鄱阳湖持久性有机污染物（POPs）长距离传输潜力模拟

利用TaPL3模型模拟研究了鄱阳湖5种典型持久性有机污染物(POPs)的长距离迁移潜力(LRTP)和总持久性(Pov),比较了不同污染物特征迁移距离(CTD)和Pov的大小,并以p,p’-DDT为例对关键参数进行了灵敏度分析.结果表明,p,p’-DDT、γ-HCH、HCB、PCP和2,3,7,8-TCDD排放到大气中,特征迁移距离(CTDAir)在432 km(2,3,7,8-TCDD)~86479 km(HCB)之间,总持久性(PovAir)在85.6 d(PCP)~2231 d(HCB)之间,土壤相是POPs的主要归宿,约占72.0%;排放到水体中,特征迁移距离(CTDWater)在4207 km(PCP)~1.19×105km(γ-HCH)之间,总持久性(PovWater)在103 d(PCP)~2890 d(HCB)之间,沉积物相是POPs的主要归宿,约占52.5%.环境介质中的半衰期和辛醇-水分配系数的对数是影响污染物CTD和Pov的主要理化性质参数.与同类研究相比,相关POPs在鄱阳湖的CTDAir处于中间水平,但CTDWater偏高,这与鄱阳湖的水体深度和水体流速这两个对CTDWater影响显著的参数较其它研究区域高有关.研究结果可为该地区POPs的环境过程及环境风险的研究提供科学依据.     

兰州地区典型有机污染物长距离迁移及其总持久性模拟

运用TaPL3模型研究了兰州半干旱地区典型有机污染物通过大气和水体的长距离迁移(LRT)及其总持久性(P_ov),讨论了LRT和Pov之间的关系. 以2,3,7,8-TCDD为例,分别利用灵敏度和蒙特卡罗方法对模型的关键参数和输出结果的不确定性进行了研究. 结果显示:2,3,7,8-TCDD,γ-HCH,BaP和HCB在兰州地区通过大气的特征迁移距离(CTD)分别为126,934,117和13 307 km,P_ov分别为1 421,1 082,1 413和3 949 d;通过水体的CTD分别为6 633,119 000,16 249和16 658 km,P_ov分别为1 584,1 551,2 711和4 428 d,且污染物的LRT和P_ov没有直接的联系. 同国外的研究相比,兰州地区的2,3,7,8-TCDD通过大气的CTD明显偏低,通过水体的CTD明显偏高,而P_ov都明显偏高.      

广州地区PBDEs长距离迁移潜力和总持久性模拟

运用TaPL3.0模型对7种PBDEs同系物在广州地区的长距离迁移潜力(LRTP)和总持久性(Pov)进行了模拟研究,并通过灵敏度分析得到了模型的关键参数.研究结果显示,PBDEs排放至大气中,特征迁移距离(CTD)为296~811km,均值为557km;Pov为19~279d,均值为184d;PBDEs平均约有73.8%分布在土壤中,16.9%分布在沉积物中,9.3%分布在其他三相中.PBDEs排放到水体时,CTD为3090~4291km,均值为3731km;Pov范围为228~854d,均值为731d;平均约92.1%分布在沉积物中,6.8%分布在水相中,1.1%在大气、土壤和植被相中.BDE47迁移潜力最大,BDE209易残留于源区形成点源性污染.PBDEs各同系物主要分布在沉积物和土壤中.随着溴代程度升高,CTD逐渐降低,Pov逐渐升高,与国外研究趋势一致.     

挥发性环甲基硅氧烷的长距离迁移及总持久性模拟

cVMS（挥发性环甲基硅氧烷）的环境和健康效应近年来受到广泛关注.运用TaPL3模型探究了D4（八甲基环四硅氧烷）、D5（十甲基环五硅氧烷）和D6（十二甲基环六硅氧烷）3种cVMS在哈尔滨市、天津市和广州市3个城市环境下的长距离迁移性和持久性,并分别用CTD（特征迁移距离）和Pov（总持久性）表征;同时,通过灵敏度分析筛选模型中的关键参数.结果表明:①D4~D6的CTD_air（大气中CDT）范围为359~998 km,随cVMS分子量的增大而减小;Pov_water（水体中Pov）范围为10~34 d,区域和物质差异均不大.CTD_water（水体中CDT）的范围为328~4 383 km且D4 < D5 < D6;Pov_water（水体中Pov）的范围为276~44 802 d,随分子量增加而增大.②从区域来看,除CTD_air表现为天津市>哈尔滨市>广州市外,其余各值均为哈尔滨市>天津市>广州市,体现出环境参数对于模拟结果具有一定的影响;而CTD与Pov之间并无直接关系.③对于排放到大气的cVMS而言,对CTD_air影响最大的参数是空气中的半衰期和风速,对Pov_air影响最大的是空气中的半衰期;对于排放到水体的cVMS而言,对CTD_water影响最大的是lg K_OW（辛醇-水分配系数的对数）,而对Pov_water（水体中Pov）影响最大的是环境温度.④对于同一物质在不同环境中的模拟,其结果可能存在一定差异,因此在进行决策时要考虑环境因素.研究显示,cVMS具有中等的长距离迁移潜力,其全球尺度环境风险值得引起关注.      

嘉陵江重庆段表层水体多环芳烃的污染特征

为了确定嘉陵江重庆段表层水体中多环芳烃(PAHs)的组成、来源及污染特征,于2009年8月采集了8个表层水样,利用GC-MS仪器测定了16种优先控制PAHs的浓度.结果表明,水体中16种优先控制PAHs浓度范围为467.13～987.97ng.L-1,平均浓度值为702.91 ng.L-1,水体PAHs浓度和溶解性有机碳(DOC)含量呈现明显的线性正相关.PAHs的组成以2～3环PAHs为主,占水体ΣPAHs总量的68.90%.寸滩区域水体PAHs主要来源于木材和煤的燃烧污染,朝天门区域水体PAHs主要来源于石油源,嘉陵江重庆段其他区域水体PAHs主要来源于液体石化燃料的燃烧.虽然嘉陵江重庆段整体污染水平较低,但是5个取样点的地表水苯并(a)芘(BaP)含量超过国家地表水质量标准.     

南京地区典型有机污染物长距离输送潜力研究

为研究典型有机污染物在南京地区的长距离输送潜力,以p,p’-DDT、γ-HCH、BaP和HCB为研究对象,运用TaPL3模型计算了其在研究区大气及水体中的长距离输送潜力.结果表明,BaP和p,p’-DDT通过大气的特征迁移距离(CTD)较小,分别为198 km和255 km,表现为大气污染长距离输送能力较小,污染较难扩散;而γ-HCH和HCB则更倾向于通过水体或大气进行长距离输送,其水体CTD分别为91 558 km和19 056 km,大气CTD分别为1 858 km和21 104 km,有利于其在研究区的扩散;水对γ-HCH和HCB的黏着度为负值,分别为-2.1和-54.86,表明γ-HCH和HCB更倾向于滞留在大气环境中,其通过大气并达到稳态后在大气中的质量分数为0.551%和2.2%;通过水体且达到稳态后在大气中的质量分数为0.149%和1.05%,高于p,p’-DDT和BaP.     

云南省曲靖燃煤区人群多环芳烃的日暴露特征研究

2007年12月~2008年1月于我国云南省曲靖燃煤区开展人群多环芳烃(PAHs)的暴露评价研究.采用气相色谱/质谱联用(GC/MS)测定了环境样品中16种PAHs的浓度,对暴露的途径及各种PAHs的来源比例进行了分析,以苯并(a)芘(BaP)致癌当量计算了人群日暴露总量.结果表明,人群日饮食暴露量为0.20μg/d,且与WHO报道的水平相当.日空气暴露量为5.26μg/d,占PAHs日暴露总量的96%,表明空气是当地PAHs暴露的主要来源.用BaP当量剂量评价致癌风险时,BaP从数量比3.08%上升至毒性当量比49.6%,低环PAHs毒性当量所占比例明显下降.当地人群BaP平均日暴露量为5.46μg/d,超过了标准限值3μg/d.PAHs暴露给当地环境和人群健康带来了长期危害.     

利用TaPL3模型计算p,p'-DDT在天津地区的长距离传输潜力

利用TaPL3(Version3.00)模型计算了天津地区p,p'-DDT通过大气和水体的长距离传输潜力(LRTP).通过灵敏度分析,确定了模型的关键参数.利用蒙特卡罗方法对模型结果进行了不确定性分析.结果表明,天津地区p,p'-DDT通过大气的LRTP为473～762km,均值为579km;通过水体的LRTP为940～10958km,均值为2254km.通过大气的LRTP的结果分布比通过水体的LRTP更集中.与国外同类结果比较,通过大气的LRTP略低,而通过水体的LRTP则明显偏低.     

松花江干流PAHs的底泥-水交换行为及时空异质性

为了解松花江干流底泥和水体中PAHs(多环芳烃)的环境分布行为,应用逸度方法研究了松花江中PAHs的底泥-水交换行为及时空异质性特征. 结果表明:K_OW(辛醇-水分配系数)影响PAHs的底泥-水交换行为,并与底泥-水交换的f_f(逸度分数)呈显著负相关(R=-0.801,P=0.000),而f_f与PAHs的溶解度则呈正相关(R=0.499,P<0.05);高环PAHs的底泥-水交换行为受w(OC)变化的影响较为强烈,w(OC)每提高0.10%,2~6环PAHs的f_f降低0.7%~11.0%;春季PAHs的底泥-水交换的f_f大于夏季. 低环的Nap(萘)表现出明显的由底泥向水体的迁移行为,Phe(菲)和FlA(荧蒽)几乎接近于平衡状态,而高环的BaP(苯并芘)和BgP(苯并苝)则相反. 夏季PAHs的大气传输及本地排放源的沉降,可能为松花江干流PAHs的主要来源;汇入支流的输入可视为主干河流水体中污染物的另一来源. 水体中2~4环PAHs处于中等变异,5~6环PAHs则表现为强变异;底泥中3~4环PAHs处于中等变异,而其他环数PAHs则呈强变异. 从季节性变化来看,夏季底泥中PAHs的CV(变异系数)相对较大,而春季水体中PAHs的CV则略大于夏季. 研究显示,PAHs物理化学性质的差异,水体中悬浮颗粒物和底泥中w(OC),以及外源性PAHs的输入,均会使不同环数PAHs在水体和底泥中的CV产生较大差异.      

南京大气气溶胶中多环芳烃源识别及污染评价

采用GC、GC-MS等方法,研究了南京市不同功能区夏、冬季大气气溶胶中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价.结果表明,南京市各功能区气溶胶中PAHs总量在19.73～497.40ng/m³之间,且冬季高于夏季,细颗粒中含量高于粗颗粒.通过一些特征标志PAHs的比值,可判断夏季各功能区的PAHs污染主要来自于汽车尾气(主要是柴油型)的排放,冬季则为汽车尾气和燃煤污染.采用苯并(a)芘(BaP)及苯并(a)芘等效致癌浓度(BaPE)来评价5个功能区气溶胶中PAHs的污染状况,夏季除交通干道超过国家标准(BaP,10ng/m³),居民区细颗粒中略超过居民区标准(BaP,5ng/m³)外,空气质量良好.而冬季各功能区PAHs基本上均严重超标.     

燃煤烟尘多环芳烃成分谱特征的研究

为了利用化学质量平衡(CMB)受体模型解析煤烟尘对环境空气中多环芳烃的贡献率,建立煤烟尘多环芳烃成分谱是非常必要的.笔者测定了民用燃煤烟尘和工业燃煤烟尘中13种多环芳烃的组成.对分析结果进行归一化后,确定了民用燃煤和工业燃煤多环芳烃成分谱,并进一步讨论了BaP/BghiP,BaP/COR,PYR/BaP,BeP/BaP和IND/BghiP的特征比值,以及多环芳烃的降解对其造成的影响.      

过硫酸钠对我国典型土壤中多环芳烃氧化降解效果的影响

过硫酸钠是污染土壤化学氧化修复技术中应用较为广泛的氧化剂.为研究过硫酸钠对不同土壤中PAHs（polycyclic aromatic hydrocarbons,多环芳烃）的修复效果,以我国多种典型土壤（黑土、潮土、黄土、紫色土、褐土、砖红壤）为试验样本,以萘、菲、蒽、芘、苯并[a]芘5种PAHs为目标污染物,分析活化过硫酸钠对人为老化的降解率;此外,通过对氧化前后土壤pH、w（有机碳）等土壤性质变化的比较和分析,探讨氧化修复过程对土壤性质的影响.结果表明:当活化过硫酸钠用量为0.8 mmol/g、温度为25℃时,PAHs污染土壤中萘、菲、蒽、芘、苯并[a]芘的降解率最高,分别为87.82%、79.68%、87.93%、83.40%、94.31%.随着温度的升高,PAHs降解率逐渐升高,当温度达到25℃时,PAHs的降解率（85.69%）达到最高,随后随着温度的继续升高,总PAHs的降解率没有明显增加;随着pH的升高,PAHs的降解率逐渐升高,当pH达到6~7时,PAHs降解率维持在一个较高水平;随后随着pH的继续升高,总PAHs的降解率逐渐降低.随着温度以及pH的变化,5种PAHs的降解率与总PAHs的降解率变化趋势一致. w（有机碳）越低,PAHs环数越高,PAHs降解率越高;高环（5~6环）、中环（4环）、低环（2~3环）PAHs降解率与总PAHs降解率变化趋势一致.此外,过硫酸钠氧化修复后土壤结构遭到一定程度的破坏,土壤的pH、w（有机碳）和土壤肥力会有不同程度的下降,对土壤的再次利用有较大影响.研究显示,过硫酸钠可有效氧化降解不同性质土壤中PAHs,在氧化修复PAHs污染土壤方面具有较好的应用前景.      

焦化厂周边PM10-梧桐叶片-土壤介质中PAHs相关性研究

为了研究焦化厂大气可吸入颗粒物（PM₁₀）、梧桐叶片、土壤3介质中PAHs的污染特征、来源及相关性,连续1 a采其周边PM₁₀、梧桐叶片及土壤样品,利用美国EPA8000系列方法进行分析.结果发现,PM₁₀、梧桐叶片、土壤3种介质中PAHs总量年平均值分别为101.11 ng/m³、79.45 ng/g和121.53 μg/g;PM₁₀中苯并(a)蒽、苯并(g,h,i)、荧蒽、苯并(a)芘等高环数的多环芳烃占明显优势;在梧桐叶片中萘、苊、苯并(a)芘和苯并(g,h,i)的含量较高;土壤中苊烯、芘、苯并(a)蒽等3和4环的PAHs占较大比例. 5月梧桐树叶中只含有苊和芘,而且浓度较低,分别为0.16 ng/g和0.63 ng/g;7、8月梧桐叶中PAHs总量显著提高,从39.19 ng/g上升到150.94 ng/g.通过相关性推断,焦化厂PAHs主要来源为复合污染; 梧桐叶片中PAHs各组分浓度与土壤和PM₁₀中各组分的浓度均具有极显著的相关性（p<0.01）.     

Polycyclic aromatic hydrocarbon in urban soil from Beijing, China

Polycyclic aromatic hydrocarbons （EPA-PAHs） in the urban surface soils from Beijing were determined using gas chromatography and mass spectrometry （GC-MS）. It is significantly complementary for understanding the PAHs pollution in soil of integrated Beijing city on the basis of the information known in the outskirts. The total concentration of 16 EPA-PAH was from 0.467 to 5.470 μg/g and was described by the contour map. Compound profiles presented that the 4-, 5- and 6-ring PAHs were major compositions. The correlation analysis showed that PAHs have the similar source in the most sampling sites and BaP might be considered as the indicator of PAHs. Characteristic ratios of anthracene （An）/（An＋ phenanthrene （Phe））, fluoranthene （Flu）/（Flu/ pyrene （Pyr）） and benzo[a]pyrene （BaP）/laenzo[g,h,i]perylene （BghiP） indicated that the PAHs pollutants probably mainly originated from the coal combustion and it was not negligible from vehicular emission. The level of PAHs in our study area was compared with other studies.     

固定源排放污染物健康风险评价方法的建立

将AERMOD模型应用于健康风险评价中,建立固定源排放污染物的健康风险评价方法,直接预测污染源排放毒性污染物通过某种暴露途径引起的健康风险.以兰州市三大电厂在采暖期和非采暖期排放可吸入颗粒物(PM_(10))中多环芳烃(PAHs)和其中的苯并[a]芘(Ba P)对不同年龄、不同性别的人群在呼吸暴露下的健康风险(包括致癌风险值和非致癌危险指数)为例,结合兰州市采样点处PM_(10)中PAHs的实测数据,分析三大电厂排放PM_(10)中PAHs和Ba P对人群呼吸暴露下的健康风险在采样点处的贡献率.结果表明贡献率与性别和年龄无关,与时间段和风险类别有关,非采暖期的贡献比采暖期的大,非致癌危险指数的贡献比致癌风险值的大.通过与传统方法的对比验证该方法的可靠性.该方法适用于所有固定源排放毒性污染物的健康风险评价以及环境影响评价中环境风险的评价.     

厦门市冬春季灰霾期间大气PM10中多环芳烃的污染特征及来源分析

采集了厦门市冬春季(2008-12-04～2009-03-20)湖里工业区和大嶝岛旅游区大气PM10样品,用GC-MS定量了PM10负载的19种多环芳烃(PAHs),并结合采样期间气象资料对灰霾期和非灰霾期多环芳烃的差异特征进行对比分析.结果表明,冬春季采样期内,厦门市大气PM10中PAHs的浓度变化范围为12.93～79.27 ng.m-3,平均42.28 ng.m-3,比2004年冬季增长近3倍.灰霾期间PM10中PAHs总的质量浓度明显高于非灰霾期,并且灰霾期间低分子量组分菲、荧蒽和芘的质量分数显著下降,高分子量组分苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧、苯并[a]芘、苝、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]苝和晕苯的质量分数相对升高.采用特征化合物比值、主成分分析与多元线性回归对来源与贡献率进行了分析和估算.灰霾期间识别出3类污染源:机动车尾气排放+天然气燃烧、煤燃烧和焦炉排放,其贡献率分别为62.7%、28.1%和9.2%;非灰霾期间同样识别出这3类污染源,其贡献率分别为48.6%、36.9%和14.5%.表明厦门市冬春季灰霾期间PM10中PAHs受本地源排放影响相对较多,非灰霾期间受北方燃煤长距离传输影响更显著.