黄河三角洲潮滩湿地系统二甲基硫排放通量的时空变化

为了探讨黄河三角洲潮滩湿地系统二甲基硫(dimethylsulfide,DMS)排放的时空变化和主要影响因子,利用静态箱法监测了黄河三角洲高潮滩、中潮滩和低潮滩DMS通量和环境因子的年际变化.结果表明,从全年来看,黄河三角洲潮滩湿地系统是DMS的释放源,高潮滩、中潮滩和低潮滩释放DMS的通量范围依次为0.043~0.59μg·m~(-2)·h~(-1)、0.18~1.90μg·m~(-2)·h~(-1)和0.88~5.80μg·m~(-2)·h~(-1),均值依次为0.33μg·m~(-2)·h~(-1)、0.95μg·m~(-2)·h~(-1)和2.18μg·m~(-2)·h~(-1).黄河三角洲潮滩湿地DMS的释放通量具有明显的时空变化,其排放主要集中在植物生长季.潮滩湿地间DMS的排放通量差异显著(p0.05),表现为低潮滩中潮滩高潮滩,这种时空变化可能与季节、植被、环境因子、土壤基质等的空间变化有关.DMS的排放受到多种因素的影响,在高潮滩,0 cm地温对DMS排放通量影响显著;在低潮滩,0~5 cm土壤体积含水量对DMS排放通量影响显著,而在中潮滩则没有发现显著的影响因子.该研究成果可以为进一步研究黄河三角洲湿地硫循环及其对大气环境的影响提供基础数据.     

模拟Fe (III)和盐水输入对闽江河口潮汐湿地沉积物及间隙水Fe和S含量和形态的影响

河口潮汐湿地沉积物电子受体和盐度的变化将对间隙水、沉积物的地球化学参数及有机碳厌氧矿化途径产生重要影响.本研究于闽江河口塔礁洲淡水野慈姑(Sagittaria trifolia L.)湿地原位施加人造海水及Fe(III)溶液,模拟研究了盐水入侵及径流Fe(III)浓度增强对河口潮汐湿地沉积物、间隙水的地球化学参数(溶解性CH4、DOC、DOC∶DON、Fe2+和ΔSO2-4)和沉积物各形态固相铁(非硫Fe(II)、无定形Fe(III)、晶质Fe(III)、Fe S和Fe S2)含量的影响.结果表明,模拟盐水入侵及径流Fe(III)浓度增强均可降低间隙水溶解性CH4和DOC浓度,径流Fe(III)浓度增强增加了非硫Fe(II)和晶质Fe(III)含量,盐水入侵可减小间隙水ΔSO2-4含量.间隙水ΔSO2-4与DOC、DOC∶DON、溶解性CH4及Fe2+浓度相关.模拟盐水入侵及径流Fe(III)浓度增强可分别促进硫酸盐异化还原和铁异化还原速率,同时减小间隙水CH4浓度,改变河口潮汐湿地土壤有机质厌氧矿化优势途径.     

典型富氧化铁土壤基质中铁异化还原的特性

选取华南地区常见的富铁土壤:砖红壤作为研究对象,采用序批实验,破坏性取样系统,研究了葡萄糖、乙酸钠和淀粉分别作电子供体时,砖红壤中Fe(Ⅲ)的异化还原特性及促进剂蒽醌二磺酸钠(AQS)和温度的影响.结果表明,砖红壤在葡萄糖、乙酸钠和淀粉厌氧体系中,均可以通过铁异化还原反应产生较高浓度的亚铁,同时伴随体系中有机物(COD)减少,但是相同有机碳(COD)和砖红壤含量情况下,亚铁产生量在3个系统间具有显著差异,淀粉体系最高,为479.28 mg·L~(-1),乙酸钠体系最低,只有(369.50±13.00)mg·L~(-1);典型的铁异化还原促进剂蒽醌二磺酸钠(AQS)对淀粉体系中砖红壤异化还原过程具有明显的促进效果,除了可以促使更多三价铁还原为亚铁外,也可以提高铁异化还原的速率,并且较高浓度促进剂效果更好,投加与砖红壤质量比1∶20000的AQS情况下,亚铁产量最高可达1101.36 mg·L~(-1);温度对砖红壤铁异化还原速率也具有明显影响,25℃和30℃差别较小,但温度降到20℃之后反应明显缓慢.     

互花米草入侵对胶州湾潮滩湿地硫素时空分布的影响

选择胶州湾互花米草潮滩(入侵前为光滩)和光滩为研究对象,研究了互花米草入侵下胶州湾潮滩湿地土壤总硫(Total sulfur, TS)、有效硫(Available sulfur, AS)及互花米草各器官TS含量的时空分布特征及其影响因素.结果表明,互花米草入侵后湿地0～60 cm土壤TS((1.53±0.24) g·kg~(-1)))和AS((0.75±0.04) g·kg~(-1))的平均含量明显高于入侵前光滩湿地TS((1.13±0.09) g·kg~(-1))和AS((0.53±0.02) g·kg~(-1))的平均含量(n=54,p0.05),增幅分别为35.40%和41.51%.其中,互花米草入侵后湿地30～50 cm土层TS含量和20～60 cm土层AS含量较入侵前的光滩湿地大幅增加(n=9,p0.05).与光滩相比,6、10、12月互花米草潮滩土壤TS含量增幅分别为14.53%、67.86%、22.52%,AS含量增幅分别为48.72%、39.06%、50.98%.逐步线性回归分析结果表明,互花米草入侵后导致土壤EC、有机质的改变是影响其土壤AS含量分布的关键因素.互花米草TS含量均值为(2.73±0.39) g·kg~(-1),6月植物TS含量与10月、12月植物TS含量之间均存在显著性差异(n=9,p0.05),硫(S)累积量最高值出现在10月,同种器官内6月根、茎、叶的硫累积系数(Accumulation Factor of sulfur, AF_S)均高于10月、12月.研究表明,互花米草入侵总体增加了土壤硫库储量,提高了湿地土壤AS的供给能力,但增加了其时空变异性,AS在不同季节差异较大.     

崇明东滩湿地土壤硝酸盐异化还原成铵过程及其影响因素

以崇明东滩湿地为研究对象,采用同位素示踪结合泥浆实验,研究了从低潮滩向高潮滩变化的土壤硝酸盐异化还原成铵过程(DNRA)及其影响因素.结果表明,土壤硝酸盐异化还原成铵的潜在速率为0.17～0.71 nmol·g~(-1)·h~(-1),表现为低潮滩位较高、高潮滩位较低的空间变化特征.相关性分析表明,酸盐异化还原成铵潜在速率与氧化还原电位、可溶性有机碳、硝酸盐和硫化物呈显著相关性.此外,nrfA基因丰度与硝酸盐异化还原成铵潜在速率呈显著相关性.逐步回归分析发现,可溶有机碳和总有机碳是影响硝酸盐异化还原成铵潜在速率和nrfA基因丰度的关键性环境因子,分别贡献了总变异的78.8%和50.3%.通过估算得出,东滩湿地硝酸盐异化还原成铵过程将硝酸盐转化成铵盐的潜力为2.5～10.4 t·km~(-2)·a~(-1),贡献了长江口每年无机氮输入量的0.68%～2.85%,因此,硝酸盐异化还原成铵过程在控制河口湿地氮赋存方面具有着重要的作用.河口潮汐作用导致的湿地环境特征与有机质和硝酸盐含量的变化影响着硝酸盐异化还原成铵过程,进而对河口湿地生态系统中氮动态产生较大的影响.     

驯化污泥厌氧还原脱氯促进2,4,6-三氯酚矿化及胞外呼吸脱氯途径

厌氧条件下,以乳酸钠为电子供体,2,4,6-三氯酚为电子受体对活性污泥进行驯化,考察了驯化污泥厌氧脱氯的代谢特性.结果发现,污泥可对2,4,6-三氯酚进行高效脱氯,乳酸钠、2,4,6-三氯酚初始浓度为20 mmol·L-1、40~80μmol·L-1时,9~24 h内可实现2,4,6-三氯酚100%初始性降解.中间产物有2,4-二氯酚,但检出浓度较低(4.22μmol·L-1),4-氯酚和苯酚为主要产物.驯化污泥以脱邻位氯(2,4,6-三氯酚,2,4-二氯酚)降解菌为优势种群,对4-氯酚和苯酚的进一步转化有限.厌氧代谢残留物经好氧污泥处理后,4-氯酚(初始浓度33μmol·L-1)2 h实现100%去除.驯化污泥可快速将Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),并具有较强的腐殖质(AQDS)还原能力,说明驯化污泥中富集了异化铁还原菌.电子介体[Fe(Ⅲ)和AQDS]明显地加速了脱氯速率,在电子介体的介导作用下,污泥可同步进行胞外呼吸脱氯.     

淹水厌氧条件下腐殖酸对红壤中铁异化还原过程的影响

采用室内培养实验,观测淹水厌氧条件下分别添加及共同添加葡萄糖和不同制备来源的腐殖酸,对红壤中铁的异化还原作用的影响.结果表明,红壤单独培养条件下,Fe(Ⅱ)浓度培养前后没有发生变化.添加葡萄糖促进了铁的异化还原,培养至12 d其Fe(Ⅱ)浓度为培养前的25倍.腐殖酸不能作为电子供体促进铁的异化还原,单独添加时红壤中Fe(Ⅱ)浓度没有发生变化,而同时添加葡萄糖情况下,培养前期促进而后期减弱铁的异化还原,其Fe(Ⅱ)浓度增幅仅为单独添加葡萄糖处理的35%.腐殖酸的浓度对红壤中铁的异化还原作用有影响,浓度为2.00 g/kg时培养前期促进而后期减弱铁的异化还原,低浓度时（0.20和0.02 g/kg）影响很小.不同制备来源的腐殖酸对红壤中铁异化还原过程的影响不同.培养前期,从山西大同风化煤(HAs)、河南巩县褐煤(HAh)和云南昆明滇池底泥(HAk)中提取的腐殖酸都促进了红壤中铁的异化还原;培养后期,HAk依然发挥促进作用,其Fe(Ⅱ)浓度始终高于G处理,而添加HAs和HAh的处理培养至7 d Fe(Ⅱ)仅为单独添加葡萄糖处理的14%和25%,减弱了铁的异化还原.     

微生物异化Fe(Ⅲ)还原及其作用机制研究

微生物异化Fe(Ⅲ)还原是一个重要的生物及地球化学过程.文章围绕异化Fe(Ⅲ)还原细菌系统介绍了其代谢机理,对微生物异化Fe(Ⅲ)还原在地球化学中元素迁移和有机污染治理等环境修复方面的作用进行评述和展望.     

菌株Enterococcus sp. ZQ21异化还原Fe(Ⅲ)及产氢性质分析

一些发酵型异化铁还原细菌同时具有异化铁还原与产氢的能力,该类细菌在环境污染修复的同时能够解决能源问题,具有广阔应用前景。本文以海洋沉积物中异化铁还原细菌Enterococcus sp. ZQ21为研究对象,设置不同形态Fe(Ⅲ),分析菌株ZQ21异化铁还原与产氢性质。结果表明,当氢氧化铁和柠檬酸铁为电子受体时,菌株ZQ21以柠檬酸铁为电子受体时Fe(Ⅲ)还原效率较高,其酶活性分别为3.66 U和4.40 U。同时,菌株ZQ21在异化铁还原培养体系中具有产氢能力,以柠檬酸铁和氢氧化铁为电子受体进行厌氧发酵培养时,体系累积产氢量分别为(1395.30 ± 4.79）mL/L和（174.30 ± 3.23）mL/L,均显著高于对照组[(23.20 ± 2.09) mL/L]。通过液相发酵产物分析,在柠檬酸铁和氢氧化铁不同形态Fe(Ⅲ)培养条件下,菌株ZQ21分别表现出乙醇型发酵和丁酸型发酵产氢代谢类型。菌株Enterococcus sp. ZQ21具有异化铁还原和产氢能力,进一步拓宽发酵型异化铁还原细菌种质资源。     

硫酸盐还原菌介导的吸附态砷的迁移转化

自然界中砷(As)主要被吸附在铁氧矿物上,吸附态砷从铁氧矿物释放至水体是水中砷污染的主要来源.在此过程中,微生物起着至关重要的作用.本研究的目的是探究加入硫酸盐还原菌Desulfovibrio vulgaris DP4对吸附态砷迁移转化的影响.结果表明,0 h两体系砷释放量均为0μmol·L~(-1).与对照组相比,前84 h DP4促进了吸附态五价砷[As(Ⅴ)]的脱附,在13 h砷的释放量达到最大值12.6μmol·L~(-1),占初始总吸附量(16μmol·L~(-1))的79%,是对照组(1.5μmol·L~(-1))的8.4倍.而在84 h之后,DP4体系的砷浓度低于非生物对照组,表明溶解态砷被再次固定.此过程中,砷的释放量与氧化还原电位(Eh)显著相关(P=0.001).XRD结果表明,在DP4作用下针铁矿的结晶度降低了50%,且结晶度越低,吸附能力越强,这可能是后期砷被再次固定的原因之一.同时SEM-EDS表明DP4使得针铁矿发生团聚,部分被转化为硫铁矿.As的XANES结果表明固相中没有硫化砷生成,这进一步证明固相中生成的主要是硫铁矿,它对砷的再吸附导致了后期DP4体系中溶解态砷的浓度低于非生物对照组.此外,在固相中检测出了19%的As(Ⅲ),而液相中并未检测出溶解态的As(Ⅲ),据此推测硫酸盐还原菌原位还原了吸附态As(Ⅴ).     

纤铁矿微生物异化还原过程的动力学特征及其影响因素

基于脱色希瓦氏菌(Shewanella decolorationis S12)和纤铁矿相互作用的现象,探讨了电子供体、纤铁矿浓度及氧化还原中介体2-磺酸钠蒽醌(AQS)对其相互作用的影响.结果表明,AQS的加入使纤铁矿的微生物还原程度得到加强.反应末期,乳酸钠浓度为20mmol.L-1时,在添加AQS的10.0mmol.L-1的纤铁矿体系中,被还原解离出的Fe(Ⅱ)浓度是无AQS体系中的180.2%.纤铁矿的归一化还原速率表明,当电子供体浓度一定时,随着纤铁矿浓度的增加,纤铁矿的还原酶促反应显著减弱.米氏拟合方程表明,以不同浓度的纤铁矿为底物时,S12菌-纤铁矿相互作用过程的拟合校正R2系数分别为0.8285(添加AQS)和0.9348(未添加AQS),电子转移载体的存在及底物类型的不同均对底物饱和时的反应速度(Vmax)和米氏常数(Km)值均有一定程度的影响.在微生物还原纤铁矿过程中,氧化还原中介体AQS使得其还原程度加剧,用于ATP合成所需能量ΔE值也随之升高,S12菌和纤铁矿的还原反应达到平衡时,Gibbs自由能变化(ΔGr)达最大值.     

异化Mn(IV)还原耦合降解卡马西平及双氯芬酸

本文以卡马西平（CBZ）和双氯芬酸（DCF）2种代表性有机药物作为目标污染物,嘉陵江沉积物中提取的微生物作为菌源,利用锰矿物为填料的厌氧生物滤柱探究了异化锰还原过程对CBZ和DCF的处理效果.同时研究了外加有机碳源（乙酸钠）和MnO₂对异化锰还原去除CBZ和DCF过程的影响.结果表明,在无外加乙酸钠和MnO₂时,厌氧生物滤柱对10μg/L的CBZ和DCF能分别实现25.23%和32.44%的去除.其中异化锰还原贡献的去除率分别为2.81%和14.87%,而外加0.5g/L乙酸钠和25g MnO₂均能提高异化锰还原过程中对CBZ的处理效果（分别提高6.35%和4.63%）,但对DCF的去除无显著影响.本试验可为难降解有机药物的降解提供新的思路.     

蒽醌类有机质对针铁矿异化还原解离特征影响

基于希瓦氏金属还原菌(Shewanella decolorationis S12)和针铁矿相互作用,讨论了蒽醌类有机质(AQS)对该针铁矿异化还原过程的调控机制.结果表明:AQS作为电子运移载体,使得还原解离态铁总量(Fetot)和可溶态铁含量(Fedis)均快速增加;不同含量的AQS加入前后,针铁矿还原平均速率得到显著上升,速率比在2.4~4.0之间,且该比值和AQS含量呈显著的线性关系,可决系数为0.9947.Fedis/Fetot比值随AQS含量升高而降低,当AQS含量由0.05 mmol·L-1增加至0.3 mmol·L-1时,Fedis/Fetot比值由0.935减小至0.705.Feads含量随AQS含量增加而增加,当体系中无AQS时,Feads含量维持在较低的水平(0.05 mmol·L-1).AQS参与下的铁异化还原过程实际上是由两个独立的子过程组成,即微生物呼吸作用驱动了AQS和还原态蒽二酚(AH2QS)的循环转变过程以及AH2QS进一步还原解离针铁矿的非生物过程.     

异化铁还原对土壤中重金属形态转化及其有效性影响

铁的微生物还原是以Fe(Ⅲ)为末端电子受体在厌氧条件下氧化有机物的产能过程,在生物地球化学循环中起着重要的作用.铁呼吸被认为是地球上最古老的微生物代谢形式,与水体、土壤及沉积物中物质循环息息相关.铁的微生物还原对土壤中重金属形态转化有显著影响,对修复重金属及放射性核素污染的场地有着重要意义.本文综合评述了近年来铁微生物还原研究进展,从生态安全和可持续发展角度,探讨了异化铁还原对重金属的形态改变及重金属污染土壤修复的潜在价值,并对其应用前景进行客观分析.异化铁还原对重金属形态转化的影响机制,可初步归纳为异化铁还原对重金属的氧化还原作用、对重金属的甲基化作用、对重金属的固定作用,其作用机制包含生物过程和化学作用的相互穿插,值得进一步深入研究.     

微生物异化还原针铁矿过程中4-硝基苯乙酮降解动力学特征及机理初探

以硝基类有机污染物为研究对象,探讨了在多相界面(矿物相/生物相)反应体系及纯生物相反应体系中4-硝基苯乙酮微生物还原动力学特征,同时对"针铁矿-微生物-4-硝基苯乙酮"相互作用机制进行了初步阐明.结果表明,2-磺酸钠蒽醌(AQS)对4-硝基苯乙酮微生物还原降解速率有显著的促进作用;不同反应体系中还原降解产物4-氨基苯乙酮含量(μmol·L-1)的对数值和反应时间(h)之间均呈典型的动力学一级增长模式(ExpGro1 Mode),ExpGro1模型拟合的校正R2系数(R2adj)在0.9699～0.9894之间.针铁矿介导下的多相界面反应体系中,4-硝基苯乙酮微生物还原过程可分为耦合的两个子过程,即针铁矿的微生物还原解离过程和吸附态Fe(Ⅱ)调控下的非生物还原过程.不同浓度的AQS以及反应体系中针铁矿的介入,导致4-硝基苯乙酮微生物还原反应所需"活化时间"存在一定程度的差异.研究进一步证实,针铁矿还原解离过程生成的吸附态活性Fe("Ι)在4-硝基苯乙酮微生物还原过程中起到了至关重要的作用.     

锰矿石人工湿地中去除双氯芬酸的机理研究

以双氯芬酸为目标有机药物污染物,探究其在以锰矿石为填料并接种了异化金属还原菌（Geobactermetallireducens,简称GS-15细菌）的垂直流人工湿地中的去除过程.结果表明,双氯芬酸在锰矿石人工湿地中的平均去除率最高为23.56%.采用XRD和XRF对反应前后的锰矿石进行物相和元素相对含量分析,得出锰（Mn）是参与降解双氯芬酸的关键响应元素.GS-15细菌利用锰矿石发生异化还原对双氯芬酸的氧化降解是锰矿石人工湿地对双氯芬酸的主要去除途径.此外,利用液质联用技术（LC-MS/MS）对降解产物进行鉴定,发现双氯芬酸被降解生成了5-羟基双氯芬酸、双氯芬酸-2,5-亚氨基琨和1,3-二氯苯三种降解产物,该研究成果对有机药物废水的深度处理提供新的方法和理论指导.     

微生物异化还原铁氧化物体系对硝基苯的降解作用

对地下环境中铁氧化物的生物异化还原作用及其降解硝基苯的特性和效果进行了实验研究.结果表明,铁还原菌对硝基苯具有一定的降解能力,100h后硝基苯降解率>68.5%.微生物异化还原铁氧化物过程对硝基苯具有较好的降解作用,当针铁矿浓度为0.3mg/L时,协同降解效果最好,硝基苯降解率为78.5%.微生物的生长与铁氧化物的还原及硝基苯的降解之间具有明显的相关性.     

微生物异化Fe（Ⅲ）还原在环境污染治理中的应用及其发展前景

微生物异化Fe（Ⅲ）还原是指以Fe（Ⅲ）为末端电子受体在无氧条件下氧化有机物的产能过程,而铁元素是地壳中丰度最高的元素之一,因此,异化Fe（Ⅲ）还原在生物地球化学循环中起着重要的作用。文章围绕异化Fe（Ⅲ）还原机制,综述了国内外有关异化Fe（Ⅲ）还原在有机污染物（尤其是难降解有机污染物）、营养物质（N,P）等环境污染治理中的研究现状及其发展趋势,并对其进行了评述和展望,以期为特定污染物在环境污染治理中的实际应用提供参考依据。     

Dissimilatory reduction of Fe~III (EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption

IntroductionThecombustionoffossilfuelsgeneratesSO2 andNOxpollutantswhichcauseairpollutionandacidrain .Existingfluegasdesulfurization(FGD)scrubbersinvolvelimestoneprocesses,whichareefficientforcontrollingSO2 emission ,butareincapableofremovingalmostwater i…