安阳市近地面臭氧污染特征及气象影响因素分析

基于国控环境空气质量监测站数据分析了安阳市2014～2017年不同功能分区(城市、郊区和工业)点位的臭氧(O_3)污染特征和变化规律,并研究了O_3污染的气象影响因素和潜在源分布.结果表明,2014～2017年安阳市各站点O_3年均浓度上升明显,O_3超标日的出现从2015年开始不断提前,最早在2017年4月出现;工业区点位O_3第90百分位数和平均值增长最快,年均分别增长16. 0μg·m~(-3)和13. 0μg·m~(-3),郊区点位O_3第5百分位数增长最快,年均增长13. 2μg·m~(-3);安阳市O_3月变化呈"M"型,且具有明显的空间差异;温度对O_3浓度起主导作用;气温大于23℃、相对湿度小于58%和西南偏南方向5m·s-1风速与高浓度O_3污染密切相关;不同季节O_3潜在来源差异明显,夏季主要分布在河北南部、湖北北部和沈阳北部.2017年5月首次出现O_3重污染日,工业点位O_3小时平均浓度高达405μg·m~(-3),重污染事件与西部干热气团转移导致持续高温有关.     

基于GAM模型的四川盆地臭氧时空分布特征及影响因素研究

为研究四川盆地臭氧(O_3)时空分布特征及其气象成因,对四川盆地18个城市2015—2016年国控环境监测站点和气象台站数据进行了研究分析.结果表明:2015—2016年四川盆地O_3污染愈发严重,高值污染区呈扩张态势,污染区主要位于盆地西部成都、德阳、资阳、眉山、内江一带和以广安为中心的周边区域.O_3浓度有明显的季节变化特征:夏季(110.70±41.52)μg·m~(-3)春季(95.24±41.23)μg·m~(-3)秋季(67.58±39.55)μg·m~(-3)冬季(47.17±41.15)μg·m~(-3).基于广义相加模型(GAM)分析发现O_3浓度与气压、气温、相对湿度、风速、日照时数、降水量间均呈非线性关系,其中日照时数、相对湿度以及气温对四川盆地O_3浓度影响较大,而风速、气压以及降水量对O_3浓度影响相对较小.通过构建GAM模型对四川盆地18个城市O_3污染的主导气象因子进行识别,并对2017年O_3浓度进行预测和检验,结果显示GAM模型能较为准确地预测四川盆地各城市O_3浓度的变化趋势.     

华北地区典型重工业城市夏季近地面O3污染特征及敏感性

基于邯郸市2018年5～8月近地面O_3及其前体物(NO_x和VOCs)小时浓度数据,结合温度、相对湿度和风向风速等气象资料,分析邯郸市夏季O_3污染水平以及气象因子、前体物对其的影响;采用VOCs/NO_x比值法和基于Model-3/CMAQ模式系统的强力关闭法探究O_3生成敏感性,并运用等效丙烯浓度法识别出VOCs关键活性组分.结果表明:①观测期间,邯郸市O_3日最大8 h平均浓度(MDA8 O_3)在38.0～238.0μg·m~(-3)之间,污染天(MDA8 O_3160μg·m~(-3))占比高达44.7%,说明邯郸市夏季O_3污染较严重;②O_3与温度呈正相关、与相对湿度呈负相关,且在污染天相关性更显著;当温度高于28℃、相对湿度低于60%时,容易出现高浓度O_3现象,说明高温、低湿有利于O_3生成,也突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;污染天中,风向为西南、东南、东和东北风,且风速大于2.25m·s~(-1)时,邯郸市更容易出现高浓度O_3,在风速低于1.00m·s~(-1)时,也出现高浓度O_3现象,说明本地光化学生成和传输叠加是导致邯郸市高浓度O_3的重要原因;③O_3与NO_x、VOCs浓度在污染天反相关关系更显著,突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;基于Model-3/CMAQ的模式研究显示,邯郸市O_3生成受VOCs控制,削减VOCs对降低MDA8 O_3有一定的积极作用,同时存在单独减排NO_x的不利效应,因此控制VOCs,并重点控制烯烃(尤其异戊二烯和反式-2-丁烯)和芳香烃(尤其间/对-二甲苯和甲苯)是降低邯郸市MDA8 O_3的有效途径.     

成渝城市群臭氧污染特征及影响因素分析

为研究成渝城市群O_3污染特征及其影响因素,对成渝城市群15个城市2015—2016年国控环境监测站点和国家气象台站数据进行了研究.结果表明,研究区域15个城市均存在不同程度的O_3超标现象.2015—2016年成渝城市群O_3污染形势愈发严峻,春末及夏季污染最为严重,且在7月达到O_3浓度峰值(118μg·m~(-3)),O_3污染空间分布呈片状,以资阳为中心的遂宁、眉山、成都等城市为O_3污染较为严重的区域.颗粒物、NO_2及CO均与O_3有显著相关性,其中,颗粒物与O_3浓度在冬季呈负相关,在夏季则表现为正相关.太阳辐射、气温、相对湿度及流场均是影响O_3浓度的重要因子,强辐射、高温及低湿易形成较高浓度的O_3,相对湿度对O_3浓度的影响呈先升后降的关系.     

台风“妮妲”过程对广州臭氧浓度的影响分析

为研究台风天气系统对广州地区臭氧浓度的影响,选取2016年7月27日—8月2日台风"妮妲"过程,结合气象要素资料和空气质量数据进行了分析.结果表明:①7月27日—8月2日台风过程期间,7月27—29日和8月1—2日空气质量未超标,7月30日和31日分别达到轻度污染和中度污染,首要污染物均为O_3,其中,31日O_3小时浓度峰值达293μg·m~(-3),O_3_8 h (8 h滑动平均)浓度达249μg·m~(-3),期间PM_(2.5)及前体物NO_2和CO浓度也略有升高,但总体升幅不大,都在良范围内.②台风过程期间,O_3浓度与温度、风速呈正相关(p0.01),与气压、相对湿度呈负相关(p0.01).高温低湿、风速1.0～2.0 m·s~(-1)、气压低有利于大气光化学反应,容易导致O_3浓度超标.③受台风外围下沉气流影响,大气存在垂直输送;同时混合层顶低,30日和31日混合层高度白天最高在1300 m以下,夜间在200 m左右,最低不足60 m;同时,2 km高度内均有持续逆温存在,逆温高度主要在700 m以下.地面处于均压场,同时存在逆温,大气层结稳定,使得污染物在近地层堆积不易扩散,导致O_3浓度超标.     

芜湖市臭氧污染特征及气象成因分析

文章基于芜湖市2019年环境空气质量监测数据及同期气象观测资料分析了芜湖市臭氧污染时空分布特征及气象成因。结果表明,2019年芜湖市由O_3导致污染天数占比高达54.9%,O_3已成为影响芜湖市环境空气质量的首要污染因子,但以轻度污染(91.1%)和中度污染(8.7%)为主,极少发生重度及以上污染(0.2%)天气。2019年各县(市)区O_3第90百分位浓度范围为172～196μg/m~3,整体呈"周边高于中心"的空间分布规律,湾沚区、繁昌区和无为市的O_3浓度相对较高。季节上呈夏季(195μg/m~3)秋季(166μg/m~3)春季(159μg/m~3)冬季(85μg/m~3)的分布规律,逐月O_3浓度呈"倒U型"分布,5-9月为O_3污染的高发时段。日变化O_3浓度呈典型的"单峰分布",在16:00左右达到峰值;NO、NO_2和CO浓度则呈"双峰分布",在08:00和20:00达到峰值。气温、湿度、风速、风向均是影响芜湖市O_3浓度的重要气象因子,O_3浓度与气温呈"正相关"关系,与湿度呈"负相关"关系,Pearson系数分别为0.58和-0.56。高温低湿的气象条件更加有利于O_3的生成与积累,当气温为25～40℃,湿度为20%～60%时,易出现O_3超标现象,超标率为41.0%～71.8%。当风速为2～4 m/s,主导风向为东北、偏东及西南方向时,O_3浓度相对较高,各地O_3浓度高值所在风向与前体物高排放企业分布方向呈高度一致性,东北、东部及西南方向的污染源排放对芜湖市臭氧污染影响较大。     

深圳东部臭氧污染特征及影响因素

为控制大鹏新区O_3污染,分析了新区(葵涌、南澳、杨梅坑监测站点)O_3浓度变化及NO_2、气象条件对其影响。研究发现,2016年新区O_3浓度为69μg/m3,其中葵涌O_3浓度同比涨幅高于南澳。葵涌、南澳O_3与NO_2浓度成反比,表明两站点较低浓度的NO_2往往伴随着较高浓度的O_3。葵涌臭氧周末效应显著,休息日浓度(53.63μg/m~3)高于工作日(52.92μg/m~3)。新区夏季O_3浓度处于全年较低水平,但O_3污染高发于夏半年(7—10月)。新区O_3超标的关键气象因子为温度≥20℃、相对湿度≤40%、无降水及受偏南风控制。新区应首要针对葵涌站点,严控O_3高发时段(15∶00前后)以及休息日臭氧前体物排放。     

重庆长寿区臭氧污染生成影响及潜源分析

文章基于2017-2020年长寿区及观测点位臭氧(O_3)及其前提物(NO_2和VOCs)以及气象因子(气温、相对湿度、风速、风向等)逐小时数据,分析了臭氧(O_3)及其前体物(NO_2和VOCs)污染物浓度年际及O_3污染典型期间的变化情况,讨论了O_3浓度与气象因子之间相关性,通过HYSPLIT后向轨迹和潜在源区贡献(PSCF)分析长寿区春、夏两季O_3潜在源区贡献特征。研究表明,O_3小时浓度160μg/m~3的超标小时浓度占比在2017-2019年呈逐年上升趋势,因新冠疫情影响2020年显著降低。全年O_3浓度高值区集中在4-9月,呈"夏高冬低"特征。O_3和NO_2的日变化特征反应了局地NO-NO_2转化与光化学生成的滴定作用。VOCs观测期内平均浓度为32.01×10~(-9)(体积浓度),较重庆市夏季VOCs偏高23.64%。O_3生成潜势贡献表现为含氧类VOCs芳香烃类烷烃烯烃卤代烃炔烃。O_3浓度与不同气象因子之间存在不同的相关性特征。该区域潜在源区具有明显季节性特征:春季主要位于涪陵、南川和巴南等区域;夏季主要集中在广安、江北、合川、渝北等一带。     

六盘水市大气污染物变化特征及排放清单

为了分析贵州省六盘水市大气污染物浓度变化及排放清单,该文系统收集和整理2015-2018年大气污染物浓度观测资料和2015年排放清单。分析表明:2015-2018年,六盘水市环境空气优良率逐年增加,且在2018年达到98.2%。PM_(2.5)日均浓度有97 d超过国家环境空气质量二级标准(75μg/m~3)(GB 3095-2012),其中最大浓度为167μg/m~3;PM10有16 d超过二级标准(150μg/m~3);O_(3-8 h max)、NO_2、SO_2和CO日均浓度和年均浓度未超标。PM_(2.5)和PM_(10)年均浓度逐年降低,但PM_(2.5)在2015-2017年超标,浓度分别为42.6、40.7和40μg/m~3;PM10年均浓度在2016年和2017年超标,浓度分别为73.0和70.3μg/m~3。2015年六盘水市PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_x、CO和VOCs排放总量分别为5.78万t、10.89万t、16.64万t、14.23万t、37.42万t和3.32万t。化石燃料固定燃烧源是PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO_x和CO的最大排放源。     

徐州市区大气臭氧变化特征及与气象要素的相关性分析研究

根据2016年徐州市区7个自动空气监测子站的臭氧(O_3)与气象要素的连续观测数据,探讨了徐州市区大气中O_3浓度的变化特征及与气象要素的关系。结果表明:2016年徐州市区O_(3-8h)浓度为12~206μg/m~3,年均值为122μg/m~3;O_3浓度呈现夏季春季秋季冬季的季节性变化特征和"单峰型"的日变化特征。O_3浓度与温度呈正相关性,与湿度和气压呈负相关性;当气压1 010 hpa,气温25℃,相对湿度50%时,O_(3-8h)容易出现超标污染。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.