改性蓝藻生物炭促进微生物电合成系统产乙酸的机制研究

微生物电合成系统(MES)是一种以微生物作为催化剂,在阴极电驱动下还原CO₂产生简单化学品的新型碳捕获利用技术.为探究蓝藻生物炭在MES中的添加强化乙酸合成的潜力,本研究通过不同蓝藻生物炭的投加,检测乙酸合成性能及电子回收率,观察阴极微生物分布及形态特征,分析微生物群落结构特征,探究蓝藻生物炭添加对乙酸合成的影响及机制.结果表明,添加蓝藻生物炭(ABC)和过氧化氢改性蓝藻生物炭(ABC-H₂O₂),使MES乙酸产量分别增加了33.8%和77.0%,电子回收率均有所上升,且ABC-H₂O₂组电子回收率高于ABC组.分析蓝藻生物炭电子传递性能和氧化还原活性表明,经过氧化氢改性后的蓝藻生物炭表面含氧官能团数量增加,增强了电子传递能力及氧化活性,有利于微生物通过蓝藻生物炭介导进行间接电子传递.在微生物群落结构方面,蓝藻生物炭的添加降低了产乙酸菌丰度,但提高了微生物群落中电活性微生物和产氢微生物的丰度,使得产乙酸微生物获得更多的电子,实现乙酸合成性能增强.本研究揭示了蓝藻生物炭,特别是改...     

出水回流对ABR反应器启动过程中污染物去除效果和微生物种群的影响

出水回流对厌氧折流板反应器(ABR)抗酸化性能及机制的影响研究是提升高负荷ABR稳定运行研究的热点.因此,本文采用ABR处理模拟废水,采用常温、高负荷启动方式,研究回流对ABR启动过程中运行效果、挥发性脂肪酸(VFA)及微生物种群分布的影响.结果显示,回流对ABR的COD去除率影响不大,但可使反应器的pH值更稳定;回流反应器中的VFA累积速率降低了1/3,有利于减少VFA的积累;回流反应器中的微生物主要有短杆菌、球菌、链球菌及拟杆菌等,回流提高了反应器中的微生物多样性,从而提高了微生物种群的稳定性.回流反应器中真细菌、古细菌、产氢产乙酸菌和耗氢产乙酸菌的相对丰度均高于不回流反应器,真细菌平均高出8.5%,古细菌平均高出4.5%,产氢产乙酸菌和耗氢产乙酸菌分别高出3.5%和3.0%.通过回流能够调控pH值、VFA浓度、微生物种群结构及分布,进而提升ABR反应器的抗酸化性.     

湿地植物-沉积物微生物燃料电池阳极微生物群落多样性研究

阳极微生物种类及群落结构都会对微生物燃料电池的产电及底泥修复效果产生显著影响,因此,对微生物燃料电池阳极微生物群落多样性进行研究分析显得尤为重要.本研究利用风车草(Clinopodium Urticifolium)或短叶茳芏(Cyperus Malaccensis)两种植物结合受污染河涌底泥构建了湿地植物-沉积物微生物燃料电池(P-SMFC),同时构建无植物的沉积物微生物燃料电池(SMFC)作为对照,共3个电极处理组,每组3个平行.系统运行7个月后,分析其产电特性,并利用高通量测序对3个电极处理组生物膜微生物群落多样性进行分析,以探讨P-SMFC产电特性、阳极生物膜群落多样性及不同处理组之间群落结构的差异.结果表明,3个处理组中微生物群落结构存在明显差异,风车草和短叶茳芏两种植物的引入均会对微生物燃料电池系统中的细菌及古菌群落结构产生影响.植物的存在一方面有助于阳极生物膜各类细菌及古菌的生长,另一方面植物也有助于产电系统中阳极生物膜细菌及古菌群落多样性的增加,且风车草相比短叶茳芏而言,更能增加系统的古菌群落的多样性.在细菌群落分析中,3个处理组中都以变形菌门Proteobacteria为优势菌群,其次为绿弯菌门Chloroflexi,在所有菌属中以土杆菌属Geobacter的相对丰度最高,分别为PSM1处理组11.50%、SM处理组14.33%、PSM2处理组8.53%,为其优势菌属,但P-SMFC中该菌属的丰度相对较低.在古菌群落分析中,3个处理组中都以广古菌门Euryarchaeota的相对丰度最高,分别为PSM1处理组79.83%、SM处理组80.20%、PSM2处理组81.67%,成为优势菌门,其中以甲烷八叠球菌目Methanosarcinales的Methanosaeta属、甲烷杆菌目Methanobacteriales的Candidatus Methanoregula属的相对丰度最高,为其优势菌属.且Methanosaeta的相对丰度分别达到PSM1处理组21.43%、SM处理组25.00%、PSM2处理组23.16%,P-SMFC处理组的丰度相对较低;Candidatus Methanoregula的相对丰度分别为PSM1处理组13.05%、SM处理组11.73%、PSM2处理组16.02%,P-SMFC处理组的丰度相对较高.     

纸板碳化电极提高生物电化学系统产电效率微生物机理研究

采用Solexa高通量测序技术和蛋白定量方法,分析了碳化纤维素纸板制备的层状波纹碳(LCC)电极与石墨板(GP)电极在生物电化学系统运行过程形成的生物膜微生物群落结构和生物量差异.结果表明,LCC电极良好的生物电化学性能不仅取决于其良好的导电性能,还与其表面生物膜微生物群落结构有关;LCC电极表面生物膜微生物量高,且对产电微生物的富集效果好.LCC电极与GP电极表面生物膜分别得到16S rRNA基因V3区优化序列12643条和12837条,经97%相似度归并后获得的OTUs数量分别为2786和3130;α多样性分析显示,GP电极生物膜微生物多样性相对更丰富.Proteobacteria、Firmicutes和Bacteroidetes在两种电极生物膜中含量最为丰富,这3个门细菌序列数分别占总序列数的76%(LCC)和85%(GP).在属分类水平上,LCC电极生物膜由383个属的细菌构成,而GP电极生物膜则有456个属.深入分析电极生物膜微生物群落结构有助于进一步认识LCC电极提高生物电化学系统产电效率的机理.     

生物膜脱氮滤池的微生物群落结构特性

为探究生物膜脱氮滤池脱氮效能差异的微生物因素,设置组1(包括接种污泥、稳定期滤料、反冲洗后滤料微生物变化)和组2(包括反冲洗前滤料、反冲洗后不同时间段滤料微生物变化)两组实验,通过高通量测序,研究不同阶段微生物群落结构、丰度和多样性的分布情况.结果表明:接种污泥与滤料表面微生物群落结构和多样性在门水平下差异不大,但在属水平下差异显著,而相对丰度在两种分类水平下始终差异显著.反冲洗后0～4 h滤料表面微生物的OTU数目、Shannon指数、Chao1指数变化,在滤池30 cm处先升后降,而在60 cm处曲折上升,也即二者的微生物丰度和多样性变化趋势.反冲洗前后Proteobacteria始终占主导地位,相对丰度为79%～90%,Proteobacteria中Betaproteobacteria占主导优势,反冲洗后Betaproteobacteria数量相对减少,后逐渐恢复.总反硝化优势菌属相对丰度在反冲洗1 h后30 cm处由78%左右下降到70%左右,60 cm处由68%左右下降到64%左右,此时出水总氮达到最高值7.7 mg·L~(-1),之后总反硝化优势菌属及出水TN浓度逐渐恢复至正常水平,这种消长变化表明滤池脱氮效果与总反硝化优势菌属相对丰度密切相关,滤池运行状态的改变使得反硝化优势菌属的群落结构差异显著.     

进水碳氮比对生物膜微生物群落及系统脱氮性能的影响

为了解析进水C/N对生物膜法处理性能的影响,研究了C/N从2. 5下降至0. 14过程中生物膜形态特征及微生物群落结构的变化。生物膜系统在进水C/N为2. 5条件下启动并运行54 d,生物膜污泥浓度增至19. 6 mg/cm3,生物膜呈黑色且形态疏松,系统氨氮去除率由初始的88%逐渐降至20%。进水C/N降低至0. 14并继续运行105 d,进水C/N降低后,生物膜逐渐脱落,生物膜污泥浓度降至10. 1 mg/cm3。随后生物膜的生物量开始稳定,并逐渐增至C/N降低前的水平,氨氮去除率逐渐恢复最终达到88%。进水C/N波动对生物膜形态和微生物群落均有显著影响。随着进水C/N降低,生物膜形态密实呈砖红色,微生物多样性增加,生物膜中的放线菌门相对丰度减少,绿弯菌门和变形菌门相对丰度增加,Denitratisoma、Nitrosomonas和厌氧氨氧化菌逐渐被富集,生物膜系统逐渐稳定,实现了良好的脱氮效果。     

不锈钢毡电极MEC甲烷原位纯化及原理

为实现有机废弃物能源化利用,采用不锈钢毡电极微生物电解池(MEC)处理含乙酸的模拟废水,系统地研究了外加电压对乙酸去除、甲烷(CH4)生成、微生物种群和活性等方面的影响.结果表明,MEC(0.4 V)中乙酸去除速度最快,可以达到(167.30±0.71)mg·L~(-1)·h-1;MEC(1.0V)中CH4浓度、CH4产生速度和乙酸去除率达最大值,分别为96.98%±1.19%、(1.18±0.04)LMet·d-1·LR-1和100%±0.05%.另外,外加电压可提高阴极微生物代谢活性和嗜氢产甲烷菌的相对丰度.外加电压为1.0 V时,嗜氢产甲烷菌相对丰度达78.87%,其中Methanospirillum最为丰富,其含量占到全部微生物的68.38%.研究证明MEC可以实现乙酸的快速去除、甲烷高效制备和甲烷原位纯化.     

开闭路条件下沉积物微生物燃料电池阳极细菌群落差异解析

采用Solixa高通量测序技术对比了沉积物微生物燃料电池(sediment microbial fuel cells,SMFCs)开闭路条件下启动阳极生物膜细菌群落结构差异.SMFCs开路条件下启动阳极生物膜获得优化序列3 936条,经过97%相似度归并后得到1 581个操作分类单元(operational taxonomic units,OTUs);SMFCs连接5 kΩ电阻闭路启动阳极生物膜获得优化序列3 930条,聚类归并后产生1 551个OTUs,α多样性指数分析表明开路条件下启动阳极生物膜菌群多样性相对更丰富.SMFCs开、闭路条件下启动阳极生物膜优势菌均为Proteobacteria、Firmicutes和Bacteroidetes,它们在开路下阳极生物膜中的含量分别为59.79%、12.54%和9.02%,而在闭路条件下分别为63.02%、10.01%和3.60%,SMFCs闭路条件下运行,地杆菌Geobacter在阳极生物膜中含量高达16.55%.SMFCs开、闭路条件下启动阳极生物膜细菌群落结构的差异说明SMFCs启动过程电子的传递影响电极生物膜微生物群落结构.     

基于高通量测序解析碳化温度对麻秆电极微生物群落影响

采用Solixa高通量测序技术比较了1 000℃和1 800℃碳化麻秆制备电极OCP-1000和OCP-1800在生物电化学系统运行过程中形成的生物膜微生物群落结构差异.测序分别获得OCP-1000和OCP-1800附着生物膜16S rRNA基因V3区优化序列4 231和5 263条,经过97%相似度归并后获得OTUs数量分别为1 187和1 338个.α多样性指数(Chao、Shannon指数)分析表明碳化温度越低,电极生物膜微生物多样性越丰富.电极OCP-1000和OCP-1800生物膜中优势菌群均为Proteobacteria、Firmicutes和Bacteroidetes,这3个门的细菌在OCP-1000生物膜含量分别为66%、10%和9%,但在电极OCP-1800生物膜中含量分别为71%、7%和9%.不同碳化温度制备的麻秆电极在生物电化学系统运行过程形成的生物膜不仅存在共有细菌种类,也含有独特菌种,说明电极制备过程碳化温度影响电极生物膜微生物群落结构.     

产氢反应器内两种发酵类型细菌的种群结构与发酵特征

通过改变CSTR系统内pH值,启动发酵类型由乙醇型向丁酸型转化,研究了转化前后系统内产氢动态和细菌群落变迁.结果表明,在有机负荷不变的情况下,启动发酵类型转化15d后,系统内种群由乙醇型转化为丁酸型,消耗碱度量由350mg.L-1增至1720mg.L-1,平均比产氢速率由21.2mol.kg-.1d-1降低至11.1mol.kg-.1d-1.荧光原位杂交技术(FISH)对反应系统内3类微生物群的监测结果表明,未启动转化时,肠杆菌、梭菌Ⅰ、Ⅱ和梭菌Ⅺ的相对丰度分别为22%、48%和30%,转化结束后,3类细菌的相对丰度为19%、24%和55%.     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

石墨烯/聚苯胺修饰阴极对反硝化MFC性能影响

反硝化生物阴极微生物燃料电池（MFC）以电极为电子供体,在自养条件下完成硝酸盐去除过程.本研究以碳布（CC）为基底材料,分别制备获得还原氧化石墨烯修饰（rGO-CC）,聚苯胺修饰（PANI-CC）及二者复合修饰的CC电极（rGO/PANI-CC）,并考察其作为阴极材料对反硝化生物阴极MFC产电脱氮性能的影响.扫描电镜结果显示,rGO-CC和PANI-CC的碳纤维分别被片层状rGO和网状PANI覆盖,而rGO/PANI-CC表面呈现PANI在附着rGO的碳纤维上团聚的形貌,均增大了碳布的比表面积.循环伏安测试显示,rGO/PANI-CC具有最高的电化学活性.以rGO-CC,PANI-CC和rGO/PANI-CC为阴极构建MFC的产电能力分别提高了82%,24%和41%,其阴极对NO₃^--N的去除能力增强了23%,9%和13%.16S rDNA测序结果揭示修饰后电极表面微生物的多样性下降,Stappia和Pacacoccus属微生物的丰度增加.     

石墨烯/聚苯胺修饰阴极对反硝化MFC性能影响

反硝化生物阴极微生物燃料电池（MFC）以电极为电子供体,在自养条件下完成硝酸盐去除过程.本研究以碳布（CC）为基底材料,分别制备获得还原氧化石墨烯修饰（rGO-CC）,聚苯胺修饰（PANI-CC）及二者复合修饰的CC电极（rGO/PANI-CC）,并考察其作为阴极材料对反硝化生物阴极MFC产电脱氮性能的影响.扫描电镜结果显示,rGO-CC和PANI-CC的碳纤维分别被片层状rGO和网状PANI覆盖,而rGO/PANI-CC表面呈现PANI在附着rGO的碳纤维上团聚的形貌,均增大了碳布的比表面积.循环伏安测试显示,rGO/PANI-CC具有最高的电化学活性.以rGO-CC,PANI-CC和rGO/PANI-CC为阴极构建MFC的产电能力分别提高了82%,24%和41%,其阴极对NO₃^--N的去除能力增强了23%,9%和13%.16S rDNA测序结果揭示修饰后电极表面微生物的多样性下降,Stappia和Pacacoccus属微生物的丰度增加.     

石墨烯修饰碳毡电极与微生物相互作用过程中的电化学特征

在希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)呼吸驱动下,成功制备了生源性还原态的氧化石墨烯(r-GO)修饰的碳毡电极,进一步研究了r-GO修饰碳毡电极与微生物相互作用的电化学特征.结果表明:经r-GO修饰的碳毡电极与微生物的相互作用程度得到显著提升,这主要是由于修饰后电极的扩散内阻(R_(dif))得到快速降低的结果.将r-GO修饰后的碳毡电极作为阳极应用于微生物燃料电池(MFC)中,经微生物呼吸驱动下的石墨烯修饰电极,由于R_(dif)降低导致电极的电化学活性增强,使得电极和微生物相互作用程度得到提升,从而缩短了MFC启动时间,提高了MFC的产电能力.研究进一步表明,r-GO对电极的修饰,调控了对电极电化学活性及生源性电子向电极表面的传递过程.     

三维Pd/OMC粒子电极体系电催化泛影酸盐还原脱碘研究

以泛影酸盐(DTZ)的高效还原脱碘为目标,通过硼氢化钠还原法制备钯负载有序介孔碳(Pd/OMC)作为粒子电极,以碳纤维(CFP)电极作为主阴极,建立了三维电极电催化还原体系.该体系在低阴极电位下(-0.6～-0.8 V)可实现电化学/感应电化学的耦合还原,其脱碘速率是单独阴极体系的2.38～3.65倍;在阴极电位高于析氢电位(-1.5 V)时,可实现电化学/感应电化学/化学催化加氢多还原过程协同去除碘代有机物,其反应速率为单独阴极体系的1.27～4.69倍.进一步研究了DTZ初始浓度、Pd/OMC投加量及Pd的负载量对DTZ还原去除的影响.电化学测试结果表明三维电化学体系具有良好的电子传递能力与电还原性能.利用自由基淬灭实验与ESR自由基捕获对活性还原物种分析,表明原子H~*在三维电化学还原脱碘过程中起重要作用.     

甲烷生物燃料电池的产电影响因素及机制研究

考察了阳极电极材料、电极面积、电极电位、pH、阴极电子受体对甲烷生物燃料电池（MFC）产电性能的影响,并通过高通量测序、循环伏安法（CV）分析了其可能的电催化机制.结果表明,透气布/碳布（GTC）复合材料为阳极时产电性能（1251.3 mA·m^-2）最佳,分别是石墨烯/中空纤维膜（G-HFM）阳极（34.8 mA·m^-2）和碳布（CC）阳极（3.21 mA·m^-2）的36倍和390倍;阳极面积越大,MFC启动时间越快,电流密度越大;当电极恒电位为0.1 V （vs.SHE）时,其产电能力较-0.1、+0.3及+0.5 V时高;pH=7最有利于产电;溶解氧为MFC阴极电子受体时,最大功2率密度（703.9 mW·m^-2）优于铁氰化钾（457.2 mW·m^-2）、空气阴极（124.2 mW·m^-2）和高锰酸钾（20.7 mW·m^-2）作为电子受体的MFC.阳极室微生物群落结构分析显示,电活性细菌Geobacter（17.14%）和Desulfovibrio（8.51%）为优势种,其产电机理可能是甲烷氧化菌（Methanobacterium、Methylomicrobium等）与电活性细菌协同氧化甲烷驱动MFC产电.添加NO气体、N-乙酰蛋氨酸和蛋白酶K均可明显抑制阳极生物膜的电化学活性,表明其胞外电子传递过程依赖细胞色素c、Ni-Fe氢酶及与电极接触的外膜蛋白的介导作用.     

Enhanced electrochemical oxidation of phenol by introducing ferric ions and UV radiation

The mineralization of phenol in aerated electrochemical oxidation has been investigated.The results show that a cathodic Fenton process can occur when the Ti-0.3Mo-0.8Ni alloy material is used as cathode in solution containing ferric or ferrous ions; moreover,the reinforcement of cathodic Fenton process on the total organic carbon (TOC) removal rate of phenol is quite distinct.Among the metallic ions investigated,the ferric ion is the best catalyst for the electrochemical mineralization of phenol at initial...     

聚苯胺/蒽醌修饰碳毡作为阴极在电芬顿中的应用

通过电化学的方法制备了经2-蒽醌磺酸钠（AQS）和聚苯胺（PANI）修饰的碳毡（CF）电极,探究其作为阴极应用于电芬顿系统中降解有机污染物的特征和影响因素及电化学稳定性.实验结果表明：经AQS/PANI修饰后碳毡阴极的电子转移内阻显著降低,仅为未修饰碳毡电极的0.21%,电化学活性显著提高.相同实验条件下修饰后的电极产过氧化氢的量约是未修饰电极的10倍.在阴极电位为-0.5 V,pH值为2以及Fe²⁺浓度为0.1 mmol·L^-1的条件下,60 min内罗丹明B的降解率可达96.46%.而在同样的实验条件下,CF、AQS/CF和PANI/CF分别作为阴极时,电芬顿体系对于罗丹明B的降解率分别为24.57%、64.29%和72.97%,均低于AQS/PANI/CF阴极.在此基础上,进一步开展自由基的淬灭实验和EPR实验,结果表明经AQS/PANI修饰后的碳毡阴极可有效催化还原分子氧产生超氧自由基,超氧自由基进一步转化为芬顿反应过程中所需的过氧化氢.     

Effect of denitrifying bacteria on the electrochemical reaction of activated carbon fiber in electrochemical biofilm system

An electrochemical-activated denitrifying biofilm system consisting of activated carbon fiber electrodes immobilized with denitrifying bacteria film as cathode was studied. A revised model for an electrochemical-activated denitrifying biofilm was developed and validated by electrochemical analysis of cathodal polarization curves and nitrate consumption rate. The cathodal polarization curve and nitrate consumption rate were introduced to verify the rate of electrochemical reaction and the activity of denitrifying bacteria, respectively. It was shown that the denitrification process effectively strengthened the electrochemical reaction while the electron also intensified denitrification activity. Electron was transferred between electrochemical process and biological process not only by hydrogen molecule but also by new produced active hydrogen atom. Additionally, a parameter of apparent exchange current density was deprived from the cathodal polarization curve with high overpotential, and a new bio-effect current density was defined through statistical analysis, which was linearly dependent to the activity of denitrification bacteria. Activated carbon fiber (ACF) electrode was also found to be more suitable to the electrochemical denitrifying system compared with graphite and platinum. Translated from Environmental Pollution & Control, 2005, 27(7): 501–504 [译自: 环境污染与防治]     

生物强化方式对生物转盘处理养殖废水效果及生物多样性的影响

畜禽养殖废水污染物浓度高、生物毒性大,导致传统生物处理工艺难以满足达标排放要求.为探究高效的畜禽养殖废水处理工艺,采用生物转盘作为主体工艺,利用异养硝化-好氧反硝化菌（简称"HN-AD菌"）为生物强化菌剂,对比了强化污泥挂膜和菌剂挂膜两种不同生物强化方式下该工艺在启动时间、碳耗、能耗、真实废水处理效果及微生物多样性方面的差异,以确定最佳生物强化方式.结果表明:①模拟废水试验中,菌剂挂膜反应器启动时间（19 d）明显短于强化污泥挂膜（33 d）,参数优化后发现,在相同处理效果下,前者碳耗、能耗较后者分别低48.22%、33.33%.②真实废水处理试验中,菌剂挂膜反应器的COD_Cr、NH₄+-N、TN平均去除率较后者分别高7.11%、26.97%、29.14%.③在微生物多样性方面,菌剂挂膜体系中Comamonas（丛毛单胞菌属）相对丰度是强化污泥挂膜体系的10倍左右,推测Comamonas可能是在异养硝化好氧反硝化过程中发挥关键作用的菌属.④SEM观察发现菌剂挂膜生物转盘盘片上的生物膜更薄,但HN-AD优势菌富集程度更高.研究显示,菌剂挂膜反应器对模拟废水、真实废水的处理效果均优于强化污泥挂膜反应器,且效果更稳定.