臭氧灭活水中枯草芽孢杆菌的动力学

以枯草芽孢杆菌(ATCC6633)的孢子作为难灭活微生物的代表,研究了消毒剂浓度和反应时间的乘积值(CT值)、pH值、温度对臭氧灭活水中芽孢效果的影响,并探讨了相关灭活反应的动力学特征.结果表明,臭氧灭活芽孢的过程可分为延滞期和灭活期,其灭活反应符合Chick-Watson延迟反应动力学模型.在半连续流反应模式下,当臭氧浓度在0.42—4.00 mg·L~(-1),反应时间0—20 min,pH值6—8,温度1—30℃范围内时,臭氧对芽孢的灭活效果与臭氧的CT值显著相关,与单独的臭氧浓度无关,CT值越高,所能达到的灭活率也越高.同时,温度对反应速率常数k影响较大,即随着温度的升高,灭活反应的延滞期CT_(lag)显著减小,反应速率常数k增大,臭氧对芽孢的灭活能力增强;而反应速率常数k在各pH值下基本不变,pH值对芽孢的灭活影响甚微.     

陕西省西咸新区空港新城夏季臭氧与气象因子关系分析

主要针对陕西省西咸新区空港新城夏季臭氧质量浓度偏高的问题,通过对主要气象要素与臭氧质量浓度之间的相关性分析,研究气象要素对该区域臭氧质量浓度变化的影响关系,明确各气象要素对臭氧的影响范围,为该地区夏季臭氧污染控制提供参考。于2018年7月27日00:00—8月26日23:00开展了臭氧与气象条件(气温、相对湿度、风向、风速和紫外辐射)监测工作,共30 d。根据监测结果,西咸新区空港新城在盛夏期间(7—8月)臭氧浓度总体偏高,平均质量浓度为103.8μg·m~(-3),最大质量浓度达306μg·m~(-3),期间有16 d出现了臭氧小时浓度值超标现象;空港新城臭氧浓度日变化呈单峰趋势,最大值出现在17:00左右,最小值出现在06:00左右。研究发现空港新城臭氧质量浓度与气温和紫外辐射强度呈显著正相关,其相关系数分别为r=0.778 3、r=0.582 8,与相对湿度呈显著负相关(r=-0.784 5)。空港新城臭氧质量浓度与风速之间的关系不显著,其相关系数r为0.151 3,这主要与该区域风速较低且变化幅度不大有关。一些气象要素如高温度、强紫外辐射和低相对湿度等有助于该区域臭氧浓度的升高,当环境温度≥32℃、紫外辐射≥40 W·m~(-2)、相对湿度≤60%时,都有利于对流层空气中臭氧的生成,更容易造成O_3浓度超标。     

天气条件对福州近地层臭氧分布的影响

利用2009—2010年福州市近地层臭氧连续观测资料,并结合气象资料分析不同天气型对臭氧浓度变化的影响,以及臭氧浓度与气象要素的相关性。结果表明：在高压后部、地面倒槽等6种天气型影响下,福州市臭氧浓度值较高;在低涡锋面、台风（热带辐合带）等4种天气型影响下,臭氧浓度值较低。导致福州市臭氧平均浓度值最高的天气型是台风（热带辐合带）外围,最低的是低涡锋面系统。高压后部、地面倒槽和锋前暖区等强暖性、且非常不利于污染物扩散的天气型易造成臭氧浓度超标。臭氧浓度与气象要素关系密切,与温度、日照、太阳辐射显著正相关,与云量、相对湿度、降水量显著负相关,受偏南和偏东风影响,平均风速较大时,臭氧浓度较高,在SSE方位上臭氧小时浓度超标率最高。     

天气条件对福州近地层臭氧分布的影响

利用2009—2010年福州市近地层臭氧连续观测资料,并结合气象资料分析不同天气型对臭氧浓度变化的影响,以及臭氧浓度与气象要素的相关性。结果表明:在高压后部、地面倒槽等6种天气型影响下,福州市臭氧浓度值较高;在低涡锋面、台风(热带辐合带)等4种天气型影响下,臭氧浓度值较低。导致福州市臭氧平均浓度值最高的天气型是台风(热带辐合带)外围,最低的是低涡锋面系统。高压后部、地面倒槽和锋前暖区等强暖性、且非常不利于污染物扩散的天气型易造成臭氧浓度超标。臭氧浓度与气象要素关系密切,与温度、日照、太阳辐射显著正相关,与云量、相对湿度、降水量显著负相关,受偏南和偏东风影响,平均风速较大时,臭氧浓度较高,在SSE方位上臭氧小时浓度超标率最高。     

臭氧降解乐果机理探讨

研究了臭氧对乐果的降解效果及其影响因素。试验结果表明,当初始臭氧浓度为10mg·L-1时,5min内可使乐果降解80%左右,延长反应时间,乐果降解率无明显增加。同时,通过在乐果和臭氧的反应液中再分别添加重碳酸盐与叔丁醇,探讨臭氧降解乐果的反应机理,结果表明臭氧降解乐果是分子反应。GC-MS检测经臭氧处理的水样发现有氧化乐果存在,表明若臭氧处理不完全,水样中可产生毒副产物。     

活性炭负载TiO2催化臭氧氧化去除水中酚的研究

本文采用活性炭负载TiO2作催化剂对臭氧氧化去除含酚废水进行了研究．研究了不同的酚初始浓度、pH值及臭氧浓度对苯酚去除率的影响，获得了反应动力学常数．实验结果表明：苯酚初始浓度越小，去除率越高．在本实验条件下，向150mL苯酚溶液中通入浓度为3．48mg/L、流量为0．05m^3／h的臭氧化空气反应30min去除率即可达到99％以上。     

太原市城区臭氧变化特征及影响因素

通过对太原城区环境空气质量监测站~(201)4年全年臭氧的连续观测,分析了其浓度变化特征,并结合二氧化氮的浓度以及气象数据研究了臭氧变化的影响因素.数据分析显示:太原市城区环境空气中臭氧的小时平均值为32.1μg·m~(-3),日变化总体呈现日间高(44.7μg·m~(-3))于夜间(18.0μg·m~(-3))的特点,季节变化呈夏季(67.7μg·m~(-3))高于冬季(11.1μg·m~(-3))的特征;夏季和冬季的臭氧浓度与二氧化氮、环境温度、相对湿度、能见度的相关系数分别是-0.50、0.75、-0.53、0.14和-0.38、0.32、-0.34、0.25;全年节假日的臭氧浓度比工作日高4.37%.研究结果表明,日间太阳辐射的增强和臭氧前驱物浓度的上升,臭氧浓度在15时达到峰值,此后随着太阳辐射的降低和大气化学反应消耗从而导致臭氧浓度不断降低;人为活动排放的二氧化氮是环境空气中的臭氧生成的重要前体物;温度的增加会加快臭氧的生成,相对湿度的增加有利于前驱物和大气中自由基的累积从而影响臭氧浓度,能见度的增加导致的太阳辐射能力增强会一定程度上增加臭氧的浓度,风速的增加会使臭氧出现先升后降的变化,在西南风和南风情况下臭氧的浓度最高;臭氧浓度具有一定的节假日效应.总之影响太原市城区臭氧浓度变化的主要因素是臭氧前驱物(NO_2等)和气象条件(太阳辐射、温度等)的变化,控制NO_2等臭氧前驱物的排放是控制臭氧污染的主要途径.     

贵阳市大气臭氧生成过程与敏感性初步分析

为研究贵阳市大气臭氧的光化学生成特征,于2016年选取大气臭氧浓度较高的时段,在城区和郊区环境空气质量监测点对贵阳非甲烷烃类的环境浓度进行了观测.并利用基于观测的光化学模型分析了贵阳近地面大气臭氧生成的典型光化学过程和敏感性.通过在臭氧浓度较高时段,对比分析城区和郊区臭氧和臭氧前体物、模拟的主要自由基和光化学链反应终止产物的变化特征,发现贵阳城区与郊区的臭氧生成特征不同.通过分析臭氧主要前体物的相对增量反应活性,进一步发现城区臭氧生成主要受VOCs控制,郊区主要受NOx控制.控制人为源的烯烃和芳香烃对于控制城区臭氧污染最为有效.     

基于卫星观测的南京臭氧时空分布及变化特征

随着城市化及工业化进程的加快,南京市的臭氧污染问题也愈发突出。利用OMI(ozone monitoring instrument)的卫星观测数据与Ziemke数据集对南京市2008—2017年臭氧时空分布特征进行遥感反演和统计分析,为制定南京臭氧控制策略提供科学依据及参考。结果如下,10年间南京上空臭氧总量总体缓慢上升,最低值出现在2008年(284.46 DU);最高值在2010年(297.27 DU)。春季臭氧总量最高,秋季最低。10年间,冬、春季臭氧总量波动上升,而夏、秋季则相反。臭氧总量的月变化呈周期性分布,4月和10月分别为峰值和谷值。臭氧总量的空间分布呈现明显的北高南低的纬度分布特征。而对流层臭氧柱浓度在2008—2017年波动上升,季节均值最大值出现在夏季(48.8 DU),冬季最小(34.1 DU)。10年间,春季对流层柱臭氧浓度呈下降趋势,其他季节均与之相反。对流层臭氧柱浓度的月变化呈现单峰分布,6月的对流层臭氧柱浓度最高(54.9 DU),最低值出现在1月,较臭氧总量的月变化推迟2—3个月。研究表明,南京上空的臭氧时空变化特征明显,为大气环流、气候变化及人类活动等多方面因素共同影响的结果。     

O3／UV法降解水中对硝基酚

研究了臭氧，臭氧／紫外光法卫解对硝基酚过程中各种操作条件得，气相臭氧浓度，温度，初始ｐＨ值，初始ＴＯＣ值以及紫外光强度等的影响。臭氧与紫外光相结合对去除ＴＯＣ有协同效应。根据实验确定出这一过程的宏观动力学方程。     

O_3/UV法降解水中对硝基酚

研究了臭氧、臭氧/紫外光(O_3/UV)法降解对硝基酸过程中各种操作条件(包括气量、气相臭氧浓度、温度、初始pH值、初始TOC值以及紫外光强度等)的影响.臭氧与紫外光相结合对去除TOC有协同效应.根据实验确定出这一过程的宏观动力学方程.     

地表臭氧浓度升高对森林及农田地下生态过程的影响

地下生态学过程是指陆地生态系统地下部分结构与功能的动态变化过程,它与地上过程高度关联,是全面理解生态系统结构和功能的关键。随着人类活动的不断增强和工业的不断发展,地表臭氧的浓度迅速增长。目前,有关臭氧浓度升高对陆地生态系统的影响研究主要集中在地上部分,而有关其对地下生态学过程影响的研究有限,臭氧浓度升高对地下生态学过程的影响作用复杂。综述臭氧浓度升高对森林及农田地下过程影响的研究进展,以期为我国学者进一步了解臭氧对森林树木及农田生态影响提供科学依据。有关大气臭氧浓度升高对森林和农田地下生态过程的影响,已有研究主要包括植物根系生长、根系代谢、菌根、土壤养分、土壤微生物活性的响应变化等几个方面。臭氧对地下生态过程的影响与臭氧浓度、物种、种植条件以及臭氧污染环境模拟方法相关。今后应该加强臭氧浓度升高条件下土壤微生物过程与土壤养分循环过程之间的相关机理研究以及臭氧与其他环境因子的交互作用对地下生态过程的影响趋势和机理的研究。     

臭氧污泥减量过程中混合液各参数的变化

实验用污泥的初始浓度(MLSS)分别限定为4g/L、7g/L和11g/L,用以探讨不同浓度下臭氧氧化过程中COD、N和P浓度的变化。结果表明:臭氧氧化过程中,MLSS和MLVSS基本呈线性下降;臭氧对污泥细胞的溶解可以引起混合液中COD、N和P浓度的升高,升高速率受污泥浓度和臭氧浓度影响较大;TKN和硝态氮是N的主要存在形式,TKN和TN随时间均呈先增加后趋缓的变化规律;臭氧对氨氮和亚硝酸盐氮有较强的氧化能力,二者浓度均呈先增大后减小的规律;而硝酸盐氮呈一直增加趋势;臭氧对COD的氧化也很明显,表现为COD的增加速率随氧化时间的增加而不断降低;总磷的浓度基本呈线性增加,单位质量污泥的总磷释放量差异不大;臭氧对MLSS的彻底减量会引起臭氧溶胞利用率的降低,因此应该合理控制臭氧化反应的时间。     

天津臭氧浓度与气象因素的相关性及其预测方法

气象因素在影响夏季臭氧浓度水平和变化特征方面扮演着重要作用.通过对2008年夏季天津地面臭氧体积浓度和气象因素的相关分析,揭示高浓度臭氧发生时的典型气象特征,并初步建立了预测地面臭氧浓度的气象学方法.结果表明:影响臭氧浓度的主要气象因素是气温、相对湿度和风速、风向,当14时气温大于30℃,相对湿度低于60%,风向为偏西或偏南时,高浓度臭氧的发生概率较高.采用14时气温、相对湿度和风速等气象参数拟合臭氧体积浓度,效果良好.     

Fe(Mn)OOH催化臭氧氧化水中扑米酮和溶解性有机物(DOMs)

使用碱式共沉淀法成功制备Fe(Mn)OOH催化剂,并且证实Fe(Mn)OOH可以高效催化臭氧降解水中扑米酮(PMD)和溶解性有机物(DOMs).表征分析表明,Fe(Mn)OOH表现出α-FeOOH和MnFe_2O_4两相的特征晶相结构.在相同条件下,Fe(Mn)OOH催化臭氧体系比单独臭氧、MnFe_2O_4和FeOOH催化臭氧体系表现出更好的扑米酮降解效能.在20 min时,Fe(Mn)OOH催化臭氧体系可以降解去离子水中97.5%的扑米酮,并且在快速和慢速反应阶段的反应速率常数分别可达0.46044 min~(-1)和0.10723 min~(-1).结果还表明,初始扑米酮和臭氧浓度以及催化剂投量之间的配比关系可能对扑米酮的降解有重要影响.Fe(Mn)OOH催化体系遵循羟基自由基的反应机制,可能是通过促进臭氧快速分解产生大量的羟基自由基,进而提高了水中有机物的降解效能.此外,Fe(Mn)OOH还具有结构稳定,可重复利用性好的优势.     

"热水洗+臭氧氧化"联合工艺处理大颗粒油基岩屑

针对油基岩屑处理过程中的大颗粒部分(0.5—1 cm),研究了以"热水洗+臭氧氧化"为核心的联合工艺的处理效果,并分别对热水洗、臭氧氧化环节的工艺参数进行了优化.结果表明,在最优条件下,经过处理后的油基岩屑的含油率可由15.8%降低到0.24%,达到了GB 4284-2018中规定的处置要求,处理过程中回收的油分可重新用于配制钻井液.通过对油基岩屑固相的表征发现,其具备臭氧催化氧化催化剂的明显特征,是一种天然的臭氧催化氧化催化剂,并从反应动力学角度对臭氧氧化环节的反应特性进行了定量分析.结果表明,其满足准一级反应动力学特征,反应活化能为14.421 kJ·mol~(-1).以"热水洗+臭氧氧化"为核心的联合工艺为大颗粒油基岩屑的无害化、资源化处理提供了一种参考.     

臭氧加速人造沸石的合成及其对氨氮吸附特性影响

通过引入臭氧,加速沸石晶化,从而缩短粉煤灰合成沸石时间,制备出高效且吸附氨氮容量大的人造沸石(Z-CFA-ozone).通过XRD表征结果的分析,可知臭氧加速了沸石的晶化过程,沸石的合成时间缩短了12 h.BET结果可知,Z-CFA-ozone的比表面积为412.67 m~2·g~(-1),是天然沸石的40倍.FTIR结果表明,Z-CFA-ozone对氨氮的吸附是通过离子交换作用,且加入臭氧后Z-CFA-ozone自身表面结构基本保持不变.正交实验结果表明,对Z-CFA-ozone吸附氨氮性能的影响中,臭氧浓度影响最大,温度次之,晶化时间、pH最小.准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型均可较好地拟合其吸附过程.热力学分析表明,Z-CFA-ozone对氨氮的吸附是自发的吸热反应.     

大气污染物对平流层臭氧的影响

一、引言 臭氧是地球大气中的微量成份,主要集中在10—50公里高空的平流层中,在30公里高空附近,臭氧浓度达最大值(约10ppm左右)。 臭氧对于地球生命很重要。因为臭氧能强烈地吸收紫外光,特别是能有效地阻挡住日光中200—300nm波长范围的短波紫外辐射进入地面。如果平流层臭氧含量减少的话,则地面的短波紫外辐射强度就会显著增加。短波紫外辐射对地球上的生物危害极大,     

武夷山市臭氧分布特征及其与气象要素关系分析

武夷山是著名的旅游胜地,同时地理环境复杂,气候资源丰富,也是东亚季风影响敏感区。为科学认识清洁区域的臭氧分布特征及污染的天气学成因,也为进一步开展臭氧污染预警预报和科学治理提供技术支撑,利用2015—2019年武夷山市逐小时污染物浓度监测数据和地面常规气象观测资料,采用统计分析和SPSS相关性分析等方法,对近年来武夷山市臭氧分布特征及其与气象要素的关系进行研究。结果表明,2015—2019年武夷山市臭氧的年评价值(MDA8-90)由110μg·m~(-3)增长至133μg·m~(-3),ρ(O_3–8 h)超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值的天数从0 d上升到9 d,O_3作为首要污染物占比从48.5%上升为85.1%;同时,首要污染物为PM_(2.5)的天数呈逐年递减趋势,PM_(2.5)的首要污染物天数从2015年的36 d下降到2019年的8 d。春末(4—5月)和初秋(9—10月)是臭氧污染最为严重的季节,80.0%的臭氧超标日集中在这4个月。武夷山市ρ(O_3)小时均值分布均呈现单峰型分布,最高值出现在14:00,而后开始下降,最低值出现在07:00。ρ_((O_3–8 h))与日最高气温、平均风速、太阳日总辐射和日照时数呈显著正相关,相关系数分别为0.370**,0.402**,0.564**,0.565**;与相对湿度呈显著负相关(相关系数为-0.646**),并呈现先升后降的趋势。一些气象要素如高温度和低相对湿度等有助于该区域臭氧浓度的升高,当环境温度25℃、相对湿度70%时,都有利于对流层空气中臭氧的生成,更容易造成O_3浓度超标。此外当风速≤2.0 m·s-1时,随着风速的增加,ρ_((O_3–8 h))增大,而当风速2.0 m·s-1时,ρ_((O_3–8 h))随风速的增加呈显著下降趋势。     

臭氧氧化降解水溶液中1—萘酚的动力学研究

本文研究了水溶液中１－萘酚在鼓泡反应釜内臭氧氧化的消失动力学,考察了ｐＨ值、温度、自由基清除剂和１－萘酚的起始反应浓度等因素对反应的影响。结果表明,ｐＨ值、反应温度的提高有利于１－萘酚的降解。１－萘酚初始浓度低时其消失速率较高。该反应是有自由基反应贡献的分子臭氧氧化反应。在重碳酸盐存在下,１－萘酚的臭氧氧化降解符合一级反应动力学。