在夜间受相对湿度和温度变化影响有显著增加.高浑浊天气下,昼夜温湿差别小,谱分布未出现明显变化.     

近20年北京市城近郊区环境空气质量变化及其影响因素分析

利用北京环境空气质量定点监测资料,研究了北京市城近郊区近20年来环境空气质量的变化趋势及其影响因素.结果表明,从年际变化看,SO2、降尘、B[a]P浓度显著下降,而NOx、CO浓度和O3超标情况显著上升,空气污染处于由煤烟型向机动车尾气型转变的过程中,表现出典型的复合污染特征.年内变化显示,采暖期污染比非采暖期严重,尤其SO2在采暖期浓度是非采暖期的5.7倍.从空间分布上看,TSP、降尘、O3表现为近郊区污染重于城区;SO2、NOx、CO表现为城区污染重于近郊区.空气污染源增加的压力与环境保护措施的相互作用是驱动北京市近20年环境空气质量变化的主要因素.产业结构的变化、重点污染源的整治、能源结构调整、能源的清洁使用、机动车尾气排放标准的提高等对保护环境空气质量起到一定作用.     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

Chemical characteristics of aerosols at coastal station in Hong Kong.Ⅱ.Environmental behavior of trace elements during the April 1995 to April 1996

An one-year of sampling aerosol program was carried out during the period of April 1995 to April 1996 at coastal region, Cape D‘Aguilar, in Hong Kong. The trace element composition of aerosol particles(TSP and PM10) were measured and analyzed by using the Instrumental Neutron Activation Analysis(INAA) and Inductive Couple Plasma-Mass Spectrometry(ICP-MS) techniques. The results showed that the polluted elements such as: V, Zn, As, Pb, Cd, Sb, I, Se, Bi, with high enrichment factor( E. F) values, are derived from anthropogenic sources ,while Sc, AI, Fe, Mn, Sm, La, Sr are less than 10 in E. F, these elements are related the crust and soil. The concentration of the trace elements are present seasonal variation i.e. summer low and winter high, whereas the V or noncrustal V(V^* ) present summer high and winter low, this phenomenon might be explained by local or regional oil combustion sources. Use three type of elemental ratio, e.g. La/Sm, Mn^*/V^* and Bi/Al indicate that both TSP and PM10 of La/Sm ratios are mainly related to soil and dust, Mn^*/V^* are probably represent fossil combustion and Bi/Al are possibly associated with refuse incineration, ferromanganese alloys and aluminum production. The varimax rotation factor analysis for trace elements was performed. By means of the absolute principal component analysis (APCA) and multiple regression, the contribution of trace elements to possible sources and overall means of trace elements were estimated. The results showed that the present station is impacted by the anthropogenic species, although the quantities are different during the summertime and wintertime.     

基于同位素示踪技术分析小白菜中Pb的来源

为了探明乌鲁木齐市小白菜中Pb的污染来源,采用Pb同位素示踪法,结合盆栽试验种植小白菜,测定了成熟期小白菜不同部位Pb同位素单体计数值及其比值,分析了灌溉水、土壤、降尘对小白菜Pb的贡献率及小白菜Pb的可能来源.结果表明:大气降尘、灌溉水和土壤对小白菜地上部Pb的贡献率分别为51.50%、31.8%、16.7%,大气降尘对小白菜可食用部Pb含量的影响最大;对小白菜根系Pb累积的贡献率分别为2.20%、77.5%、20.30%,灌溉水对小白菜根系Pb含量累积的影响最大.尾气烟灰、燃煤、建筑降尘是导致乌鲁木齐市叶类蔬菜可食用部Pb含量超标的主要原因.     

北京大气PM2.5中微量元素的浓度变化特征与来源

为了解北京大气细粒子中微量元素的污染水平和来源,在车公庄和清华园进行了连续1年、每周1次的PM_2.5采样和全样品分析.微量元素浓度的周变化大,尤以冬季为甚,相邻2周最大相差达1.6倍;但除冬季的平均浓度较高之外,其季节变化并不显著.微量元素的富集因子在春季最低,反映了频繁发生的沙尘天气的影响.Se、Br和Pb的浓度比来自于北京A层土壤中的含量要高出约1000～8000倍,表明它们主要来自于人为污染.其中Se的富集度最高,反映了北京细粒子来自于燃煤污染的特征.Pb的年均浓度(0.31μg·m^-3)虽然未超过WHO的年均标准,但与洛杉矶和布里斯班相比处于较高的水平;与Br、Se的比较分析表明,燃煤可能是Pb除机动车排放之外的另一个重要来源.     

Ambient air quality trends and driving factor analysis in Beijing, 1983-2007

The interaction between pollution sources change and implementation of air pollution control measures was the main driving factor that caused the variation in air quality.     

中国春季北方大气气溶胶浓度特征

采用2008年和2009年春季10个气溶胶观测站资料,分析了我国北方3个代表区域的气溶胶浓度特征与空间分布特点以及气溶胶粒子粒径的异同,并结合一次典型的沙尘天气过程,利用气溶胶和气象资料,讨论了沙尘天气对ρ（TSP）的影响以及各观测站点ρ（TSP）的变化特点. 结果表明:西北区域站点ρ（TSP）最高,达到0.488 mg/m3,其中以沙尘和土壤等粗模态粒子为主,占ρ（TSP）的50.7%;北部区域站点ρ（TSP）为0.350 mg/m3,主要由PM_2.5及沙尘、土壤等粗模态粒子组成,它们分别占ρ（TSP）的55.7%和30.9%;北京地区ρ（TSP）最低,平均值为0.252 mg/m3,ρ（PM_10）占ρ（TSP）比例较高,达到94.4%,其中ρ（PM_2.5）占ρ（TSP）的54.7%;沙尘天气强度和发生次数对气溶胶浓度年际变化影响明显,而天气形势对沙尘天气的发生发挥重要作用.      

北京东南郊大气中多环芳烃的沉降

对2005年3月─2006年1月北京市东南郊气相、总悬浮颗粒物(TSP)以及降尘样品中16种优控PAHs分析发现,降尘样品中2～3环PAHs组分占优势地位,其构成比例与TSP和气相样品差异较大;比较不同采样点、各季节的PAHs沉降速率,对样品中PAHs组分构成比例的特点给予解释,推断PAHs的沉降行为受气象条件、沉降点周围污染源强度以及下垫面性质等因素的影响;对PAHs月均沉降通量与ρ(PAHs)进行相关分析,建立PAHs月均沉降通量与TSP中PAHs总浓度之间的回归方程.      

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

北京冬季PM2.5中金属元素浓度特征和来源分析

为了解北京冬季细颗粒物中金属元素的浓度水平及其来源,于2014年12月至2015年1月使用中流量PM_(2.5)采样器在北京城区开展了为期30 d的连续采样,采用滤膜称重法检测PM_(2.5)浓度,电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)分析PM_(2.5)中16种元素总量,并采用富集因子法和因子分析法分析元素污染特征及其来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)中主要金属元素为K、Ca、Fe、Al和Mg,占16种元素总量的90.7%.与白天相比,地壳元素如Mg和Al等在夜间的浓度下降30%以上,而人为源金属元素如Cu和Pb等的浓度则上升40%以上.从优良天到重污染天气,上述16种金属元素的总浓度上升1倍,但其在PM_(2.5)中的比例却逐渐降低,说明金属元素的富集不是PM_(2.5)上升的主要原因.随着污染程度的加剧,Cu、Zn、As、Se、Ag和Cd等主要来自人为源的金属元素浓度上升较快,重度污染天与优良天的浓度比值范围为2.9~5.3;而Al、Mg、Ca、Mn和Fe等地壳元素浓度上升则较缓,重度污染天与优良天的浓度比值范围为1.2~1.8.北京冬季PM_(2.5)中金属元素主要来源于燃煤和生物质燃烧、交通和工业排放以及地面扬尘,贡献率分别为34.2%、25.5%和17.1%.