广西北海涠洲岛春季大气颗粒物浓度特征及影响因素

为了解我国北部湾区域大气环境特征和可能的跨界输送,于2015年3~4月在涠洲岛开展了对大气颗粒物浓度水平和粒径分布特征的外场观测研究,并结合气象因子和后向轨迹探讨了颗粒物浓度变化原因和来源.结果表明涠洲岛大气PM_1、PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度分别为(21±12)、(35±19)、(43±20)μg·m~(-3).PM1、PM_(1~2.5)和PM_(2.5~10)质量浓度分别占PM10的50%、32%、18%.0.5~1、1~2.5和2.5~20μm粒径段颗粒物数浓度分别占总数浓度的93.5%、6.1%和0.4%.颗粒物数浓度与能见度和气压呈弱负相关.后向轨迹模拟分析发现,来自涠洲岛西南方向东南亚一带的气团影响频率最高(45.9%),0.5~1μm、1~2.5μm数浓度和PM_(2.5)浓度最低但NO浓度最高;其次为来自正东方向气团(34.1%),SO2浓度最低但O3浓度最高;来自正南方向的气团(12.5%)NO2、NOx、O3和CO浓度最低;来自东北方向的大陆气团影响频率最低(7.4%),但颗粒物数浓度、质量浓度和气体污染物浓度(除O3和NO)最高.涠洲岛大气细颗粒物和气态污染物主要受大陆和东南亚地区输送影响,来自大陆方向的输送以工业污染为主,来自东南亚方向的输送以港口船舶及航运污染为主.     

2018年春节期间京津冀地区污染过程分析

为了解2018年春节期间京津冀地区空气污染情况,利用近地面污染物浓度数据、激光雷达组网观测数据,结合WRF气象要素、颗粒物输送通量和HYSPLIT气团轨迹综合分析污染过程.结果表明,春节期间出现3次污染过程.春节前一次污染过程,各站点PM_(2.5)浓度均未超过200μg/m~3;除夕夜,廊坊站点PM_(2.5)峰值浓度达到504μg/m~3,是清洁天气的26倍;年初二~初五,各站点PM_(2.5)始终高于120μg/m~3,且污染主要聚集在500m高度以下,北京地区存在高空传输,800m处最大输送通量达939μg/(m~3?s),此次重污染过程为一次典型的区域累积和传输过程.京津冀地区处于严格管控状态时,燃放烟花爆竹期间PM_(2.5)峰值浓度可达无燃放时PM_(2.5)峰值的3.2倍.为防止春节期间重污染现象的发生,需对静稳天气下燃放烟花炮竹采取预防对策.     

南京北郊大气颗粒物的粒径分布及其影响因素分析

在南京北郊使用FA-3型9级采样器对2014年1~11月颗粒物的粒径分布进行了采样分析.首先将FA-3与中流量分级采样器(KC-120H)和环境保护局在线监测仪器的同期监测结果进行对比,数据相关系数均在0.95以上,对细粒子FA-3分别偏低13.9%和16.6%,而对PM_(10)偏高15.2%和13.3%,但采样偏差在大气采样可接受范围之内,说明其可以对大气颗粒物进行准确分级和采样.南京北郊颗粒物污染严重,PM_(1.1),PM_(2.1)和PM_(10)的年平均浓度分别为(65.6±37.6)、(91.0±54.7)和(168.0±87.0)μg·m-3,污染以细粒子为主,且大部分在1.1μm以下;颗粒物粒径呈双峰分布,峰值位于0.43~0.65μm和9~10μm粒径段;中值粒径为1.83μm,为积聚模态污染.颗粒物粒径分布在冬季细粒径段较高,春季粗粒径段较高,夏季细粒径段降低并不明显,粗粒径段明显低于其他季节;颗粒物浓度的昼夜变化在粗粒径段差异很小,在细粒径段基本表现出夜晚大于白天的特征.除了夏季,降水对各个粒径范围的颗粒物都有清除作用,且在细粒径段表现得更为明显;霾发生时随着霾等级的加重,0.43~2.1μm粒径段颗粒物浓度逐渐增加,该粒径段颗粒物质量浓度与能见度呈显著负相关.以相对湿度70%为界,颗粒物粒径分布发生了明显变化,湿度大于70%后,小于0.43μm粒径段颗粒物质量浓度显著降低,而0.43~2.1μm粒径段明显上升,颗粒物的吸湿增长应是主要原因.南京北郊的气团来源可以分为四类,其中西北方向快速输送的气团最为洁净,细粒径颗粒物浓度明显低于其它方向;本地和周边近距离输送的气团污染最重,粗细粒径颗粒物浓度都较高,其传输距离短,风速小,发生污染的概率最大,达到73.9%,对南京市的空气污染贡献较大.     

APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

2015年“十一”期间北京市大气重污染过程分析

采用垂直观测、地面观测、PM_(2.5)化学组分观测和气团轨迹分析等手段,对2015年10月份北京市一次大气重污染过程进行了分析.结果表明,重污染时近地面层气溶胶消光系数升高,污染物主要积聚在600m以下.重污染期间气象要素特征为:风场弱,湿度大,地面受弱气压场控制,边界层高度极低.重污染期间不同站点PM_(2.5)浓度变化趋势和峰值出现时间较为一致;大部分时段PM_(2.5)中NO_3~-浓度明显高于其他组分;周边区域受重污染的影响面积相对较小,高浓度区主要集中在北京市及近周边地区.多手段的观测结果以及PM_(2.5)浓度与气象要素和各化学组分的相关性分析的结果均表明:区域传输,包括秸秆焚烧,对本次北京市重污染天气过程具有一定的影响,但本地机动车排放在不利气象条件下的积累、二次转化以及垂直方向空间的极端压缩是导致重污染的主要原因.     

京津冀冬季大气混合层高度与大气污染的关系

大气混合层高度(MLH)是影响大气扩散的主要因子之一,其对大气质量评估和污染物的存储量及分布起着重要作用.本实验利用云高仪对2014年污染严重的2月京津冀区域4个站点(北京、天津、石家庄和秦皇岛)MLH进行了同步连续观测,分析了其各自及其区域总体变化特性.结果表明,秦皇岛MLH月均值最高,达到865 m±268 m;石家庄最低,为568 m±207 m;北京和天津介于这两城市之间,分别为818 m±319 m和834 m±334 m;结合气象数据分析发现,辐射和风速是影响混合层高度的主要因素;对4个站点颗粒物浓度与混合层高度的关系研究表明,混合层低于800 m,4个站点细颗粒物浓度均会超过国家二级标准(GB 3095-2012,75μg·m-3),观测期间北京、天津、石家庄和秦皇岛这4个站点混合层高度低于800 m天数所占比例分别为50%、43%、80%和36%.石家庄虽然近地层污染物浓度较高,但是大气混合层以内污染物负荷并不高,不利的大气垂直扩散条件是石家庄近地面长时间高浓度污染的主要原因.研究结果对于认知京津冀区域污染分布现状具有重要意义,并可为区域内污染源合理分布提供科学参考.     

兰州市夏秋季颗粒物谱分布特征研究

采用APS-3321空气动力学粒径谱仪对兰州市2010年8～10月0.5～20μm大气颗粒物浓度及其谱分布进行了实时监测,并通过聚类分析方法结合气象观测数据对体积浓度谱特征及其影响因素进行了分析.以阐明兰州市夏秋季不同粒径段颗粒物浓度水平和粒谱分布特征及其成因.结果表明,0.5～20μm大气颗粒物小时平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(108.1±92.2)个.cm-3、(282.9±267.9)μm2.cm-3和(92.2±127.3)μm3.cm-3,细粒子(0.5～2.5μm)分别占0.5～20μm大气颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的98.7%、73.8%和52.9%.观测期间数浓度谱呈单峰分布,峰值出现在积聚模态,表面积浓度谱和体积浓度谱呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.颗粒物体积浓度谱主要有7类代表不同源和气象条件影响的分布型.受浮尘天气和局地扬尘影响的颗粒物体积谱分布在粗模态有明显的峰,而受机动车直接燃烧排放和二次扬尘影响的颗粒物体积谱分布呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.     

不同高度空气颗粒物日变化特征

利用DUSTMATE粉尘检测仪对奥林匹克森林公园北园内不同冠层高度(2、7、14 m)的空气颗粒物质量浓度进行昼夜监测,研究空气颗粒物(TSP、PM_(10)、PM_(2.5)、PM_(1.0))质量浓度日变化规律及垂直分布特征,同时,结合同步的气象数据,采用非参数分析法(Spearman秩相关系数)分析气象要素对空气颗粒物质量浓度的影响。结果表明:(1)4种粒径空气颗粒物质量浓度的变化趋势呈"三峰"型,不同粒径空气颗粒物的峰、谷出现时间稍有差异,随着冠层高度的增加,白天低谷和夜间高峰有所滞后;(2)2 m处4种粒径空气颗粒物质量浓度最大,随着冠层高度的增加,相同粒径空气颗粒物质量浓度逐渐减小;(3)4种粒径空气颗粒物质量浓度相互之间均呈正相关,相关性随着高度的增加而减小;(4)4种粒径空气颗粒物质量浓度与风速和温度呈负相关,相关性随着冠层高度的增加而减小。     

北京野鸭湖湿地观测站大气颗粒物变化特征

利用北京延庆野鸭湖湿地生态气象观测站2013年PM_(2.5)和PM_(10)连续观测资料,统计分析野鸭湖地区大气颗粒物的变化特征及气象影响因素。研究结果表明:野鸭湖观测站PM_(2.5)和PM_(10)年平均浓度分别为45.7μg/m3和80.2μg/m~3,超标率分别为17.8%和11.4%,以《环境空气质量标准》二级标准统计。PM_(2.5)和PM_(10)均在1月达到峰值,7月出现最低值。各季PM_(2.5)/PM_(10)值在37.8%～69.9%之间,春季以PM_(10)污染为主,冬季以PM_(2.5)为主。各季节PM_(2.5)和PM_(10)日变化中夏季出峰最早,冬季最晚,冬春季PM_(2.5)浓度为双峰型,夏秋季为单峰型;PM_(10)的日变化仅春季与PM_(2.5)略有不同,晚上峰值强度远大于早上。野鸭湖地区颗粒物污染受本地源和外来源的共同影响,东北气流易造成颗粒物积累,而西南气流有利于颗粒物稀释扩散。典型污染过程显示,持续的东北风控制、风速2.0 m/s左右、平均相对湿度在80.0%左右利于颗粒物浓度的增加;而偏西气流和较高温度、较低湿度能共同起到缓解污染的作用。     

基于现场实测的湿电除尘器颗粒物特性变化研究

采用自主设计的固定源细颗粒物稀释采集系统以及根据GB/T 16157—1996方法对陕西关中地区某燃煤电厂湿电除尘器(WESP)进出口的颗粒物开展了现场实测与特性分析。结果表明:WESP对PM_(2.5)、PM_(10)和颗粒物的脱除效率分别为67.85%、43.57%、40.88%;WESP前后质量浓度峰值均出现在积聚模态,但由双峰(1.764、0.649μm)变成单峰(1.764μm),峰值移至大粒径段,数浓度峰值出现在爱根核模态和积聚模态,但由多峰(0.017、0.129、0.384、1.764μm)变成双峰(0.017、0.073μm),峰值移至小粒径段;经WESP,PM_(2.5)积聚模态大多粒径段颗粒物的质量浓度与数浓度均在下降(如在质量浓度和数浓度下降粒径段中,0.129μm处下降率均最少(均为59.03%)),爱根核模态大多粒径段颗粒物的质量浓度与数浓度均在上升(如在质量浓度和数浓度上升粒径段中,0.017μm处上升率均最少(均为55.36%)),但无论是WESP前或后,PM_(2.5)的主要质量浓度均集中在大粒径段、主要数浓度均集中在小粒径段;WESP对PM_(2.5)中大粒径段颗粒物的去除效果要优于小粒径段颗粒物。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.