碳同位素方法在水体溶解有机碳来源解析中的应用

水体碳库是全球碳库的重要组成部分,对区域乃至全球碳循环具有重要影响。溶解性有机碳（DOC）是水体主要的有机碳库,受自然和人类的双重影响,存在不同碳赋存方式之间的转化,代表了水体中的生物活动水平和受污染程度,并在水体碳循环乃至全球碳循环中发挥重要作用。碳来源是研究碳循环的基础,目前,碳同位素示踪方法是研究水体DOC来源最为有效的手段之一,并已进行了一系列颇有成果的研究,得出水体DOC大致有两种来源,即内源和外源,内源包括水生生物有机碳释放和颗粒有机碳（POC）降解等,外源包括陆源输入、大气降解、污水汇入等。本文验证了一种将δ¹³C与Δ¹⁴C值相结合示踪水体DOC来源的有效方法。碳来源示踪方法的不断改进和研究的不断深入,将有助于区分人为干扰对碳来源的影响,识别碳的储存与释放过程,从而进一步了解碳循环模式。     

青奥会期间基于δ13C观测的大气CO2来源解析

开展城市冠层大气CO_2及其δ~(13)C的观测有助于解析自然源与人为源在区域碳循环中的作用.本研究于南京青奥会期间开展了大气CO_2及其δ~(13)C高频原位观测,在小时尺度至日尺度上对比了有无临时排放管制期间大气CO_2及其δ~(13)C的差异.研究发现,短期减排对降低区域尺度大气CO_2浓度有明显的短期效应(21×10-6),在整个青奥会临时管控期间长三角地区实际削减燃煤排放5%.本研究进一步采用Miller-Tans方法确定了长三角地区的CO_2排放源同位素组分;基于文献调查,提供了长三角地区主要人为源和自然源的δ~(13)C信息;量化了长三角夏季CO_2地表净通量、植被通量及人为排放通量.结果表明,水泥工业过程排放是长三角地区夏季大气δ~(13)C富集的主要人为原因(2.36‰).夏季长三角地区植被作用可以抵消23%~39%的人为CO_2排放.本文旨在通过采用自上而下的观测数据与传统IPCC的排放源清单相结合的方案,为城市区域碳源解析提供新的拆分方案.     

青海湖老碳效应的时空变化初步研究

本文通过对青海湖周边的湖水和河流DOC、DIC浓度、~(14)C浓度,以及1F孔不同深度13个碳酸盐的~(14)C年代分析,厘清青海湖老碳效应空间分布情况。研究表明:在空间上,青海湖DIC和DOC的~(14)C的老碳各条河流分布极不均匀,南边的老碳效应明显比北边小,河流的老碳明显比湖水偏老,引起青海湖沉积物老碳效应的原因极有可能是由于北边主要河流将流域内的老碳输入湖区引起,并非由于湖水和大气的交换不畅引起的碳库效应。在时间尺度上,碳酸盐~(14)C的老碳平均值比有机碳的~(14)C老碳平均值偏老。由于入湖物质的变化,在全新世前,有机碳和碳酸盐的老碳比全新世后偏老。     

~(14)C在全球变化研究中的意义

系统地总结和对比了不同因素对~14C计年的影响及误差校正方法，认为合碳样品的~14C／12C初始比，不仅对~14C计年精度影响极大，而且比值本身对环境变化研究也具有极其重要的意义．年龄校正需要对样品形成的地质地球化学过程进行详细的研究。核实验形成大量的~14C（“弹-14）可以示踪碳在大气、海洋以及陆地生态系统三大碳储库之间的交换通量和滞留时间，“弹-14”在大气、海洋和土壤中的分布可以解决洋流的变化、大气与海洋的相互作用、温室气体CO2的源和汇等许多与气候变化密切相关的问题。     

北极陆地生态系统的碳循环与全球温暖化

根据最新研究资料，综述并分析了全球温暖化与北极陆地生态系统碳循环的关系，指出近代全球大气ＣＯ２和ＣＨ４浓度显著增加，并呈现日益加剧的趋势；这些温室气体的浓度上升与全球温暖化密切相关，自本世纪７０年代开始，北极地区的夏季温度显著上升．通过分析北极陆地生态系统的碳循环及其基本特征，发现北极陆地生态系统是一个巨大的土壤碳库，占全球土壤碳库总量的２３７％—３２３％；虽然该系统目前起着大气ＣＯ２汇的作用，但大气ＣＯ２浓度增加导致的气温上升将对北极土壤碳库和ＣＯ２的源汇功能产生深刻影响．     

稳定同位素技术在湿地碳循环研究中的应用

稳定性同位素技术因其准确、灵敏和安全等特点而被广泛应用于生态学研究的诸多领域。稳定同位素技术在生物地球化学循环过程中存在独特的稳定同位素化学效应,近年来稳定同位素技术又被大量用于陆地生态系统碳循环机理方面的研究。湿地生态系统在全球碳循环中起着重要作用,其碳源和碳汇功能近来成为全球气候变化研究关注的重点问题。因此,碳的稳定同位素(13C)示踪技术适合研究从年到百年尺度的湿地碳循环过程。文章主要从湿地植被光合作用、土壤有机物质的沉积、溯源和可溶性无机碳的输入以及湿地中二氧化碳、甲烷排放等方面,重点综述稳定同位素技术在湿地生态系统碳循环中的应用。     

农田土壤自养微生物碳同化潜力及其功能基因数量、关键酶活性分析

研究农田土壤自养微生物碳同化潜力,对全面认识农田生态系统碳吸收和碳储存有着重要意义.选取6种典型农田土壤,通过14C连续标记示踪技术结合密闭系统模拟培养,量化了土壤自养微生物碳同化潜力及其向土壤活性碳库组分转化,同时结合分子生物学技术及酶学分析方法,探讨了不同土壤自养微生物细菌固碳功能基因(cbbL)丰度及关键酶(RubisCO)活性.结果表明,土壤自养微生物具有可观的CO2同化潜力,在本实验条件下,全球每年表层(0~20 cm)土壤通过自养微生物的同化作用可固定的碳为0.57~7.3 Pg.供试土壤的14C土壤有机碳(14C-SOC)含量范围为10.63~133.81 mg·kg-1,而14C可溶性有机碳(14C-DOC)、14C微生物生物量碳(14C-MBC)含量范围分别为0.96~8.10 mg·kg-1、1.70~49.16 mg·kg-1.土壤可溶解性有机碳(DOC)、微生物量碳(MBC)和SOC的更新率分别为5.07%~14.3%、2.51%~13.12%和0.09%~0.64%.土壤细菌cbbL丰度范围为2.40×107~1.9×108copies·g-1,且RubisCO酶活性(CO2/soil)范围为34.06~71.86 nmol·(g·min)-1.相关分析表明,土壤14C-SOC与14C-MBC及RubisCO酶活性均呈极显著正相关关系(P<0.01).说明土壤对大气CO2的同化作用主要是由自养微生物参与的同化过程,且较高的RubisCO酶活性意味着较高的自养微生物CO2同化潜力.     

稳定碳同位素示踪农林生态转换系统中土壤有机质的含量变化

为了观察生态系统的转变对土壤有机质的影响,在贵州茂兰喀斯特原始森林保护区内农林生态系统发生转变的地域,分析了土壤有机质含量和土壤有机质的δ¹³C值森林点土壤有机碳含量普遍较高(1.81%～16.00%),而农田点土壤有机碳含量在0.43%～2.22%之间,表明毁林造田加速了土壤有机质的降解,使土壤有机质总量减少;利用C₃植物与C₄植物δ¹³C值的显著差异,对比森林点与农田点的δ¹³C值(森林点:-23.86‰～-27.12‰;农田点:-19.66‰～-23.26‰),计算表明,毁林造田同时也降低了土壤有机质中活性大的组分的比例,使土壤肥力下降.     

陆地生态系统呼吸温度敏感性及影响因素研究

陆地生态系统是全球第二大碳库,生态系统呼吸的任何细微变化都会在很大程度上影响着全球碳循环,改变大气中CO2浓度,而气候变化(如气候变暖)反过来会影响生态系统呼吸,从而增强温室效应.呼吸对温度的敏感性系数(Q10)是定量气候-碳循环反馈的一个关键参数,其相关研究仍存在较大的不确定性.本文探究了Q10的影响因素、时空变异性及机理解释,阐述了表观Q10和内在Q10的机理差异,指出内在Q10是有机物分解对温度的敏感性,更能反映生态系统碳循环对气候变化的本质反馈.     

外源新碳对红壤团聚体及有机碳分布和稳定性的影响

以中国科学院长期定位试验站的红壤为研究对象,通过室内模拟实验,利用δ~(13)C示踪方法,将稳定同位素碳(δ13C)标记的水稻秸秆添加入红壤,研究水稻秸秆添加对红壤水稳性团聚体分布及稳定性的影响,探索水稻秸秆腐解过程中有机碳在不同粒级团聚体中的动态变化以及分布规律.研究结果表明:未添加水稻秸秆的红壤(对照组),微团聚体(250μm)占主体,2000μm粒级水稳性团聚体含量最少.与对照相比,添加水稻秸秆后(试验组)促进了2000μm粒级水稳性团聚体的团聚.不同培养时期,2000μm水稳性团聚体增加了108.3%~270.3%,促使大团聚体占主体,显著提高了红壤水稳性团聚体的平均重量直径(MWD)、几何平均直径(GMD)、R0.25值,降低了分形维数(D)值,土壤结构明显得到改善.各粒级团聚体有机碳含量也显著得到提高,2000μm团聚体有机碳含量比对照组增加了14.7%~41.5%.土壤有机碳在53μm粒级团聚体中分布随着粒级的增大而增大,即2000μm2000~250μm250~53μm.不同粒级团聚体δ13C值动态变化显著,有机碳的周转速率增大.外源新碳前期主要分配在2000μm、250~53μm粒级团聚体中,并促进了原有机碳的分解,后期主要分配在微团聚体中.红壤大团聚体有机碳含量与团聚体稳定性呈极显著的相关关系(p0.01).     

2011年春季日本福岛核泄漏污染输送:贵阳131I和137Cs观测示踪分析

2011年3月11日,日本本州9.0级地震引发了福岛核电站核泄漏,以及由此引起的131I和137Cs在全球大气环流传输已引起了重视.理论上也对这种输送路径进行了研究.本文报道2011年3月17日—4月28日在贵阳观风山对气溶胶中天然核素(210Pb、7Be)和人为核素(131I、137Cs)近地面空气浓度逐周采样的系统对比观测,并结合该时段贵阳离地面500m高度逐周315h的气团后向轨迹分析.结果表明:福岛核泄漏污染物通过两条显著的途径输送到贵阳地区.第一条是首波核污染通过全球大气环流传输,由西向东,几乎环绕地球一周,历经约10d至两周,最终在3月24日—31日从我国的西北地区入侵抵至贵阳;第二条途径则是福岛地区上空的核污染气团受东北天气系统的挤压南移并在低纬度地区再次先后受到东北和东南气流的影响,于4月7日—14日抵达贵阳.核污染的第一条输送路径是全球尺度,第二条是东亚区域尺度.     

气相中乙酸乙酯光解的光子效率:波长和催化剂的影响

采用4种不同波长的准分子光源(Xe Cl*、Kr Cl*、Xe Br*和Kr Br*)降解气相的乙酸乙酯.对比了外加3种负载型光催化剂(有机膜负载Ti O2、有机膜负载石墨烯和纱网负载Ti O2)条件下乙酸乙酯的去除率,考察了光源类型、辐射功率和气体初始浓度对去除率的影响.同时,测定了不同光源的辐射光谱和辐射功率,计算了不同反应条件下的光子效率.结果表明,乙酸乙酯去除率按Kr Br*Kr Cl*Xe Cl*Xe Br*依次降低,而Xe Cl*和Kr Br*光源降解乙酸乙酯气体可以得到较高的光子效率;有机膜负载Ti O2比不加催化剂时乙酸乙酯去除率和光子效率都有所提高,但提高幅度不大.气体流速和乙酸乙酯初始浓度升高,光子效率升高.采用Kr Br*准分子灯直接光解乙酸乙酯,实验条件为:辐射功率0.76 W,乙酸乙酯初始浓度946mg·m-3,气体流速600 m L·min-1,光子效率为5.63%.     

北京东郊污灌区表层土壤微量元素的小尺度空间结构特征

岩溶山区表土中＾７Ｂｅ、＾１３７Ｃｓ、＾２２６Ｒａ和＾２２８Ｒａ地球化学相分配的实验研究表明，４种核素绝大部分存在于Ｆｅ－Ｍｎ氧化物，有机质及残渣相中。它们在表土的迁移过程中具微粒迁移性，能较好地随土粒般运，可作为土粒侵蚀或沉积的示踪剂。     

210Pb和137Cs计年在尼罗河三角洲的应用现状与适用性分析

本文详细梳理了210Pb和137 Cs计年法在尼罗河三角洲泻湖沉积年代学研究的历史过程以及遇到的困境,并结合笔者近期研究结果,进一步论证了该手段在近百年湖泊沉积速率测定和沉积过程研究等方面仍具有较高适用性。同时,笔者从钻孔采样位置、岩性状况、采样间距、计算模式等四个方面提出了在实际应用210 Pb和137 Cs计年中应注意的细节,以期为今后该手段应用于湖泊环境污染年代测定研究取得理想效果提供一定理论帮助。     

基于210Pb和137Cs计年法的黄河下游湿地沉积速率研究初探

本文利用²¹⁰Pb和¹³⁷Cs计年方法分析探讨黄河下游湿地沉积速率演化与上游水沙变化的响应关系。结果表明，²¹⁰Pb比活度大致指数衰减趋势以及¹³⁷Cs蓄积峰的鉴出，表明放射性核素手段在黄河下游湿地的沉积学研究具有一定可行性。基于²¹⁰Pb的CIC模式和CRS模式得出的沉积速率分别为1.68 cm/a和0.67~2.76 cm/a；基于¹³⁷Cs剖面的1963年和1986年两个蓄积峰，计算自下而上沉积速率分别为2.67 cm/a、1.08 cm/a和1.21 cm/a。研究发现，近几十年黄河下游湿地沉积速率呈逐渐减小趋势，这与黄河流域气候变化、上游流域建坝、水土保持和下游水资源利用存在密切关系。此外，水库调度方式也在一定程度上影响下游沉积速率，虽然下游淤积量不变，但洪峰的"削平"导致泥沙难以淤积于湿地。     

西藏羊卓雍错沉积物沉积速率的测定

利用~(210)Pb和~(137)Cs测定了西藏羊卓雍错湖泊沉积物的沉积速率。结果表明,羊卓雍错湖心和北部湖区沉积柱中的~(137)Cs都只有一个蓄积峰。假定对应的时标为1963年,据此得出的沉积物累积率分别为0. 014 5 g/(cm~2·a)和0. 025 2g/(cm~2·a),对应的年均沉积速率分别为0. 041 cm/a和0. 068 cm/a;而~(210)Pb的结果显示,羊卓雍错湖心和北部湖区的沉积物累积率分别为0. 014 6 g/(cm~2·a)和0. 014 7 g/(cm~2·a),对应的年均沉积速率分别为0. 040 cm/a和0. 041 cm/a。~(210)Pb和~(137)Cs的定年结果在北部湖区的定年结果差别较大,很可能是由于湖水在北部湖区的渗漏,导致沉积物中Cs的纵向迁移造成的。     

Hg2+，Ni2+和Cu2+对嗜热四膜虫的急性及联合毒性效应

采用混合毒性指数法,研究了重金属离子Hg2 ,Ni2 和Cu2 对嗜热四膜虫(Tetrahymena thermophila)BF5的急性及联合毒性效应.急性毒性效应研究表明:Hg2 ,Ni2 和Cu2 对嗜热四膜虫的毒性大小为Hg2 >Ni2 >Cu2 ,且3种重金属离子的,IC50值随时间的延长而变小.联合毒性效应研究表明:Hg2 与Cu2 ,Hg2 与Ni2 ,以及Hg2 ,Ni2 和Cu2 三者共存.在毒性比为1:1时,表现为先相加后协同作用;Hg2 与Cu2 在浓度比为1:1时,表现为先拮抗后相加作用;Hg2 与Ni2 在浓度比为1:1时,表现为先拮抗后独立作用;Ni2 与Cu2 在毒性比为1:1时,表现为协同作用.在浓度比为1:I时表现为相加作用;Hg2 ,Ni2 和Cu2 三者共存,在浓度比为1:1时,表现为拮抗作用.     

3H和99Tc在黄土中的迁移特性比较

³H和⁹⁹Tc是低中放废物处置中2个重要的核素,在处置场的安全评价中十分重要.由于介质对³H和⁹⁹Tc的吸附较弱,常忽略其滞留性,并用³H标定地下水的流速.野外实验表明:在包气带中,黄土对⁹⁹Tc的吸附大于³H;在含水层中,黄土对³H迁移的影响大于⁹⁹Tc.本文根据实验数据,采用非平衡吸附模式NESOR程序分别模拟了³H和⁹⁹Tc在黄土包气带和含水层中的迁移过程.模拟结果表明:⁹⁹Tc在黄土包气带中的分配系数范围为0.05～0.055mL/g;³H在黄土含水层中分配系数为0.116mL/g,该参数是黄土对³H和⁹⁹Tc综合影响的结果,其滞留机理尚待研究.     

复合污染对Pb2+在固定床系统中的动态吸附过程影响及机制

针对复合污染体系对污染物处理效果的影响问题,以限氧裂解法制备的污泥基生物炭（SSB）为吸附剂,探索其在不同污染体系下的吸附性能变化.基于污泥基生物炭构建固定床系统,研究连续流条件下复合污染体系（Zn2+、NH₄+、H₂PO₄-）对Pb2+在固定床动态吸附行为的影响,对比不同体系下系统运行参数的变化.结果表明:①不同复合体系均对SSB的Pb2+吸附效果产生抑制作用,其影响大小为NH₄+ > Zn2+ > H₂PO₄-.而三元/四元复合污染体系中,H₂PO₄-的加入会减弱复杂体系对Pb2+的吸附抑制作用.②固定床系统中,不同复合体系对吸附穿透曲线参数的影响顺序为Pb2+-Zn2+-NH₄+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-NH₄+ > Pb2+-NH₄+-H₂PO₄-.③固定床系统动态吸附量（q_d）与传质区长度（H）的变化分析均显示,复合污染体系会降低固定床吸附性能.④数据拟合结果表明,相比于Yoon-Nelson模型,Thomas模型能更好地描述Pb2+在复合体系中的动态吸附过程,但复合污染会限制动态吸附模型的应用,导致模型预测不准确.研究显示,复合污染体系会显著影响吸附剂在连续流状态下的吸附性能,有选择地处理特定污染物可以减少复合污染体系对净化效果的干扰.      

液/固体系Cu2+、Zn2+、Mn2+在硅藻土表面的吸附行为与特性

为了深入了解液/固体系Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)在硅藻土表面的吸附行为与特性,为硅藻土在含重金属离子废水处理上的应用提供充分的理论依据,采用静态吸附试验对Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)在硅藻土表面的吸附条件、性能、行为与特性进行了系统的研究.结果表明,硅藻土投加量和离子初始浓度对硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的影响均可归结为液/固比(液相离子与硅藻土的质量比)的影响,过高或过低的液固比均不利于吸附,硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)所需的最佳液/固比分别为0.025、0.100和0.100.溶液初始pH值对硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的影响主要与溶液初始pH值与硅藻土等电点(2.0)之间的距离有关,接近或低于硅藻土等电点都不利于吸附,过高的pH值会使Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)发生沉淀,也不利于吸附,硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)所需的最适溶液初始pH值区间分别为4.0~6.0、4.0~7.0和4.0~7.0.溶液温度对硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的液膜扩散、颗粒扩散和吸附反应3个过程的影响不一致,导致对吸附量的影响无明显规律.硅藻土对Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的吸附分别符合Langmuir、Tenkin、Freundlish等温吸附模型,以物理吸附为主,吸附反应容易进行,在40 min达到平衡,吸附容量(25℃时)理论值分别为4.335、23.031、3.844 mg·g~(-1).吸附是自发的、吸热的、无序性增加,符合二级动力学模型.吸附速率的控制步骤为发生在孔道内部的吸附反应.