基于多源资料天津一次雾-霾过程的边界层特征

为探究雾-霾过程的边界层特征,选取天津市2019年12月7~10日一次严重的雾-霾典型过程,采用常规自动气象站资料、环境小时浓度资料、以及微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达等多种观测资料及WRF-Chem源追踪方法对此次污染过程进行综合分析. 结果表明,此次雾-霾过程可明显分为雾生成、雾与霾交替、霾、霾消散等4个阶段;雾-霾天气与大气温度层结密切相关,伴随着逆温生成,相对湿度和液态水含量最大增长速率分别达13.44%/h和0.013g/(m³·h),呈爆发性增长,相对湿度快速增至92%,微波辐射资料可较好预报雾的生成;雾与霾交替出现阶段雾天气改变了边界层结构,雾层内大气呈中性状态,相对有利于污染物在雾区内扩散,PM_2.5高浓度主要出现在边界层400m以下,雾顶持续逆温抑制了污染物向上层大气扩散,造成雾区内污染物浓度加重,地面PM_2.5质量浓度为135~223μg/m³,维持中度-重度污染;雾-霾天气与垂直风场有较好的对应关系,雾与霾交替出现阶段存在低风速和较大风速(西南风带来充沛水汽)两种有利于雾维持的情况,雾顶逆温层以上风速为6~12m/s,雾层内为1~2m/s,雾的存在不利于近地面空气质量的改善;此次雾-霾过程天津本地源排放贡献为36.1%,区域输送贡献为63.9%,整个过程表现出明显的区域输送特征.     

基于多源资料和数值模拟的雾对PM2.5影响研究

为探究雾-霾过程中雾对PM_2.5质量浓度的影响机制,选取2021年1月24～27日一次典型雾-霾过程,采用常规自动气象站、环境小时浓度、微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达、255m气象塔上梯度观测的气象、环境和湍流等多源数据资料及WRF-Chem过程分析数值模拟方法对此次污染过程进行综合分析.结果表明,此次雾相对湿度增加是由于辐射冷却和平流引起的,雾类型是辐射平流雾,其特征是水汽自上而下输送,雾过程雾顶高度250m,逆温层底高度为80～120m,雾顶高度>逆温层底高度;雾发生前由于相对湿度、垂直平流和湍流混合影响,地面及垂直方向PM_2.5质量浓度先增长再下降,总体有利于PM_2.5质量浓度扩散;雾成熟期根据逆温层底的高度,辐射-平流雾对PM_2.5影响分为两种,其中雾对高于逆温层底的PM_2.5为湿清除作用,而对低于逆温层底的PM_2.5为积聚作用;雾消散后霾阶段40m湍流动能增高至0.78m²/s²,并逐渐和...     

2018年春节期间京津冀地区污染过程分析

为了解2018年春节期间京津冀地区空气污染情况,利用近地面污染物浓度数据、激光雷达组网观测数据,结合WRF气象要素、颗粒物输送通量和HYSPLIT气团轨迹综合分析污染过程.结果表明,春节期间出现3次污染过程.春节前一次污染过程,各站点PM_2.5浓度均未超过200μg/m³;除夕夜,廊坊站点PM_2.5峰值浓度达到504μg/m³,是清洁天气的26倍;年初二~初五,各站点PM_2.5始终高于120μg/m³,且污染主要聚集在500m高度以下,北京地区存在高空传输,800m处最大输送通量达939μg/（m³·s）,此次重污染过程为一次典型的区域累积和传输过程.京津冀地区处于严格管控状态时,燃放烟花爆竹期间PM_2.5峰值浓度可达无燃放时PM_2.5峰值的3.2倍.为防止春节期间重污染现象的发生,需对静稳天气下燃放烟花炮竹采取预防对策.     

2016年冬季寿县一次边界层低空急流对污染物扩散的影响

利用安徽寿县地区2016年12月16~17日的观测资料与模拟资料,分析了一次夜间边界层低空急流对PM_2.5扩散的影响.此过程中,急流分布范围广,强度大,最大风速可达10~12m/s,而且风向随高度有明显转向,高低层风向差可达90°.急流发展过程中,急流轴基本位于200m以下,急流的最小风速高度出现在400~800m之间.通过分析可知,对于不同高度,急流对污染物扩散的影响存在明显差异.地面至急流轴范围内,PM_2.5总体减少.急流的出现使湍流混合明显增强,在湍流作用下污染物向上混合,使该层PM_2.5显著减少,净质量通量的峰值可达-103×10^-3μg/(m²·s).急流的水平输送可带来上风方较为清洁气团,同样减少了该层的PM_2.5浓度.但与湍流作用相比其影响较小,净质量通量仅为-2.9×10^-3μg/(m²·s).急流存在时,还会加强向下的垂直风速,在垂直输送作用下,上层污染物向下输送,增加了该层PM_2.5浓度,净质量通量约为11×10^-3μg/(m²·s).急流轴至风向转变高度之间,PM_2.5总体增加.这是由于湍流作用将低层高浓度污染物输送至该层,使PM_2.5浓度增加,净质量通量约为23.9×10^-3μg/(m²·s);水平输送作用使该层PM_2.5浓度略有增加,净质量通量约为2.3×10^-3μg/(m²·s);而垂直输送作用带来了高处较为清洁的气团,减少了PM_2.5浓度,净质量通量约为-6.6×10^-3μg/(m²·s).风向转变高度至LLJ最小风速高度之间,PM_2.5总体增加.湍流作用仍占主导,净质量通量约为17.8×10^-3μg/(m²·s);垂直输送作用稍有贡献,净质量通量约为1.4×10^-3μg/(m²·s);而水平输送起减少作用,净质量通量约为-3.7×10^-3μg/(m²·s).     

pH变化对不同粒径气溶胶活度系数的差异分析

气溶胶酸度对气溶胶的形成、气-固分配、沉降通量和营养输送等大气活动密切相关,该文在2015年3月-2016年2月利用ACSA-14对邯郸市PM_2.5与PM_2.5-10及其成分进行了连续一年的监测。研究表明,邯郸市的PM_2.5年均浓度为142.2μg/m³,高于PM_2.5-10的77.0μg/m³,PM_2.5在PM₁₀中的比例为64.9%。PM_2.5中硫酸根、硝酸根和可溶性有机物比例高于PM_2.5-10的,且年均值分别为15.5、17.5和9.8μg/m³。邯郸市PM_2.5和PM_2.5-10呈中度酸性,pH值分别为4.5和4.3,春季和冬季的酸性较强。PM_2.5中硝酸根的活度系数较低,硝酸根更易分配进入颗粒相。pH值的增大有助于硝酸根进入颗粒相,pH对硫酸根、硝酸根和铵根的活度系数影响...     

中国碳质气溶胶浓度时空分布的研究进展

通过对我国近年来碳质气溶胶相关研究成果进行整理,系统总结了我国碳质气溶胶时空分布及其气候效应.通过搜集已有离线观测数据,发现背景观测点PM_2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度分别小于5和1μg/m³,城市PM_2.5中OC浓度范围为3.78～30μg/m³(平均值为11.98μg/m³),EC浓度在0.69～10μg/m³范围内变化(平均值为3.93μg/m³),其中高值区主要分布在胡焕庸线(黑河-腾冲线)及其以北区域,如东北区域、汾渭平原区域、京津冀区域、兰州盆地和四川盆地.同时,PM_2.5中OC/EC比值和二次有机碳在总有机碳中占比(SOC/OC)随海拔具有相似的变化趋势.碳质气溶胶的气候效应也强烈依赖于在边界层内所处高度,其在边界层上层可通过辐射效应抑制边界层发展,而在近地面的碳质气溶胶对边界层的发展具有促进作用.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.     

基于模式过程分析技术天津地区PM2.5污染气象成因分析

基于WRF/Chem数值模式,通过过程分析技术和标记法源追踪技术解析水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送对天津地区地面PM_2.5质量浓度影响,研究2019年6月～2021年5月天津地区重污染天气成因.结果表明,基于上述方法可实现重污染天气气象成因定量描述,从水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送角度实现重污染天气成因数值归因分析.天津地区水平输送作用为-2.03μg·（m³·h）^-1、垂直平流为-2.24μg·（m³·h）^-1、垂直混合为-11.70μg·（m³·h）^-1、对流作用为-0.03μg·（m³·h）^-1和区域输送贡献36.23%, 2019年6月～2021年5月共出现16次重污染过程,除一次沙尘影响和一次烟花爆竹影响外,均可通过建立数值归因方法,以水平输送作用变化速指标（α）、对流作用变化速指标、垂直平流作用变化速指标（φ）和湍流混合作用变化速指标（β）以及...     

洛阳地区碳质组分季节特征及来源解析：棕碳的重要贡献

为探究洛阳地区碳质气溶胶尤其是棕碳的季节、污染特征及其来源解析,于2018～2019年的四季共采集到98个样品,并分析了碳质气溶胶浓度特征和光学特性.4个季节ρ[有机碳(OC)]和ρ[元素碳(EC)]介于(7.04±1.82)～(23.81±8.68)μg·m^-3和(2.96±1.4)～(13.41±7.91)μg·m^-3,呈现冬高夏低的季节变化趋势;与2015年相比,碳质组分的占比升高了8.33%～141.03%,二次有机气溶胶占比(SOC/OC)升高了0.77%～63.14%.碳质气溶胶光吸收截面(MAC)值与碳质组分的浓度呈现出不同的季节变化,秋季(7.67m²·g^-1)>冬季(5.65 m²·g^-1)>春季(5.13m²·g^-1)>夏季(3.84m²·g^-1),445 nm处的MAC值(3.84～7.67m²·g^...     

沿海城市落叶阔叶林碳收支特征及影响因素分析

森林生态系统是陆地中最大的碳库，对调节大气CO₂起重要作用。秦皇岛是生态宜居的旅游城市，对森林CO₂实现长期连续监测有助于该城市的碳核算。采用涡度相关法连续观测河北省秦皇岛森林生态系统碳通量，明确月尺度的碳源汇特征，量化生态系统呼吸、净生态系统生产力、生态系统总的初级生产力在内的碳收支状况以及水分利用效率。结果表明：(1)生长季具备一定的碳汇功能，为弱碳汇，固碳量为88.14 g/m²。5、6、8月为碳汇，5月碳汇强度最大为-74.19 g/m²,8月碳汇强度最小为-22.45 g/m²,7月为弱碳源，9月为碳源，分别为4.29、58.83 g/m²;(2)生长季净生态系统生产力为88.14 g/m²，处于温带森林生态系统生产力的较低水平；生态系统呼吸为1 400.44 g/m²；生态系统总初级生产力为1 488.58 g/m²；水分利用效率为3.41 g/kg，处于较高水平；(3)生长季月...     

成都秋季大气污染过程VOCs特征及SOA生成潜势

利用在线气相色谱-质谱（GC-FID/MS）监测系统,对成都市城区秋季典型大气污染期间环境空气中的77种挥发性有机物（VOCs）进行连续监测,分析了污染前期、污染中期、污染后期VOCs的污染特征、日变化规律.结果表明,成都市城区典型污染前期VOCs体积分数为38.9×10^-9;污染中期VOCs体积分数迅速增加,比污染前期高3.7倍,达到143.4×10^-9,污染后期VOCs体积分数为35.7×10^-9.污染前期VOCs日变化不明显,污染中期、后期VOCs日变化呈双峰性,分别出现在每天车流量高峰时段.此外,利用气溶胶生成系数（FAC）评估了不同污染阶段VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势,污染前期、污染中期、污染后期SOA浓度值分别为1.1,3.1,1.5 μg/m³,芳香烃是SOA的主要前体物.     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

南京城区夏季大气VOCs的来源及对SOA的生成研究——以亚青和青奥期间为例

运用大气挥发性有机物快速在线连续自动监测系统,于2013年和2014年的8月对南京市区大气中VOCs进行观测,结果表明,VOCs的浓度分别为51.73×10^-9和77.47×10^-9.利用OH消耗速率（L^OH）有效评估VOCs的大气化学反应活性.烯烃和芳香烃是这2年夏季南京市大气VOCs中对L^OH贡献最大的关键活性组分.用FAC法估算南京SOA生成潜势,得到2013和2014年夏季SOA浓度分别为1.95μg/m³和1.01μg/m³;烷烃和芳香烃对SOA的生成潜势分别占4.01%、94.8%和4.46%、94.57%.用PMF模型对南京VOCs进行来源解析,结果表明,2013年夏季南京大气VOCs的最大来源为燃料挥发（22.7%）、其次为天然气和液化石油气泄漏（19.5%）、石油化工业（13.5%）、汽车尾气排放（17.7%）、天然源排放（13.4%）和涂料/溶剂的使用（13.2%）,而2014年夏季南京大气VOCs的最大来源为天然气和液化石油气泄漏（35.2%）、其次为石油化工业（20.6%）、不完全燃烧（20.5%）、燃料挥发（15.7%）和汽车尾气排放（8.1%）.     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

基于不同空气质量模型的二噁英沉降效果研究

为评估不同空气质量模型（AERMOD、ADMS和CALPUFF）在复杂地形-气象场条件下的干湿沉降模拟效果,利用上述模型模拟我国西南某代表性山地的医废、垃圾焚烧项目的二噁英环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果表明：AERMOD、ADMS和CALPUFF模拟的空气中年均浓度依次为1.53×10^-8~4.14×10^-6,5.23×10^-9~3.28×10^-6和2.66×10^-9~2.59×10^-7ngTEQ/m³;AER MOD、ADMS和CALPUFF模拟的固定点位总沉降量依次为4.41~285.72,3.07~268.02和0.02~1.35ngTEQ/m².在扩散、沉降形态上,CALPUFF的模拟结果与其他两种模型均表现出较大差异,AERMOD和ADMS的沉降形态相似,空气中的扩散形态却存在差异.利用土壤监测值验证模型效果发现,AERMOD、ADMS和CALPUFF的相关系数r分别为0.66、0.70和0.83,CALPUFF的模拟结果在空间分布上表现更为优越,可作为相关项目的布点指导模型.     

室内空气中苯并[a]芘的健康限值研究

应用健康风险评估方法,基于中国人群暴露参数特征推导我国不同人群的室内苯并[a]芘（Benzo[a]pyrene,BaP）浓度限值.并通过文献调研收集我国室内空气中BaP浓度,运用蒙特卡洛方法计算不同人群的BaP暴露致癌风险,探讨限值的可达性.研究发现,基于具有全国代表性人群暴露特征推导所得的BaP限值的平均值±标准偏差为（1.38±0.32）ng/m³,与我国现行《室内空气质量标准》（GB18883-2002）中的BaP限值相近.基于城市男性、女性暴露特征推导的健康限值分别为1.34ng/m³和1.40ng/m³,基于农村男性、女性暴露特征推导的限值分别为1.35ng/m³和1.41ng/m³.基于低年龄人群暴露特征推导的限值要低于高年龄段人群限值.我国大部分室内空气BaP实际监测浓度高于本研究推导出的健康限值,建议持续加强室内清洁能源使用和控烟等措施,减少BaP室内暴露风险.