北京市交通路口大气颗粒物污染特征研究(Ⅲ)——大气颗粒物中多环芳烃污染特征

研究了北京市典型交通路口大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及影响因素.于2000年6月在北京市主要交通路口之一的崇文门路口采集大气中TSP,PM₁₀和PM_2.5样品,并进行样品中ρ(PAHs)的分析及机动车流量调查.研究结果表明:机动车排放是交通路口大气颗粒物中PAHs的首要来源;多环芳烃在粒径较小的粒子中比例较高;白天ρ(PAHs)随机动车流量的增加而增加,夜晚ρ(PAHs)高于白天;污染源识别表明,交通路口大气颗粒物中的多环芳烃除主要来源于机动车尾气排放外,还有一部分来源于道路扬尘.      

北京市交通路口大气颗粒物污染特征研究(Ⅱ)——大气颗粒物中非烃类化合物污染特征

研究了北京市交通路口大气颗粒物中非烃类化合物的污染特征.通过对2000年6月采集的大气颗粒物样品的分析,研究了北京市崇文门路口大气颗粒物中非烃类化合物的污染状况.结果表明:交通排放是大气颗粒物中非烃类化合物的重要来源之一;总体上非烃类化合物主要富集在粒径较小的粒子中,细粒子中的非烃类化合物应主要来源于机动车尾气排放;白天ρ(非烃类化合物)随机动车流量的增加而增加,夜晚机动车流量减小,但ρ(非烃类化合物)却高于白天,显示出大型柴油车的主要影响和贡献;非烃类化合物的污染主要表现为酞酸酯和苯酚类化合物的污染.并对交通路口大气颗粒物中酞酸酯的来源进行了探讨.      

北京市2009年8月大气颗粒物污染特征

为研究2008年8月北京奥运会1a之后北京市大气颗粒物的污染特征,于2009年8月对北京市大气颗粒物PM10、PM2.5样品进行采集,测量其质量浓度并对其中的水溶性离子组分进行分析.研究发现2009年8月北京市大气颗粒物PM10、PM2.5质量浓度日均值分别为176.9μg/m3和102.5μg/m3.PM10质量浓度比2008年观测值上升了180%,比2007年降低了10%; PM2.5质量浓度比2008年观测值上升了126%,比2007年上升了31%.水溶性离子是大气颗粒物的重要组分,分别占PM10和PM2.5质量浓度的43%和61%.对比发现,污染天气条件下PM2.5/PM10和NO3-/SO42-比值升高,移动源是北京地区主要的污染物来源.风向风速和降水等天气条件对颗粒物质量浓度有很大影响,其中0.5~1.0m/s的东南风条件下大气颗粒物污染最为严重.     

北京市不同尺度大气颗粒物元素组成的特征分析

在2000年2个典型季节分别采集不同尺度的颗粒物样品,分析其中22种无机元素的含量.利用这些数据较详细地研究了北京市颗粒物的元素组成特征.数据分析结果表明,北京市大气颗粒物中的元素主要分为地壳元素、污染元素和双重元素三大类.利用不同污染元素在各种尺度颗粒物中的富集因子,确定了北京市大气颗粒物具有复合型污染的特征.      

高速公路大气细颗粒物污染特征研究

为了解高速公路大气细颗粒物的污染特征及其对周边环境的影响,采集了成雅高速公路双流段的大气细颗粒物,分析了其质量浓度,无机元素,碳组分。研究表明:距高速公路2 m和120 m处大气细颗粒物的质量浓度平均值分别为97.36μg/m~3和89.44μg/m~3;OC质量浓度占PM_(2.5)质量浓度分别为23.1%和23.2%;EC质量浓度占PM_(2.5)质量浓度分别为12.9%和10.6%,120 m处细颗粒物中OC/EC的值(2.2)2,表明在扩散过程中发生了二次有机碳转化。富集因子法分析表明与机动车排放相关的Cd、Pb、Zn、Cu和Ni 5种重金属元素在细颗粒物中富集程度严重。相关性分析和因子分析均表明高速公路对周围环境有很大的影响,大气细颗粒物不仅来自机动车直接排放的尾气还有车辆行驶过程中的二次扬尘及农田产生的土壤尘。     

贵阳市春、冬季大气颗粒物中铂族元素的污染特征

本文在贵阳市市中心区和郊区设置两个采样点位,采集春季和冬季PM_(10)、PM_(2.5)样品,在封闭溶样装置中采用HF和王水消解,利用电感耦合等离子体质谱法测定颗粒物中铂族元素的含量,研究了大气颗粒物中铂族元素的污染特征。结果表明,市中心区样品中铂族元素的浓度大于郊区,其含量与交通密度有关;与Pt和Rh相比,颗粒物中Pd的浓度更高,Pd具有较大的溶解性,可能会给人类健康带来更严重的危害;颗粒物中铂族元素的浓度呈现季节性变化,冬季大于春季。与国外其他城市相比,贵阳市大气颗粒物中铂族元素的污染程度较低,但这种潜在的重金属污染应引起重视。     

北京市交通干线周围可吸入大气颗粒物的污染特性

采用Anderson撞击法分级采样器于2009年3~6月对北京市航天桥周围可吸入大气颗粒物进行分级采样分析.利用扫描电子显微镜(SEM)及X射线能谱仪(EDS)观察测量样品的微观形貌及元素相对含量.根据形貌及元素含量,9类颗粒物被识别.利用等离子电感耦合质谱仪(ICP-MS)对颗粒物中的主要元素质量浓度进行了测定,发现交通干线周围大气PM10中Ca、Mg、Fe等元素质量浓度随粒径减小而减小,Pb、Zn、Ni、Hg等元素的浓度却随粒径减小而增大,粒径小于3.3mm的颗粒Pb, Hg, Zn浓度增加更为显著.利用FA(因子分析)进行源解析.结果表明,交通干线周围大气颗粒物组成中,建筑及自然扬尘贡献率最大占44.0%;汽车尾气及交通道路尘贡献率次之占28.1%.     

自贡市大气颗粒物污染特征及来源解析

利用自贡市大气监测数据、同期气象数据以及颗粒物源解析在线监测资料,对颗粒物污染的特征及成因进行研究.结果表明:颗粒物年均浓度受浮尘天气影响明显,季均浓度呈冬高夏低变化,月均浓度呈"U"字形变化,日均浓度呈双峰型变化;颗粒物与降水、温度、气压、风速存在相关性,与相对湿度无相关性,PM10、CO、NO2、SO2、O3浓度对PM2.5浓度变化影响显著;PM2.5主要成分为元素碳、有机碳、富钾颗粒等,主要来源为机动车尾气、燃煤、工业工艺源等.     

北京城郊冬季一次大气重污染过程颗粒物的污染特征

本研究分析了北京冬季一次大气重污染过程的颗粒物污染特征,通过数学统计方法分析了其形成的可能原因.观测于2013年1月24—31日进行,在西三环城区和大兴郊区使用中流量大气颗粒物采样器采集可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5),并采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM2.5上的水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,本次重污染天气的大气日均能见度低于3.0 km.PM10和PM2.5质量浓度日均最大值分别为675.5和453.4μg·m-3,平均质量浓度为349.2和260.8μg·m-3,超过环境空气质量标准(GB3095—2012)所规定的二级浓度限值.通过比较PM2.5上化学成分的浓度发现,在城区和郊区,此次天气形成的共同污染源为冬季燃煤燃烧、汽车尾气排放和二次有机气溶胶污染;而土壤/沙尘对郊区污染天气的形成有部分贡献.大气中PM2.5质量浓度与能见度呈对数负相关关系.     

上海大气中花粉与颗粒物的复合污染特征

于2009~2010年,利用风标式花粉采集器,采集了上海不同区域春、秋、冬季的飞散花粉和大气颗粒物样品,并于春季(2010年4月)利用重力花粉采集器在不同高度采集了飞散花粉样品,以及不同区域悬铃木的花粉.对风标花粉采样器采集的样品进行溶酸处理后进行花粉鉴定;对重力法采集的花粉样品染色后直接进行观察.利用高分辨的扫描电镜(SEM)对悬铃木花粉上吸附的大气颗粒物进行了微观表征.结果显示,上海春季大气中的花粉以木本植物花粉为主.不同区域悬铃木花粉上所吸附的颗粒物组分有所差异.冬季和春季大气颗粒物(总悬浮颗粒物)中的SO42-的浓度均为所检测离子(Na+、K+、Ca2+、Mg2+、NH4+、NO3-、SO42-、Cl-)中浓度最高的,NO3-、SO42-、NH4+在冬季样品中要比春季样品中的浓度高.上海大气颗粒物中的地壳元素的质量浓度从高到低为Ca >Na>Mg>K.     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法.利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征.结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低.实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高.柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分.机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分.柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间.实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间.此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2.0,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成.上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据.     

典型背景区大气颗粒物中元素粒径分布特征

为探究背景区域大气颗粒物中金属元素污染特征,该研究利用四级颗粒物撞击式采样器(1μm、1~2.5μm、2.5~10μm和10~18μm)于2014年冬季在郑州市中牟县郊区采集颗粒物样品。使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析23种元素的浓度,并利用富集因子法(EF)和主成分分析法(PCA)解析颗粒物中元素来源。结果表明,该区域金属元素浓度高于上海和北京,且不同元素粒径分布具有差异性。金属Se、Cd、Ag、Sb、Pb、Sn、Zn、Cr、Cu和As受明显的人为源影响,Ca、Sr、Ba、Be、Mn、Mg、K、V、Fe、Al和Ti主要来自自然源。该区域大气中元素的主要来源有地壳源、燃煤源、机动车排放源、冶金化工排放源、垃圾焚烧排放源和建筑扬尘排放源。此研究成果可以为政府制定污染防治方案提供科学依据。     

青岛市大气颗粒物中多氯联苯的污染特征研究

采集2005年1月至12月的大气颗粒物样品,对青岛大气颗粒物中多氯联苯（PCBs）的浓度、组成和时间变化特征进行了研究,结果表明,大气颗粒物中∑7PCBs的含量范围为5．22—8．58pg／m3,月平均值为7．32pg／m3,浓度季节变化不明显。只有PCB28和PCB52两种单体的浓度随温度或气候的变化相对变化较明显,并且大气颗粒物中的PCBs表现出明显的三氯、四氯优势,随着取代氯原子数从3升高至7,同族体比例呈现逐渐降低的趋势。结合PCBs的污染特征进行分析,推断其污染来源除了大气的远距离运移外,主要是存在于本研究区域。     

2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM2 5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM10和PM2 5夜间平均质量浓度为232 ug·m-3和132 ug·m-3,分别高于白天的PM10(194ug·m-3)和PM2.5(107ug·m-3);除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 ug·m-3(PM10)和123.8ug·m-3 (PM2.5),分别高于除夕前的166.7 ug·m-3(PM10)和106.8 ug·m-3(PM2.5);同时夜间PM2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度,且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m-3,高于除夕后的58.9 ng·m-3.结果表明,除了受一定的气象条件的影响外,大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响.但对大气中的多环芳烃影响不大,而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.     

石家庄市采暖期大气细颗粒物中PAHs污染特征

采集2015年12月-2016年2月采暖期石家庄市文教区、交通密集区、居民区和商业交通混合区大气细颗粒物样品,依据HJ 646-2013《环境空气和废气气相和颗粒物中多环芳烃的测定气相色谱-质谱法》分析石家庄市大气细颗粒物中PAHs污染水平及分布特征、气象参数与PAHs相关性,并解析PAHs污染来源.结果表明:石家庄市冬季采暖期大气细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）的日均值分别为397.66、349.09和272.35 ng/m3,分别是采暖期前（11月1-15日）的6.16、4.62和4.82倍,并且呈交通密集区>居民区>文教区>商业交通混合区的空间分布特点.相对湿度与细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）均呈显著正相关,R2分别为0.30、0.37和0.33,而风速与三者呈显著负相关,R2分别为-0.39、-0.53和-0.26;PM_1.0中具有显著相关的PAHs单体数量多于PM₁₀和PM_2.5.根据PAHs环数分布特征及特征化合物比值判断,石家庄市冬季采暖期PAHs污染为燃煤与机动车尾气复合型污染特征,同时餐饮油烟也有一定的贡献.      

雾过程对北京市大气颗粒物理化特征的影响

为了解北京市雾中发生的气溶胶物理化学过程,分别在雾和非雾期间采集了大气颗粒物样品,并使用扫描电子显微镜和x-射线能谱仪分析了所采集的大气颗粒物的微观形貌、粒度分布和化学组成.晴天低污染期间采集的样品中单个颗粒物主要由一次排放的碳粒聚集体和球形飞灰组成;沙尘期间主要由矿物颗粒和碳粒聚集体组成;而在雾期间则出现了大量的由液相反应生成的长条状Ca-K-S颗粒以及主要由硫酸盐所组成的似圆状颗粒.本研究中,雾期间大气中0.2 μm以上颗粒物的数浓度较晴天低污染期间高5～8倍.此外,非雾期间大气颗粒物数浓度随着粒度的增加而降低,而雾期间则在0.4μm附近出现了新模态.结果表明,雾中活跃的大气非均相反应极大地改变了颗粒物的形貌、化学组成、粒度分布等特性.     

重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.     

广州秋季灰霾污染过程大气颗粒物有机酸的污染特征

收集广州秋季一个灰霾过程大气颗粒物昼夜样品,进行了26种脂肪酸和8种二元羧酸的定量分析(GC/MS).结果表明,大气脂肪酸和二元羧酸的污染水平较高.灰霾与非灰霾期间脂肪酸和二元羧酸浓度之比分别为1.9和2.5.污染上升过程脂肪酸和二元羧酸晚上浓度(653 ng.m-3)高于白天浓度(487 ng.m-3),而在污染降低过程,白天脂肪酸和二元羧酸浓度(412 ng.m-3)要高于晚上浓度(336 ng.m-3).采样期间二元羧酸和脂肪酸日均值浓度总体上与颗粒物和碳质组分的变化趋势一致.脂肪酸和二元羧酸与有机碳比值大体上与颗粒物污染成反比,比值随着大气颗粒物的增加而降低,27号晚上之后,随着颗粒物的降低而开始增加,说明有机酸主要以直接排放为主,而灰霾对有机酸的富集有明显抑制作用.基于特征比值法(C3/C4)及相关性分析,表明秋季灰霾污染过程脂肪酸和二元羧酸都是以一次排放为主.     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法。利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征。结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低。实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高。柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分。机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分。柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间。实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间。此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成。上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据。     

杭州市大气颗粒物浓度及组分的粒径分布

分别于2008年11月及2009年4~5月及10月采集了杭州大气颗粒物样本,测定了杭州市大气颗粒物及其化学组分[元素碳(EC)/有机碳(OC)、11种水溶性离子、20种元素]的浓度,并研究了其粒径分布特征.结果表明,杭州市大气颗粒物质量浓度、EC和OC的质量浓度、9种离子(SO42-、NO3-、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、NO2-、F-)浓度的粒径分布均显双峰结构,峰值分别出现在<0.49μm的细粒径段与3.00~7.20 μm的粗粒径段; OC、EC、SO42-、NO3-、NH4+以及主要来自人为源的元素(Cu、Zn、As、Se、Sb、Cd)主要集中在<3.0μm的细颗粒物中;杭州市大气细颗粒物中二次污染严重,细颗粒物主要受工业、交通等人为源影响.